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2021年 第72卷 第5期 刊出日期:2021-05-05
    本期中英文目录、封面、广告页
    化工学报. 2021, 72(5):  0. 
    摘要 ( 260 )   PDF (12872KB) ( 155 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    三维金属氧化物纳米材料的研究进展
    汪艳秋,仲兆祥,邢卫红
    化工学报. 2021, 72(5):  2339-2353.  doi:10.11949/0438-1157.20201363
    摘要 ( 475 )   HTML ( 27 )   PDF (5028KB) ( 248 )  
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    三维金属氧化物纳米材料(3D-MONs)具有独特的连续多孔网络结构特点,不仅使其保留了金属氧化物特有的化学性质,而且表现出低密度、高比表面积、高孔隙率、低热导率等优异的物理性能,是近年来纳米材料领域一个新的研究热点。综述了3D-MONs制备方法的研究进展,重点介绍了水热合成法、溶胶-凝胶法、模板法、溶液喷射法、直接发泡法,并对其共性与差异进行了讨论;探讨了3D-MONs在污水治理、空气净化、储能、隔热领域应用的研究进展;在此基础上,提出了合成3D-MONs需要解决的问题及其应用展望。

    双液滴碰撞行为及调控机制的研究进展
    赵峻逸, 薛士东, 韩敬坤, 温荣福, 兰忠, 郝婷婷, 马学虎
    化工学报. 2021, 72(5):  2354-2372.  doi:10.11949/0438-1157.20201655
    摘要 ( 730 )   HTML ( 35 )   PDF (6132KB) ( 505 )  
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    双液滴碰撞行为广泛存在于雨滴形成、燃油喷雾、喷雾冷却、喷墨印刷、农药喷洒等自然现象与工业应用过程中,其碰撞结果会受到液滴参数及气相环境等因素的综合影响,研究双液滴的碰撞行为规律及调控机制一直是该领域的热点。结合目前双液滴碰撞的实验进展和数值模型,将围绕着碰撞行为的主控因素与调控机制展开综述,具体介绍了碰撞参数、液滴理化性质、气相环境等因素对液滴碰撞行为的影响规律与调控结果,并展望了液滴碰撞理论及应用的发展趋势和方向。

    工业园区生态化发展的挑战与过程系统工程的机遇
    贾小平, 石磊, 杨友麒
    化工学报. 2021, 72(5):  2373-2391.  doi:10.11949/0438-1157.20201456
    摘要 ( 1167 )   HTML ( 17 )   PDF (2671KB) ( 454 )  
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    生态化成为过程工业园区可持续发展的必然选择。基于多要素、跨介质、多过程和多目标协同的园区内在特征,其生态化过程有赖于过程系统工程的研究范式和方法。在介绍过程工业园区生态化历程及特点的基础上,提出园区生态化趋势与研究需求;重点综述了在工业园区尺度上应用过程系统工程方法驱动其生态化发展的研究现状;分别就可持续性分析评价、节能、节水、碳管理、物质集成、多重网络集成优化及园区信息化等展开系统化评述。提出工业园区生态化给过程系统工程发展带来的挑战和机遇。

    化学链反应器研究进展
    刘一君, 陈时熠, 胡骏, 周威, 向文国
    化工学报. 2021, 72(5):  2392-2412.  doi:10.11949/0438-1157.20201325
    摘要 ( 816 )   HTML ( 39 )   PDF (44978KB) ( 343 )  
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    化学链技术是目前能源技术研究的热点之一,其关键技术包括载体材料的制备和反应器的设计。综述了化学链技术的应用前景,总结了化学链反应器设计原理,回顾了目前世界上公开报道的设计完成、在建或已经运行的化学链反应器,归纳讨论了不同反应器设计细节的共同点及目的。开展以微小颗粒、纳米颗粒作为载体材料时,颗粒聚团在宏观反应器尺度下的流动传递规律、循环反应机理和系统运行控制特性的研究;开展反应器内颗粒流动-传递-反应耦合机制研究,建立多尺度统一模型;在全尺寸化学链反应器上进行系统自热实验研究;利用数值模拟方法研究和开发用于固体燃料转化过程的高效炭/灰分离器是未来化学链反应器发展需要关注的几个方面。

    合成生物学在农残检测领域的应用
    毛金竹, 肖淑玲, 杨智淳, 王孝宇, 张诗, 陈俊宏, 谢佶晟, 陈福德, 黄子诺, 冯天宇, 张瑷珲, 方柏山
    化工学报. 2021, 72(5):  2413-2425.  doi:10.11949/0438-1157.20201327
    摘要 ( 442 )   HTML ( 11 )   PDF (1510KB) ( 168 )  
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    近年来,合成生物学在多个领域崭露头角,在农残检测中也发挥着越来越重要的作用。基于合成生物学模块化和工程化指导思想,各种基因部件的多样化组合为农残检测提供更多方案。简便、耐用、低成本、原位检测等特点也使其较传统检测手段具有更强的竞争力。但与此同时,合成生物学在农残检测中的应用也受到复杂检测环境和生物安全性等问题的影响。结合目前合成生物学在有机氯、有机磷、拟除虫菊酯和氨基甲酸酯类农药检测中的应用与创新实例,归纳合成生物学在农残检测中应用的原理,分析并探讨合成生物学技术未来在农残检测中的发展潜力与应用前景。

    半导体合成生物学的研究进展
    王欣, 赵鹏, 李清扬, 田平芳
    化工学报. 2021, 72(5):  2426-2435.  doi:10.11949/0438-1157.20201283
    摘要 ( 1113 )   HTML ( 29 )   PDF (2407KB) ( 637 )  
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    半导体合成生物学是研究半导体技术与合成生物学之间协同作用的一门交叉学科。其涉及的活细胞-半导体材料杂合体系具有独特的能量和信号转导机制,不仅维持活细胞的代谢能力,而且保留半导体材料的光电学物理特性,在化工、通讯、计算、能源及医疗等领域具有广阔的应用前景。综述了半导体合成生物学在生物催化、智能生物传感以及新型DNA数据存储领域的最新研究进展,讨论了目前研究面临的技术难题及解决方案,旨在为合成生物学和半导体技术这两个影响化工发展的领域提供有价值的参考。

    离子液体在纳米ZnO材料制备中的研究进展
    陈婷婷, 尹炯婷, 许映杰
    化工学报. 2021, 72(5):  2436-2447.  doi:10.11949/0438-1157.20201409
    摘要 ( 421 )   HTML ( 8 )   PDF (5324KB) ( 206 )  
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    离子液体(ILs)具有蒸气压低、液程宽、热稳定性好、结构和性质可调节等特点, 作为反应溶剂、模板剂或结构导向剂等在纳米材料制备领域得到了广泛的应用。纳米ZnO在传感器、太阳能电池、光催化和发光二极管等领域具有广泛的应用。总结了近年来ILs在纳米ZnO材料制备中的研究进展, 重点归纳和比较了常规非质子型ILs、质子型ILs、碱性ILs和聚ILs在制备纳米ZnO中的应用,及其调控纳米ZnO形貌、尺寸和性能的作用特点, 并为今后ILs应用于金属纳米材料的制备提出了建议。

    植物单宁的结构改性研究进展
    郭林新, 马养民, 强涛涛, 任龙芳
    化工学报. 2021, 72(5):  2448-2464.  doi:10.11949/0438-1157.20201355
    摘要 ( 553 )   HTML ( 3 )   PDF (2920KB) ( 319 )  
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    植物单宁作为一种天然多酚类物质,广泛存在于多种植物的各组织部位中。单宁的结构复杂多样,含有大量的酚羟基、酯基、醚基等活性基团,可以和多种物质结合从而具有抗氧化、离子吸附及皮革鞣制等作用。这使得植物单宁这一功能材料,在医药加工、食品生产、污水处理等行业中应用广泛。然而天然的单宁类成分也存在着其结构上的固有不足之处,如分子量大、脂溶性差等。基于此,国内外的学者一直在探索寻找合适的单宁结构改性方法,从而改善单宁的渗透性、溶解性及反应活性等,使其能更加充分地用于工业生产中。以单宁的组成结构为基础,综述了近年来有关单宁的结构改性方法,并对其进行了展望,以期为单宁的结构修饰及高值化利用提供有益参考。

