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2016年 第67卷 第12期 刊出日期:2016-12-05
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    本期封面、广告页、中英文目次表
    化工学报. 2016, 67(12):  0-0. 
    摘要 ( 155 )   PDF (46414KB) ( 253 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    (火积)理论及其在化工过程节能中的应用进展
    夏力, 冯园丽, 项曙光
    化工学报. 2016, 67(12):  4915-4921.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161276
    摘要 ( 562 )   PDF (416KB) ( 514 )  
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    (火积)和(火积)耗散极值原理的提出,为化工过程系统节能开辟了新的方向。阐述了(火积)的物理意义、(火积)是过程量等(火积)理论的最新研究成果,从(火积)在换热器设计、热力学过程中的不可逆性、换热网络综合等方面的应用情况综述了(火积)理论在化工过程系统节能中的最新应用进展。重点围绕(火积)耗散率与熵产率的异同点比较分析、(火积)耗散极值原理与换热网络综合结合等方面,阐述了(火积)理论的科学性。

    热力学
    三种脂肪酸甲酯音速测量与相关热物理性质推算
    何茂刚, 郑雄, 张颖, 陈玉田, 何欣欣
    化工学报. 2016, 67(12):  4922-4928.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161029
    摘要 ( 327 )   PDF (736KB) ( 410 )  
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    脂肪酸甲酯(FAMEs)是生物燃料的重要成分,为了获取它们的热物理性质数据,利用布里渊散射法测量了3种脂肪酸甲酯常压下的音速,测量温度范围为293.15~423.15 K(己酸甲酯)、293.15~443.15 K(庚酸甲酯)、463.15 K(辛酸甲酯)。为方便工程应用,将文献数据和本文实验数据拟合成温度的关联式,实验值与关联式计算值的相对偏差绝对平均值为:0.29%(己酸甲酯)、0.24%(庚酸甲酯)、0.27%(辛酸甲酯)。应用音速实验数据,分别结合Wada模型和Auerbach模型估算3种脂肪酸甲酯的密度和表面张力。结果表明,Wada模型可以很好地用来估算密度,而Auerbach模型对表面张力的估算结果与文献值偏差较大。

    流体力学与传递现象
    R134a闪蒸喷雾过程中喷管内流动形态对喷雾特性的影响
    王新升, 陈斌
    化工学报. 2016, 67(12):  4929-4935.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161083
    摘要 ( 292 )   PDF (6137KB) ( 358 )  
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    闪蒸喷雾过程中喷管内流动状态对喷雾形态及雾化效果具有重要的影响。为了观察喷管内流动状态及其对应的喷雾形态,使用高速相机对不同喷射压力条件下制冷剂R134a在石英玻璃直喷管中的流动状态及喷雾形态进行可视化研究,同时分析不同喷射压力条件下喷雾半径的动态变化情况。研究发现,喷管内的气化可以促进喷管出口处喷雾半径的迅速扩大,但同时限制了喷雾半径在喷雾过程中的进一步发展。喷管内流动状态在一定喷射压力下具有极强的不稳定性,在喷管内形成均匀的泡状流有利于形成均匀、稳定的喷雾形态。

    三角形微通道内纳米流体流动与换热特性
    刘冉, 夏国栋, 杜墨
    化工学报. 2016, 67(12):  4936-4943.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160695
    摘要 ( 322 )   PDF (1522KB) ( 477 )  
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    以去离子水为基液,通过两步法制备出粒子体积分数为0.1%的SiO2、Al2O3、TiO2纳米流体,并分别在流体内添加一定量的表面活性剂以提高其稳定性。利用紫外分光光度计和热物性分析仪,对3种纳米流体稳定性和热导率进行测试。此外,为研究纳米流体在三角形微通道内的流动与换热特性,利用红外热像仪观察通道底面温度分布。结果表明,表面活性剂会对纳米流体吸光度产生影响,且粒子会随着时间的增加逐渐团聚。纳米颗粒的添加可有效提高工质的热导率并强化对流换热,微通道底面温度明显降低,且均温性得到改善。3种纳米流体中,TiO2纳米流体呈现出更加良好的导热和换热性能。

    石墨烯/去离子水纳米流体振荡热管传热性能
    施赛燕, 崔晓钰, 周宇, 韩华, 陈成猛
    化工学报. 2016, 67(12):  4944-4950.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160807
    摘要 ( 324 )   PDF (3071KB) ( 656 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    通过实验研究石墨烯(GNP)纳米流体振荡热管的传热性能,质量分数分别为0.01%、0.05%、0.08%和0.10%,充液率为45%~90%,加热功率为10~