    热力学
    己二酸二甲酯加氢反应热力学分析及动力学研究
    杨幸川, 位根磊, 徐丽, 刘国际
    化工学报. 2021, 72(5):  2465-2473.  doi:10.11949/0438-1157.20201343
    摘要 ( 483 )   HTML ( 16 )   PDF (1322KB) ( 210 )  
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    采用基团贡献法计算了己二酸二甲酯(DMA)和1,6-己二醇(HDOL)的热力学相关数据,在不同反应条件下,计算了DMA加氢生成HDOL反应的焓变、熵变、Gibbs自由能变和平衡常数,探讨了反应温度、压力对Gibbs自由能变和平衡常数的影响。利用固定床管式反应器,对DMA加氢反应本征动力学进行研究,采用幂函数型动力学方程对实验结果进行拟合,得到了反应的活化能为63.55 kJ·mol-1,DMA和H2的反应级数分别为0.63和0.40。统计学检验结果表明,该模型能较好地描述DMA加氢反应。

    多能互补协同蓄能系统热力学分析与运行优化
    王宇波, 全贞花, 靖赫然, 王林成, 赵耀华
    化工学报. 2021, 72(5):  2474-2483.  doi:10.11949/0438-1157.20201112
    摘要 ( 409 )   HTML ( 8 )   PDF (2090KB) ( 170 )  
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    提出了一种多能互补协同蓄能建筑供能系统,该系统将空气源热泵、水源热泵、太阳能热电联产组件以及蓄能技术(蓄冷、蓄热)有效结合,实现了可再生能源的高效利用与建筑的经济供能,利用热力学分析方法对该供能系统进行性能分析与运行优化研究。首先,通过能源监控平台收集该供能系统的实际运行数据建立了系统分析模型,并对冬季典型日工况进行了系统性能分析,结果表明系统运行稳定,其夜间蓄能平均COP和效率分别为2和32.24%,均高于常规系统。接着,通过分析系统冬季实际运行数据,总结出了各蓄能工况的运行规律,并制定了系统优化运行策略。最后,对该多能互补系统进行了热经济学评价,本系统单位面积供热费用仅为12.5 CNY/m2,年单位成本为2.16 CNY/kWh,且相较于常规空气源热泵直供系统和燃气热水锅炉供暖系统,本系统的动态回收期分别为3.66年和2.47年,经济效益优势明显,是值得推广的供能系统形式。

    机载补气增焓制冷系统动态仿真模型
    孙浩然, 吕中原, 吴成云, 胡海涛
    化工学报. 2021, 72(5):  2484-2492.  doi:10.11949/0438-1157.20201405
    摘要 ( 483 )   HTML ( 5 )   PDF (1923KB) ( 264 )  
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    补气增焓制冷系统具有系统能效比高、运转费用低等优势,被广泛应用于现代飞机的环境控制系统中。为了指导系统的设计与控制,开发了机载补气增焓制冷系统的动态性能仿真模型,并开展了实验验证。通过将补气压缩机工作过程分解,建立了基于物理机理的补气压缩机显式计算模型;通过制冷剂相区划分,建立了蒸发器和冷凝器的移动边界模型;并开发了基于质量引导的系统动态求解算法。实验验证表明,模型能够准确反映系统压力和温度的动态变化趋势;在系统动态响应时间内,模型对于系统压力和温度的时均预测偏差分别为2.55%和-3.29℃。

    热可逆离子液体-低共熔溶剂双水相体系的相行为及理化特性研究
    张莉莉, 李艳, 高静
    化工学报. 2021, 72(5):  2493-2505.  doi:10.11949/0438-1157.20201412
    摘要 ( 521 )   HTML ( 9 )   PDF (3417KB) ( 246 )  
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    与聚合物双水相体系相比,离子液体双水相体系具有相分离效率高和选择性强的特点,在萃取领域得到了广泛关注。然而,离子液体双水相体系中常见的kosmotropic组分为无机盐或有机盐,溶液环境通常呈现强碱性,不利于保持萃取分子的稳定性和生物活性。以低共熔溶剂替代盐类作为kosmotropic组分、以离子液体为chaotropic组分构建新型离子液体-低共熔溶剂双水相体系,考察了不同温度下的相行为规律,筛选出具有高临界共熔温度(UCST)和低临界共熔温度(LCST)两种截然相反的热可逆相转变行为的萃取体系,从宏观角度探索了离子液体-低共熔溶剂-水三元体系的黏度、密度、电导率以及pH等理化特性随温度变化的规律,利用量子化学计算从微观角度分析离子液体、低共熔溶剂与水分子之间的相互作用。研究旨在揭示热可逆离子液体-低共熔溶剂双水相体系的成相机理,为萃取温敏性生物分子设计新的理想萃取体系提供基础数据。

    流体力学与传递现象
    平行流热管管内两相流动可视化实验研究
    沈超, 刘玉娟, 王竹萱, 张东伟, 杨建中, 魏新利
    化工学报. 2021, 72(5):  2506-2513.  doi:10.11949/0438-1157.20201269
    摘要 ( 494 )   HTML ( 11 )   PDF (8416KB) ( 191 )  
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    平行流热管换热器综合热管轴向高效换热和平行流换热器管外高效换热的优点,是一种新型的热管换热器。为了研究平行流热管工作机理及管内流动过程,搭建了平行流热管可视化实验台并对不同结构参数、不同加热功率和不同充注工质下的启动特性和传热传质规律进行了实验研究。实验结果表明:平行流热管工作机理复杂,并联管路内气柱和液柱在重力和不平衡压力的共同作用下进行互激振荡流动,并且管内出现泡状流、弹状流、环状流等多种流型,同时较高的加热功率和较大的管径会加剧工质在并联各管路之间的往复振荡,增加工质在蒸发段和冷凝段的扰动,提高热管的换热性能。

    池沸腾孤立气泡生长过程中微液层蒸发影响的实验和模拟耦合分析
    潘丰, 王超杰, 母立众, 贺缨
    化工学报. 2021, 72(5):  2514-2527.  doi:10.11949/0438-1157.20201396
    摘要 ( 673 )   HTML ( 8 )   PDF (3483KB) ( 498 )  
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    微液层蒸发是沸腾过程中重要的换热机理。本文旨在通过单个气泡池沸腾实验中测得的气泡动态参数探究孤立气泡生长过程中加热表面的换热机理。首先通过沸腾池和加热表面的严格设计实现了单个气泡沸腾。进一步通过对孤立气泡生长时序图像的处理,得到了气泡在一个生长周期内气泡直径、纵横比以及气泡根部基圆半径的变化。对比发现,气泡生长速率与气泡根部基圆半径随时间的变化呈现显著正相关,而与大液层区域的变化相关程度较低,这表明微液层蒸发直接影响气泡体积变化,在孤立气泡沸腾过程中起主导作用。在此基础上进一步建立了加热表面换热过程的数值模型,基于实验中测得的气泡动态参数对气泡底层的微液层厚度进行了预测;通过多次迭代计算并匹配气泡生长速率和加热棒的温度发现,当表面过热度为4.82 K时,气泡底层微液层厚度约为3.43 μm,与相关文献中的微液层厚度测量值基本一致,进一步证实了微液层蒸发在孤立气泡沸腾换热过程中的重要性。本研究揭示了孤立气泡池沸腾过程中近壁面处的换热机制,为进一步的孤立气泡沸腾传热过程数值模拟奠定了理论基础。

    混合润湿性图案化铜基表面冷凝换热性能研究
    朱丹丹, 许雄文, 刘金平, 卢炯
    化工学报. 2021, 72(5):  2528-2546.  doi:10.11949/0438-1157.20201302
    摘要 ( 385 )   HTML ( 1 )   PDF (7236KB) ( 181 )  
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    采用聚四氟乙烯纳米颗粒涂料在50 mm×100 mm铜基表面构造超疏水表面以及条纹图案混合润湿性表面。为探究条纹倾角对冷凝换热的影响,条纹与铜板宽度方向分别成90°与60°的混合润湿性表面被应用于实验中。实验结果表明,超疏水表面传热系数hdwc与混合润湿性表面冷凝传热系数hhybrid随换热温差ΔTsub增大而增大。同时,hdwchhybrid与冷凝液的脱落频率存在强相关关系,脱落频率越高,hdwchhybrid越大。超疏水表面冷凝液脱落频率低,hdwc在0~20 K的换热温差范围内始终低于膜状凝结。混合润湿性表面能有效强化超疏水表面的冷凝换热,条纹倾角为60°的表面在ΔTsub为11.3 K时测得最高传热系数16.64 ?kW/(m2?K),是超疏水表面传热系数的2.14倍;而条纹倾角为90°的表面在ΔTsub为13.8 K时测得最高冷凝传热系数13.63 kW/(m2?K),是超疏水表面传热系数的1.68倍。

    热弥散对地埋管换热器全尺度传热的影响
    李晓宇, 徐宏阳, 代敏, 蔡姗姗
    化工学报. 2021, 72(5):  2547-2559.  doi:10.11949/0438-1157.20201220
    摘要 ( 350 )   HTML ( 3 )   PDF (2893KB) ( 127 )  
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    开展地埋管换热器的传热研究是增强其传热性能以及提高热泵系统能效比的关键,现有的地埋管换热器传热模型多忽略了由地下含水层空间非均质性而产生的热弥散传热。因此,基于渗流影响下的全尺度模型和求解热弥散系数的速度一次方模型,提出了考虑热弥散影响的地埋管换热器全尺度传热模型。研究表明此模型所适用的地下水渗流速度范围为1×10-8~1×10-6 m/s;热弥散效应主要在中长时间尺度下体现,渗流速度、热弥散度以及孔隙率是影响传热过程的主要因素。地下水渗流速度和热弥散度越大,孔隙率越小,热弥散效应越强。综合考虑三类影响因素,渗流速度对钻孔传热的影响最大,热弥散度次之,孔隙率的影响最弱;对钻孔群而言,热弥散对上游钻孔传热过程的影响最大,中游次之,下游最小;在所研究的参数范围内,热弥散可使钻孔稳态传热能力提升5.52%~49.93%。

    异型管曲率对气液膜分布及凝结换热特性的影响
    李慧君, 李东, 王业库, 彭文平
    化工学报. 2021, 72(5):  2560-2569.  doi:10.11949/0438-1157.20201350
    摘要 ( 381 )   HTML ( 1 )   PDF (2449KB) ( 113 )  
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    基于双膜理论及边界层理论,建立了圆管、椭圆管、滴形管的管外气、液膜厚度及传热系数的数学模型。以圆管传热系数为依据进行了模型验证,计算结果与实验值的平均偏差约为6%,基本符合工程实际要求。在给定条件下,通过对不同曲率下各管型管外传热系数的计算,得到了气、液膜厚度的分布规律及换热特性。结果表明:在有效换热面积相同时,三种管型的气、液膜厚度,传热系数在一定角度下,随曲率的增大而增大;当曲率相同时,椭圆管传热系数最大,圆管最小。同时,分析了不同管型及其曲率对气、液膜排泄的影响机理和分离机理。为强化换热提供一定理论指导。

    微纳结构超疏水表面参数影响含不凝气蒸汽冷凝传热的理论分析
    贺征宇, 彭本利, 苏风民, 纪玉龙, 马鸿斌
    化工学报. 2021, 72(5):  2570-2577.  doi:10.11949/0438-1157.20201380
    摘要 ( 348 )   HTML ( 3 )   PDF (1443KB) ( 112 )  
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    超疏水表面结构参数对滴状冷凝传热性能、液滴生长和分布均会产生影响。首先利用竖直壁面液滴的受力平衡确定了不凝气条件下蒸汽冷凝过程中液滴的脱落半径,随后建立了含不凝气蒸汽滴状冷凝的传热模型,研究了不同不凝气浓度和过冷度下超疏水表面微柱的柱间距对滴状冷凝传热性能的影响,得到了使超疏水表面冷凝传热性能达到最佳的柱间距值,并对其随不凝气浓度和过冷度的变化规律进行了分析。结果表明在所研究的过冷度范围内,当不凝气浓度较低时(<20%),最佳柱间距随不凝气浓度升高而增大;而当不凝气浓度高于20%时,最佳柱间距随不凝气浓度升高而减小。为驱动含不凝气蒸汽冷凝传热性能的超疏水微纳结构参数的优化提供了必要的基础数据。

    催化、动力学与反应器
    一步法制备高活性NH3-SCR催化剂Cu-SAPO-34:Si含量的影响
    邱爽, 肖永厚, 刘建辉, 贺高红
    化工学报. 2021, 72(5):  2578-2585.  doi:10.11949/0438-1157.20201613
    摘要 ( 437 )   HTML ( 18 )   PDF (1679KB) ( 173 )  
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    NH3选择性催化还原(NH3-SCR)可以有效脱除机动车尾气中的氮氧化物(NOx),开发在中低温下具有高活性且环境友好的低成本催化剂是该技术的关键。以廉价的商品吗啡啉为模板剂,新型络合物Cu-TEPA兼作Cu源和共模板剂,一步水热合成法制备出Cu-SAPO-34分子筛。发现随着Si含量增加,Cu-SAPO-34的结晶度逐渐降低,酸性位点和孤立Cu2+的数量逐渐减少。通过固定床实验系统研究了3种Si含量的Cu-SAPO-34在不同空速下的NH3-SCR性能。结果表明,在气体体积空速(GHSV=40000~120000 h-1)下,Cu-SAPO-34均表现出较优异的SCR活性;当SiO2/Al2O3摩尔比为0.2时,具有理想的低温活性(转化率>90%)和较宽的温度窗口(225~425℃)。

    刚柔组合桨强化软锰矿浸出过程的反应动力学特性
    谢昭明, 陈庚, 刘仁龙, 刘作华, 岑少斗, 陶长元, 郭胜惠
    化工学报. 2021, 72(5):  2586-2595.  doi:10.11949/0438-1157.20201304
    摘要 ( 414 )   HTML ( 17 )   PDF (2275KB) ( 90 )  
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    在软锰矿湿法浸出过程中,采用传统搅拌桨反应器,容易出现流体“打旋”现象,导致传质效果差,进而降低反应效率。因而,本研究将刚柔组合桨应用于软锰矿的还原浸出过程,强化浸出过程的传质行为,提高锰矿浸出率。结果表明,在黄铁矿与软锰矿质量比为0.20,硫酸浓度为1.5 mol/L,液固比为10,温度为363 K下,软锰矿中锰的浸出率达到90.12%,与传统桨叶相比,锰浸出率提高5.5%。同时,研究发现浸出过程遵循核收缩模型且受表面化学反应控制,黄铁矿与软锰矿质量比、初始硫酸浓度、液固比的反应级数分别为1.2679、0.4182、1.1959,反应动力学方程为1- (1-X1/3=0.96×103mFeS2/mMnO21.2679 [H2SO4]0.4182(L/S)1.1959exp(-41.75 ×103/RTt,浸出反应的表观活化能为41.75 kJ/mol。刚柔组合桨体系下的软锰矿浸出反应表观活化能相比传统搅拌体系下的软锰矿浸出反应表观活化能的文献报道值降低4.515~20.54 kJ/mol。

    一种典型钒钛系SCR催化剂SO3生成特性研究
    尹子骏, 苏胜, 卿梦霞, 赵志刚, 王中辉, 王乐乐, 江龙, 汪一, 胡松, 向军
    化工学报. 2021, 72(5):  2596-2603.  doi:10.11949/0438-1157.20201429
    摘要 ( 392 )   HTML ( 8 )   PDF (1204KB) ( 153 )  
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    选择性催化还原(SCR)技术由于脱硝效率高、选择性好而被广泛应用于烟气氮氧化物排放控制;然而,目前广泛采用的钒钛系SCR脱硝催化剂会使烟气中SO2氧化成SO3,烟气中过高的SO3对电厂安全运行会造成严重影响,也会对环境造成污染。以典型V2O5-WO3/TiO2催化剂为研究对象,系统研究了SCR脱硝过程中烟气流量、温度、O2浓度、SO2浓度等对催化剂表面SO3生成特性的影响,并进一步对SO3生成的反应动力学特性进行了分析。研究表明:催化剂表面SO3生成反应中SO2的反应级数为0.59,当O2浓度大于3%时,O2的反应级数为0,该反应的表观活化能为70.39 kJ/mol;实验条件下,烟气中SO2浓度增加会使SO3生成的反应速率提高;O2浓度对催化剂表面SO3生成影响并不显著;烟气温度对催化剂表面SO3生成具有显著影响,高温会促进SO3的生成。

    微型流化床中萘裂解生成小分子气体的反应动力学研究
    张玉明, 纪德馨, 朱翰文, 万利锋, 张炜, 温宏炎, 岳君容
    化工学报. 2021, 72(5):  2604-2615.  doi:10.11949/0438-1157.20201738
    摘要 ( 431 )   HTML ( 10 )   PDF (2388KB) ( 188 )  
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    气化是煤、生物质以及其他含碳燃料高值化利用的有效途径之一。为了考察气化过程中焦油的反应转化特性,选取萘作为焦油模型化合物,以流化催化裂化(fluid catalytic cracking,FCC)催化剂及褐煤热解焦作为接触裂解载体,利用微型流化床考察流化条件下萘催化裂解反应规律,并采用Friedman法和积分法计算萘裂解生成CH4和H2等典型气体组分的动力学参数。结果表明,FCC催化剂与褐煤焦均对萘裂解有明显的催化效果,褐煤焦用于萘裂解的反应活化能整体数值低于FCC催化剂。FCC催化剂裂解萘生成H2符合三维扩散(球形对称)模型,生成CH4符合成核与生长(n=2/3)模型。相应地,褐煤焦裂解萘反应生成H2和CH4分别采用收缩几何形状(圆柱形对称)和三维扩散(圆柱形对称)具有较好的拟合度。

    中空Pt/ZSM-5催化剂用于愈创木酚加氢脱氧合成环烷烃
    牛晓坡, 徐爽, 李晓雪, 冯富祥, 王庆法
    化工学报. 2021, 72(5):  2616-2625.  doi:10.11949/0438-1157.20210191
    摘要 ( 642 )   HTML ( 11 )   PDF (3351KB) ( 269 )  
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    采用溶解-重结晶方法合成了不同硅铝比具有级孔壳的中空ZSM-5分子筛,并对其负载Pt催化剂(Pt/HZ-x)催化愈创木酚加氢脱氧制备环烷烃性能进行了探究。通过X射线晶体衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、场发射透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附脱附(N2-BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)对合成的系列催化剂进行了物化性质表征。得益于特殊的中空级孔结构,中空ZSM-5分子筛具有高外比表面积和介孔孔容,有利于促进活性金属Pt的分散和增强反应物的传质。Pt/HZ-x催化剂表现出了优异的催化性能和愈创木酚加氢脱氧活性,在220℃的低温即可以达到100%的环烷烃选择性。另外,随着分子筛载体酸性的减弱,愈创木酚加氢脱氧产物的二次反应程度降低,增大了环己烷的选择性。

    级孔Pt-Ni/ZSM-5对木质素衍生物加氢脱氧性能研究
    李晓雪, 牛晓坡, 王庆法
    化工学报. 2021, 72(5):  2626-2637.  doi:10.11949/0438-1157.20210192
    摘要 ( 470 )   HTML ( 15 )   PDF (4451KB) ( 253 )  
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    利用等体积共浸渍法制备了级孔ZSM-5分子筛负载Pt-Ni双金属催化剂,并系统研究了不同Pt/Ni比对愈创木酚和二苯并呋喃二元混合物加氢脱氧反应性能的影响。采用XRD、N2-BET、SEM、TEM和H2-TPR对Pt-Ni催化剂的形貌和结构进行了表征。Ni掺入量较少时(1%和3%,质量分数),有利于促进活性金属的分散,增强Pt-Ni双金属之间的协同作用;当Ni掺入量增加到5%时,活性金属出现较严重的团聚。二元混合物加氢脱氧实验结果表明与单金属Pt/HZ-75相比,双金属Pt-Ni/ZSM-5催化剂均表现出优异的加氢脱氧催化活性,Ni的引入显著提高了反应转化速率,并提高了产物中联环己烷的选择性。随着Pt/Ni比的降低,Pt-Ni催化剂的活性逐渐增加,而联环己烷选择性先升高后降低。Pt-3Ni/HZ-75催化剂在3 MPa、260℃下表现出最佳的催化活性和联环己烷选择性,反应4 h后转化率达到100%,联环己烷选择性达到43%。

    H2O2/乙腈体系下MgO催化环己酮Baeyer-Villiger绿色氧化合成ε-己内酯的研究
    朱倩倩, 靳海波, 郭晓燕, 何广湘, 马磊, 张荣月, 谷庆阳, 杨索和
    化工学报. 2021, 72(5):  2638-2646.  doi:10.11949/0438-1157.20201245
    摘要 ( 491 )   HTML ( 5 )   PDF (3254KB) ( 186 )  
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    在H2O2/乙腈体系下以沉淀法制备的MgO为催化剂催化Baeyer-Villiger(B-V)氧化环己酮合成ε-己内酯,考察了制备条件和反应条件对环己酮转化率和己内酯收率的影响。根据实验结果,Mg(NO3)2·6H2O为前体,在煅烧温度为600℃、煅烧时间为2 h时制备MgO氧化性能最佳,由X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)进行了分析,可知随温度升高MgO粒径逐渐增大,500~800℃范围内,MgO晶粒尺寸由9.53 nm增大到29.49 nm。在n(催化剂)∶n(环己酮)=0.45∶1、n(乙腈)∶n(环己酮)=12∶1、n(双氧水)∶n(环己酮)=10∶1、70℃、6 h时获得环己酮转化率95.2%及ε-己内酯收率83.1%。对双氧水B-V氧化环己酮机理进行了深入的研究,采用在线原位红外光谱对反应进行实时监测与分析,验证了其过氧缩酰胺反应路径。

    新型FeCo双金属催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃
    董子超, 吴玉, 张博风, 刘斯宝, 刘国柱, 赵杰
    化工学报. 2021, 72(5):  2647-2656.  doi:10.11949/0438-1157.20210076
    摘要 ( 641 )   HTML ( 21 )   PDF (2816KB) ( 331 )  
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    CO2加氢制备低碳烯烃是实现C1资源高值化利用的有效途径。为提高低碳烯烃选择性,以Fe-MOF为主体,对苯二甲酸为骨架配体,构建了金属比例可控的铁钴双金属催化剂(FeCo/MC),阐明了双金属的协同作用及金属比例对加氢性能的影响。发现Co的添加可以增加催化剂表面碱性位而显著地改善CO2吸附,促进铁的碳化并通过费托反应的CO消耗促进逆水煤气反应。同时,适宜的铁钴比有助于改善金属间亲密度,从而通过合理串联活性位以获取最佳的低碳烯烃选择性和尽可能低的甲烷选择性,铁钴比为6时CO2转化率为32.72%,低碳烯烃选择性最高达到37.14%。

    三甲基膦和金属氧化物复合改性ZSM-5分子筛及其裂解性能研究
    忻睦迪, 邢恩会
    化工学报. 2021, 72(5):  2657-2668.  doi:10.11949/0438-1157.20210084
    摘要 ( 398 )   HTML ( 12 )   PDF (3248KB) ( 116 )  
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    以三甲基膦(TMP)为前体对ZSM-5分子筛进行磷改性,以提升其水热稳定性,然后再分别通过等体积浸渍法引入Ga2O3或ZnO,制备得到磷和金属氧化物复合改性的ZSM-5分子筛。利用X射线衍射(XRD)、固体核磁(MAS NMR)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶吸附傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等表征手段系统地研究了磷和金属氧化物复合改性对ZSM-5分子筛的物化性质、P和Al相互作用以及酸性的影响。并以正十四烷裂解为探针反应,研究磷和金属氧化物复合改性对ZSM-5分子筛催化裂解性能的影响。研究结果表明以三甲基膦为前体对ZSM-5分子筛改性,再引入金属氧化物的复合改性方式制备的催化裂解催化剂不仅具有较高的酸性保留度,具有较高的催化裂解活性,也同时保留了金属氧化物中心的脱氢作用,从而提升了C2=~C4=收率及选择性,同时降低了积炭的生成。

    分离工程
    高压工况对天然气滤芯性能影响的实验研究
    刘震, 杜华东, 胡旭, 姬忠礼
    化工学报. 2021, 72(5):  2669-2679.  doi:10.11949/0438-1157.20201260
    摘要 ( 438 )   HTML ( 11 )   PDF (4509KB) ( 196 )  
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    为探究高压工况下天然气滤芯的过滤性能变化规律及影响因素,选取了四种规格的滤芯为研究对象,开展了现场实验和实验室性能测试。发现在现场运行410 d后,四种滤芯的压差平均增长约20%,在相同气固过滤实验条件下压差增长速率更大,而四种滤芯的过滤效率和品质因子的差异相对缩小。高压工况下过滤材料压缩了7%~31%,大量颗粒嵌入过滤材料或沉积在表面,各过滤层的透气度普遍下降,而抗拉强度均有所上升。结果表明,选用孔径分布均匀的纤维材料、过滤精度梯级设计的复合材料,对过滤层打褶以及采用导流式骨架,均有助于滤芯在高压运行工况下长周期稳定可靠运行。

    气固界面吸附团簇分布及相变机制研究
    宋本南, 吴春梅, 李友荣
    化工学报. 2021, 72(5):  2680-2687.  doi:10.11949/0438-1157.20201394
    摘要 ( 392 )   HTML ( 2 )   PDF (1405KB) ( 142 )  
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    为了深入探讨气固界面吸附过程中团簇分布及其演化规律,结合实验测量和理论分析研究了水蒸气在二氧化硅和石墨表面的吸附特征,获取了不同压比下的团簇分布,确定了吸附相变及润湿转变的临界条件。结果表明,实验测量结果和Zeta吸附理论预测吸附曲线吻合很好,明确了气体分子以团簇形式吸附在固体表面,在低压比区,小分子团簇和零吸附单元占主导地位,随着压比的增加,吸附团簇类型增多,当压比达到某一临界值时,吸附熵达到极大值,界面发生吸附相变。确定了零吸附情况下石墨和二氧化硅表面张力及界面润湿临界条件,润湿压比下,性质均一的大分子团簇聚集,形成类液膜润湿界面。

    锆基金属-有机骨架材料分离放射性气体Rn的计算筛选研究
    王莹, 郑柏树, 王刘盛, 汪冠宇, 曾文江, 汪朝旭, 阳庆元
    化工学报. 2021, 72(5):  2688-2696.  doi:10.11949/0438-1157.20201277
    摘要 ( 458 )   HTML ( 4 )   PDF (1991KB) ( 185 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    存在于建筑材料中的氡(Rn)已成为污染室内空气的一种重要放射性气体,对人体的健康可造成严重的危害,因此开发对其具有高效分离性能的新型多孔材料具有重要的意义。基于巨正则系综的Monte Carlo模拟方法,系统地研究了163种锆基金属-有机骨架材料(Zr-MOF)在常温常压下对Rn/N2和Rn/O2混合气体的吸附分离性能。研究结果表明材料的孔径在5.6~8 ?(1 ? =0.1 nm)、可接触比表面积在140 ~870 m2/g范围内,材料对Rn的分离效果最佳,并发现在材料骨架上引入强极性功能基团如羧基(—COOH)和硫磺基(—SO3H)等,有利于强化材料对Rn的分离性能。研究结果可为今后理性设计与可控合成相关高性能MOF分离材料提供理论参考。

    MIL-100(Fe)中乙醇对低挥发性香兰素的协同脱附研究
    黄艳, 陈功, 王睿猛, 邵珊, 张正生, 杨东晓, 卢真保, 黄佳, 赵祯霞, 赵钟兴
    化工学报. 2021, 72(5):  2697-2705.  doi:10.11949/0438-1157.20201319
    摘要 ( 407 )   HTML ( 5 )   PDF (2599KB) ( 138 )  
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    提出“高挥发性分子协同脱附”策略,即利用高挥发性乙醇分子与低挥发性香料香兰素分子间的氢键作用,提升香兰素/乙醇MIL-100(Fe)共吸附体系中香兰素分子在MIL-100(Fe)上的脱附效率,并通过分子模拟计算香兰素与乙醇分子间的氢键作用,以及MIL-100(Fe)中香兰素和乙醇之间结合能的影响关系。结果发现:MIL-100(Fe)对香兰素乙醇溶液中的香兰素具有较高的吸附量 (780 mg/g),并且将吸附香兰素后MIL-100(Fe)在60℃干燥预处理后,由于乙醇的协同脱附作用使香兰素在MIL-100(Fe)上的脱附效率显著上升,其脱附峰温为190℃。同时,考察不同香兰素吸附量对MIL-100(Fe)上香兰素脱附率的影响,发现香兰素的脱附率随香兰素吸附量的增加呈现先增加后下降的趋势,在吸附量约606 mg/g条件时达到最大脱附率(59.1%)。最后,采用分子模拟计算方法发现香兰素和乙醇之间存在强氢键作用,导致在乙醇存在的条件下香兰素与MIL-100(Fe)之间的结合能从-103.47 kJ/mol下降到-66.58 kJ/mol,使得香兰素分子更容易从MIL-100(Fe)上脱附。

    均衡运动旋转振动筛DEM数值模拟
    侯勇俊, 祝敬涛, 李华川, 吴先进, 蒋锐
    化工学报. 2021, 72(5):  2706-2717.  doi:10.11949/0438-1157.20201340
    摘要 ( 527 )   HTML ( 8 )   PDF (3355KB) ( 201 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    旋转振动筛广泛应用于各行业对于粉体和胶体的分级。单电机旋振筛的激振力不通过振动体质心,使振动体随质心作圆运动和绕质心作圆锥摆运动。这种运动使得筛面上的垂直振幅不均匀,存在着颗粒物料向筛面周边扩散较快、物料层较厚、筛分效率较低、颗粒均匀度较差的问题。因此提出了一种均衡运动原理的旋振筛,通过DEM数值模拟,从筛分效率的角度直观比较了旋振筛在常规运动和均衡运动下的筛面物料运动规律、颗粒粒度分布情况、固相筛分效率及颗粒运动速度。研究表明:均衡运动下物料向筛面周边旋转扩散更为均匀,其物料层较薄,能有效提高旋振筛的固相筛分效率及筛分颗粒的均匀度,可较好解决颗粒粒径与筛孔孔径比在0.7~1.0之间时颗粒透筛相对困难的问题。

    过程系统工程
    工艺调度对乙炔加氢反应器优化运行策略的影响分析
    谢府命, 许锋, 罗雄麟
    化工学报. 2021, 72(5):  2718-2726.  doi:10.11949/0438-1157.20201215
    摘要 ( 304 )   HTML ( 5 )   PDF (1134KB) ( 93 )  
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    乙炔加氢反应器是乙烯工业中用于除去高浓度乙烯流中的少量乙炔的重要装置,该装置一般持续运行较长时间,期间反应器内催化剂活性逐渐降低,直至活性难以满足工艺要求。乙炔加氢反应器全周期操作优化一般是针对装置的一个再生周期进行的,在装置运行周期内应按照操作优化方案进行。但是,在实际工业过程中,为了满足临时的工艺调度需求,乙炔加氢反应器在按照操作优化方案运行一定时间后,需要在剩余的运行周期内临时改变操作方案,这给操作优化问题带来了更多变化和挑战。基于裕量估计和慢时变系统的控制优化框架,研究了这类在运行周期中临时改变操作优化方案的全周期动态优化问题。改变操作优化方案的方式包括:变更运行周期、追求经济效益最大化和变更优化目标、追求运行周期最大化。通过对这两种改变操作优化方案的分析,发现前者变更的运行周期越接近原定运行周期,全周期总经济效益越高,后者切换时刻越早,反应器能维持的运行周期越长,但二者的全周期经济效益均不及原操作优化方案,临时的工艺调度对乙炔加氢反应器的全周期优化运行总体上是不利的。

    基于混合模型的气流床气化炉建模
    姚源朝, 仇鹏, 许建良, 代正华, 刘海峰
    化工学报. 2021, 72(5):  2727-2734.  doi:10.11949/0438-1157.20201233
    摘要 ( 401 )   HTML ( 10 )   PDF (1083KB) ( 217 )  
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    为了提高在煤质改变及工艺参数波动条件下气流床气化炉出口结果的预测精度,分别采用机理模型、广义回归神经网络(GRNN)模型以及混合模型对气化炉进行建模,其中混合模型由GRNN模型和机理模型构建,结合两种不同的煤样对三种模型的预测结果进行分析。结果表明:三种模型均可以较好地对气化过程进行模拟;其中在煤种固定的情况下混合模型关于气化温度和CO、CO2及H2含量的预测误差为0.18%和0.25%、1.72%及0.43%,与机理模型和GRNN模型相比误差更小;在煤种改变的情况下混合模型关于出口气体结果的预测最接近实际生产数据,误差为0.81%和0.11%、2.53%及0.42%。证明混合模型在煤种改变及工艺参数波动条件下可以有效地对气化过程进行模拟,在很大程度上提高了机理模型和GRNN模型的预测精度。

    基于改进NSGA-Ⅱ算法的FCC分离系统多目标优化
    魏彬, 周鑫, 王耀伟, 郭振莲, 陈小博, 刘熠斌, 杨朝合
    化工学报. 2021, 72(5):  2735-2744.  doi:10.11949/0438-1157.20201335
    摘要 ( 500 )   HTML ( 8 )   PDF (1898KB) ( 174 )  
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    应用流程模拟软件HYSYS对某炼厂65万吨/年重油催化裂化装置进行全流程模拟。以最大目的产品(汽油+液化气)收率与最小分离系统能耗为优化目标,采用改进的非支配排序遗传算法(NSGA-Ⅱ)对FCC分离系统进行多目标优化。通过对决策变量的择优选取、最优算法参数的研究(包括种群规模、PcPm自适应策略、遗传代数)、最优点的决策建立了一套缜密的多目标优化方法。优化结果显示,目的产品(汽油+液化气)收率提升4.32个百分点,分离系统能耗降低16.88%,为FCC分离系统的操作变量优化提供了重要的数据支持与优化建议。

    基于改进集合经验模态分解和深度信念网络的出水总磷预测
    王龙洋, 蒙西, 乔俊飞
    化工学报. 2021, 72(5):  2745-2753.  doi:10.11949/0438-1157.20201365
    摘要 ( 274 )   HTML ( 0 )   PDF (1032KB) ( 171 )  
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    出水总磷的准确预测对于城市污水处理厂的高效、稳定的运行至关重要。文中针对城市污水处理过程中出水总磷难以预测的问题,提出一种基于改进集合经验模态分解(modified ensemble empirical mode decomposition, MEEMD)和深度信念网络(deep belief network, DBN)的出水总磷预测方法。首先,设计一种MEEMD算法对城市污水处理过程出水总磷数据信号进行分解,获取多个本征模态函数(intrinsic mode function, IMF)组合;然后,建立一种基于模拟退火(simulated annealing, SA)算法的深度信念网络预测模型,通过优化的模型结构对分解后得到的每个IMF分量进行有效预测;最后,通过大气CO2浓度预测和城市污水处理出水总磷预测验证了所提出方法的有效性。

    考虑火炬负荷风险的关联联锁回路SIL定级方法
    刘荫, 王海清, 许小林, 刘美晨
    化工学报. 2021, 72(5):  2754-2762.  doi:10.11949/0438-1157.20201224
    摘要 ( 441 )   HTML ( 2 )   PDF (1416KB) ( 175 )  
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    现行国际标准对安全联锁回路的SIL定级只针对单一场景而无法考虑多个关联场景之间的风险耦合影响。而设计大型联合装置多个超压保护SIF回路的风险分配与降低方案时,需要考虑同一初始事件导致多个装置同时泄放情形下的火炬负荷超载风险。基于上述现状,使用多泄放源同时泄放叠加方法对传统保护层LOPA定级方法进行改进,提出一种定量负荷计算方法来确定多个相互影响的超压联锁保护回路的安全完整性等级(SIL):依据关联泄放时火炬风险量化数据及允许风险等级,逆向实现上游超压联锁的SIL等级校核。案例表明,通过计算停电时火炬系统超压事故的频率,实现对风险耦合的多个超压联锁保护SIF回路SIL等级的重新核算,从而完成对传统LOPA定级结果的修正。

    能源和环境工程
    水合盐基中低温热化学储热材料性能测试及数值研究
    李威, 王秋旺, 曾敏
    化工学报. 2021, 72(5):  2763-2772.  doi:10.11949/0438-1157.20201484
    摘要 ( 417 )   HTML ( 8 )   PDF (3091KB) ( 162 )  
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    以水合盐K2CO3·1.5H2O和膨胀石墨(EG)分别作为化学蓄热材料和多孔基质,研制了复合储热吸附剂K2CO3@EG。对该复合吸附剂和未掺杂膨胀石墨的纯水合盐就脱附储热、吸附性能、循环稳定性等方面进行了对比分析。结果表明,复合吸附剂所需的脱附温度降低,对吸附质的吸附动力学性能也有明显提升且可有效避免潮解现象。经过连续15次的脱附-水合循环实验后,纯盐和复合吸附剂的储热密度分别下降27.6%和10.9%。此外,对储热单元的数值研究结果初步验证了该蓄热体系的可行性。

    基于图像深度学习的垃圾热值预测研究
    谢昊源, 黄群星, 林晓青, 李晓东, 严建华
    化工学报. 2021, 72(5):  2773-2782.  doi:10.11949/0438-1157.20201481
    摘要 ( 666 )   HTML ( 26 )   PDF (1565KB) ( 516 )  
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    垃圾焚烧发电厂入炉垃圾热值波动大,影响了锅炉运行的稳定性和发电效率,利用图像深度学习的方法实现入炉垃圾热值的实时预测,有助于电厂实现“超前调控”。本文探讨了国内外垃圾图像识别及热值预测的研究进展和不足,认为目前缺少符合我国垃圾组分结构的垃圾图像数据库和热值智能预测方法,提出了用Yolov5识别图像中垃圾种类来预测热值的方法,通过入炉垃圾图像的实时采集与分类标记建立图像数据库,并耦合mosaic数据增强等图像数据处理及神经网络训练,提出建立垃圾热值实时预测模型的设想。本文进一步展望了垃圾热值智能预测的发展前景,未来可以将深度学习与图像识别技术高效结合,实现入炉垃圾热值的实时与精准预测。

    聚氨酯泡沫固定化Alcaligenes sp.DN25去除苯酚的研究
    黄文媛, 孙士杰, 唐宏震, 苏智芳, 钟秦迪, 刘幽燕, 李青云
    化工学报. 2021, 72(5):  2783-2791.  doi:10.11949/0438-1157.20201357
    摘要 ( 385 )   HTML ( 4 )   PDF (1792KB) ( 107 )  
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    载体材料是构建固定化体系的基础,其中孔结构直接影响固定化的生物量及降解结果,开展了制备不同孔径聚氨酯泡沫材料并考察其固定化产碱杆菌DN25降解苯酚的研究。结果表明,孔隙结构的聚氨酯泡沫材料在孔径均值为150 μm时所固定的生物量达到最大值(0.0253±0.0010) g,固定化细胞能在48 h内完全降解1160 mg·L-1苯酚,而游离细胞则完全受到抑制,并且发现载体材料PUF在降解前12 h内吸附苯酚的平衡吸附率为56.1%。进一步研究固定化细胞在初始pH6.0~9.0,NaCl浓度0~4.0%条件下降解900 mg·L-1苯酚的情况,固定化细胞对苯酚的去除率受pH、NaCl浓度的影响不显著。并且,固定化细胞重复使用11个批次对500 mg·L-1苯酚的去除率仍能保持100%,反映了PUF-固定化细胞体系对苯酚处理浓度和系统稳定性两方面的强化作用。

    基于能量集成的秸秆生物质快速热解生命周期评价
    张溪,张立龙,李瑞,吴玉龙
    化工学报. 2021, 72(5):  2792-2800.  doi:10.11949/0438-1157.20210081
    摘要 ( 552 )   HTML ( 4 )   PDF (2290KB) ( 231 )  
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    生物质的流态化快速热解技术具有设备结构简单、液相产物得率高等优点,但反应过程中大量的循环流化气体需要加热至反应温度,因而存在能耗高的问题。针对我国农村秸秆分布广和集中处理运输消耗大等特点,在已有1000 t/a处理规模的中试基础上,提出了具有能量回收效率高、秸秆处理集约化的流态化快速热解系统。系统通过高温气相换热、冷凝与提馏相结合等方法,回收了占总需求66.02%的热量,得到含水率小于3%的热解原油及富水木醋液产品,并通过烟气燃烧供热实现了系统热量自给。通过生命周期评价表明,整个系统的温室气体排放为-428.42 kg CO2 eq,与秸秆直接焚烧相比大幅度降低了对环境的影响。

    乙醇浓度和应变率对扩散火焰特性的数值分析
    石敦峰, 甘云华, 罗燕来, 江政纬, 周毅
    化工学报. 2021, 72(5):  2801-2809.  doi:10.11949/0438-1157.20201376
    摘要 ( 452 )   HTML ( 2 )   PDF (2510KB) ( 196 )  
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    研究液体燃料乙醇对冲燃烧的火焰特性是理解扩散火焰形成和指导乙醇对冲燃烧器设计的关键。采用对冲扩散火焰模型,结合光学薄辐射模型,模拟空气与氮气稀释下乙醇形成的扩散火焰,探讨了乙醇浓度和应变率对扩散火焰的火焰结构、温度分布和温度峰值处的温度敏感性的影响规律。结果表明:随着乙醇浓度的增加,CO和H2反应区域向燃料侧移动,火焰区域变宽,火焰温度峰值逐渐升高,升高趋势渐缓,中间产物和CO对温度敏感性的影响减弱;随着应变率的增加,自由基和CO增多,中间产物减少,组分的分布区域和火焰区域变窄,火焰温度峰值逐渐降低,中间产物和CO对温度敏感性的影响逐渐增强。

    对甲基苯磺酸在Ti/PbO2电极上的电氧化反应信息
    叶志平, 周丹飞, 刘梓锋, 周青青, 王家德
    化工学报. 2021, 72(5):  2810-2816.  doi:10.11949/0438-1157.20201252
    摘要 ( 414 )   HTML ( 5 )   PDF (1305KB) ( 134 )  
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    采用原位红外光谱法系统地研究了对甲基苯磺酸(p-TSA)在钛基二氧化铅(Ti/PbO2)电极上的电氧化反应信息。循环伏安曲线显示,Ti/PbO2p-TSA有良好的电氧化活性,直接氧化电位区间为0.55~0.9 V。多步电位阶跃FTIRS(MSFTIRS)和时间分辨FTIRS(TRFTIRS)分析显示,电压小于1000 mV时,p-TSA主要发生了磺酸基的脱落和苯环侧链甲基的氧化;电压大于1000 mV时,p-TSA的苯环骨架被破坏,同时生成了酸、醇、酮。反应动力学研究结果表明,p-TSA电氧化表观速率常数K与电流密度j呈线性关系,化学需氧量(COD)去除量随比电荷增大而增加,平均电流效率则呈下降趋势。

    Al2O3/AC正极选择性电容吸附水中氟离子
    蒋雯雯, 聂鹏飞, 胡彬, 李菁菁, 刘建允
    化工学报. 2021, 72(5):  2817-2825.  doi:10.11949/0438-1157.20201305
    摘要 ( 398 )   HTML ( 0 )   PDF (3450KB) ( 129 )  
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    氟是人类生命活动必需的微量元素之一,但人体摄入过多的氟元素会引发氟斑牙、骨骼变形等氟中毒现象。本文以活性炭 (AC) 为载体,在多孔Al2O3纳米分散液中采用简单超声处理,得到Al2O3/AC复合材料。场发射扫描电镜证明Al2O3成功负载在AC表面,5% Al2O3在AC表面分布均匀。N2吸-脱附测试结果表明Al2O3/AC复合材料的比表面积比AC有明显增加。循环伏安、恒流充放电及电化学阻抗测试结果表明Al2O3的掺杂可以改善AC的离子导电性,提高比电容;5% Al2O3/AC导电性最佳,比电容最高,在7 mmol·L-1 NaF溶液中为92 F·g-1,是AC比电容 (62 F·g-1) 的1.5倍。以Al2O3/AC为正极的电容去离子 (CDI) 脱氟测试,结果表明5% Al2O3/AC电极脱氟量最大,达234 μmol·g-1,远高于纯AC的脱氟量 (115 μmol·g-1)。此外,5% Al2O3/AC电极对F-的选择性吸附性能良好,在含F-、Cl-和SO42-的模拟高氟地下水中采用5% Al2O3/AC电极对应的三组CDI池串联,可脱除80%的F-、25%的Cl-和56%的SO42-,同时经过十次F-吸脱附循环后,氟去除率仍可保持81%,证明5% Al2O3/AC电极对F-具有良好的选择吸附性和循环稳定性。该电极材料制备简单,脱氟选择性好,在CDI过程中有望用于高氟地区地下水的净化脱氟。

    一步法制备富氧木质素活性炭及其亚甲基蓝吸附性能
    王晶, 韩巧宁, 雷以廷, 唐曼, 陈丽红, 车俊达, 刘祖广
    化工学报. 2021, 72(5):  2826-2836.  doi:10.11949/0438-1157.20201285
    摘要 ( 410 )   HTML ( 5 )   PDF (2317KB) ( 134 )  
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    以硫酸盐造纸黑液木质素为原料,分别采用磷酸活化和磷酸、硫酸混合酸活化制备了两类不同结构的木质素活性炭,对其进行了扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、氮气吸附脱附、元素分析和Boehm酸值滴定等表征分析,并将制备的活性炭应用于模拟亚甲基蓝(MB)染料废水的吸附。结果表明,混合酸活化制备的木质素活性炭比单独磷酸活化的木质素活性炭的比表面积、总孔体积、介孔体积、氧含量分别增加了27.9%、26.4%、29.3%和29.2%,并且孔径分布更趋集中。混合酸活化活性炭在pH为2~9的范围内对亚甲基蓝均有优异的吸附性能,最大饱和吸附量达到1118.90 mg·g-1,比磷酸活化木质素活性炭的吸附量增加了20.3%,表现出良好的吸附性能。吸附速率快,吸附过程遵循Langmuir等温线和伪二级动力学方程,颗粒内扩散不是唯一的决速步骤。

    材料化学工程与纳米技术
    多羟基Bola有机硅季铵盐的合成、表征及其应用性能
    程文静, 余林, 程高, 钟远红, 郑成, 毛桃嫣
    化工学报. 2021, 72(5):  2837-2848.  doi:10.11949/0438-1157.20201235
    摘要 ( 610 )   HTML ( 12 )   PDF (5096KB) ( 255 )  
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    以1,3-二(3-缩水甘油醚丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷(EDH)和八甲基环四硅氧烷(D4)为原料合成了端环氧硅油(ETSO),以ETSO为原料与葡甲胺胺化得到中间体有机硅嵌段硅油(PTSO),然后用γ-氯丙基三甲氧基硅烷(CPTSO)季铵化改性制备了Bola有机硅季铵盐(BPTSO)。BPTSO的季铵化过程最优合成工艺条件为:反应温度为80℃,物料摩尔比为n(PTSO)∶n(CPTSO)=1∶1.2,反应时间为3 h,PTSO转化率达98.60%。通过FT-IR、1H NMR、TGA、TEM对BPTSO的结构及BPTSO乳液整理后织物的微观形貌进行了表征。测试结果表明:BPTSO乳液的表面张力γ 为29.4 mN/m,临界胶束浓度CMC为0.036 mmol/L,具有囊泡结构和优越的稳定性,经BPTSO乳液整理后的棉织物具有优异的柔软度、白度及亲水性,当BPTSO乳液的用量为60 g/L时,对棉织物的增深率可达到46.5%。

    核壳结构米粒状FeS2/C纳米材料制备及储锂性能研究
    夏青, 徐宇兴, 周运成, 纪雪倩, 冯海兰, 王鹏飞, 谭强强
    化工学报. 2021, 72(5):  2849-2856.  doi:10.11949/0438-1157.20201507
    摘要 ( 564 )   HTML ( 8 )   PDF (2298KB) ( 205 )  
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    通过阴离子置换反应制备出具有核壳结构的米粒状FeS2/C纳米材料。所制备材料具有较高的离子和电子电导,优异的电解液浸润特性,以及缓冲材料体积变化的能力。在作为锂离子电池负极材料时,FeS2/C电极具有较高的可逆比容量以及优秀的倍率性能,100 mA·g-1电流密度下可逆比容量高达1100 mA·h·g-1,在2 A·g-1的大电流密度下,依然有866 mA·h·g-1可逆比容量。研究结果为其他核壳材料的制备提供了新的思路和方法。

    制备方法对纳米熔盐储热性能及形成机理的影响
    熊亚选, 钱向瑶, 李烁, 孙明远, 王振宇, 吴玉庭, 徐鹏, 丁玉龙, 马重芳
    化工学报. 2021, 72(5):  2857-2868.  doi:10.11949/0438-1157.20201406
    摘要 ( 401 )   HTML ( 5 )   PDF (4129KB) ( 221 )  
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    纳米材料能够改善高温熔盐的传热储热性能,提升大规模储热系统的储热和热交换效率,但目前仍未找到纳米熔盐的高效大规模制备方法。为优选纳米熔盐的高效大规模制备方法,以二元混合盐为基盐,采用高温熔融法和水溶液法分别制备纳米熔盐,用差示扫描量热法、热重分析法和微观形貌分析法,研究制备方法对纳米熔盐显热和储热性能提升、微观结构的影响,探索纳米熔盐形成机理。结果表明,两种制备方法均在搅拌90 min时制备的纳米熔盐性能达到最优,且高温熔融法制备纳米熔盐的熔化潜热和比热容分别比水溶液法高2.6%和28.18%;两种方法制备纳米熔盐的熔点较小,但对纳米熔盐的微观形貌存在明显影响,云核的形成与结构影响着纳米熔盐的储热性能。相比水溶液法,高温熔融法工艺简单,过程能耗低,纳米熔盐储热性能更好,适用于纳米熔盐的大规模生产和工程应用。

    混合盐模板法制备超级电容器用氮掺杂分级多孔碳纳米片
    焦帅, 杨磊, 武婷婷, 李宏强, 吕辉鸿, 何孝军
    化工学报. 2021, 72(5):  2869-2877.  doi:10.11949/0438-1157.20201320
    摘要 ( 466 )   HTML ( 15 )   PDF (3437KB) ( 172 )  
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    分级多孔碳在电化学储能方面展现了巨大的潜力。模板与活化法相耦合是制备分级多孔碳最有效的方法之一。然而,该方法使用强酸和强碱,对环境造成污染。因此,开发一种无酸无碱制备分级多孔碳的方法迫在眉睫。以氯化钠和碳酸钠混合盐为模板,煤沥青为碳前体,碳酸钾为活化剂,合成了氮掺杂分级多孔碳纳米片(NHCNs)。模板与活化剂可以通过水洗除去,无需使用强酸和强碱,该工作为合成分级多孔碳纳米片提供了一种无酸无碱的技术。合成的NHCNs具有大的比表面积(1597 m2·g-1)、丰富的微/中孔、适量的氧和氮杂原子。这些独特结构赋予NHCNs电极优异的超级电容性能。在KOH电解液中,NHCNs电极显示了高的比电容和好的循环稳定性。

    过程安全
    气固射流扩散火焰形态研究
    聂璇, 周魁斌, 吴月琼, 黄梦源, 蒋军成
    化工学报. 2021, 72(5):  2878-2886.  doi:10.11949/0438-1157.20201426
    摘要 ( 447 )   HTML ( 4 )   PDF (2231KB) ( 201 )  
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    利用文丘里效应,自行设计气固射流扩散火焰(气固喷射火)实验装置,分别采用147 μm和178 μm两种粒径均匀的白色石英砂以近似恒定速率卷吸入火焰中,来研究固体颗粒对火焰形态的影响,特别地,通过关闭侧面进砂口所形成的气态射流扩散火焰(气态喷射火)与之相比较。理论分析和实验结果表明,砂子进入火焰中会降低火焰温度,并且粒径为147 μm的砂子进入火焰的质量大于178 μm砂子,导致小粒径气固喷射火具有更低的火焰温度,从而具有更低的层流燃烧速度和更大的火焰Froude数,最终使其具有更高的推举高度和火焰高度。对比分析气固喷射火和气态喷射火实验结果,也表明固体颗粒对火焰温度的冷却作用导致气固喷射火更容易产生推举现象并具有更高的火焰高度。

    惰性气体对粉尘爆炸泄放特性影响的实验研究
    侯玉洁, 梁琳, 江子旭, 闫兴清, 于小哲, 吕先舒, 喻健良
    化工学报. 2021, 72(5):  2887-2895.  doi:10.11949/0438-1157.20201386
    摘要 ( 435 )   HTML ( 9 )   PDF (1943KB) ( 118 )  
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    爆炸泄放和爆炸抑制是工业上降低粉尘爆炸危害性的两个重要手段,同时实现粉尘爆炸抑制和泄放共同作用的效果值得关注。基于标准20 L球形粉尘爆炸装置侧向开泄放口,实验研究不同泄放口径和静态动作压力时CO2/N2对石松子粉泄放过程压力的影响,采用热重分析法分析了石松子粉尘分别在CO2、N2氛围的热重变化。结果表明,在20 mm泄放口径时,随着CO2/N2浓度的增加,泄放压力的降低幅值逐渐增大,且CO2对粉尘爆炸泄放最大超压的减小效果要优于N2。泄放压力值随着CO2浓度的增加基本呈线性降低,当体系中的CO2和N2浓度增加到10%时对体系泄放压力值的降低效果开始趋于一致。对于40 mm泄放口径,添加相同浓度的CO2体系泄放压力值要略低于N2,降低幅值为6%~8%。对于60 mm泄放口径,CO2/N2两者抑制效果差别不大,且在添加浓度不超过8%时对体系泄放压力值的降低幅值影响较小。通过TGA曲线可以发现,在N2气氛和CO2气氛的热流条件中,石松子粉的热解过程在370℃左右开始出现明显的差异,CO2气氛中石松子粉的热解速率要快于其在N2气氛中的,因此在这个过程中CO2的存在一定程度上会促进石松子粉的热解,随着热解温度进一步提升,CO2对石松子粉热解的抑制效果开始逐渐体现。

    储罐壁面限制条件下喷射火火焰行为
    吴月琼, 周魁斌, 黄梦源, 周梦雅
    化工学报. 2021, 72(5):  2896-2904.  doi:10.11949/0438-1157.20201574
    摘要 ( 513 )   HTML ( 7 )   PDF (2085KB) ( 149 )  
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    高压燃气储罐泄漏极易诱发喷射火。通过搭建储罐壁面限制条件下不同喷射角度的喷射火实验装置,对近喷口流场受限的喷射火进行了系统研究,并验证了装置测试的可重复性。实验结果表明,储罐壁面限制条件下推举高度小于自由射流的推举高度,并通过数值模拟分析了两种空间条件下空气卷吸流场的差异性,从而物理解释了储罐壁面限制条件对推举高度的影响。两种空间条件下火焰长度都随喷射角度的增加而减小,但自由垂直射流的火焰长度小于储罐壁面限制条件下的火焰长度。火焰行为由浮力控制转为动量控制的临界Froude数与喷射角度和空间限制条件无关。研究还发现,与自由射流相比,储罐壁面的阻塞效应会降低火焰的推举速度,提高火焰的吹熄速度。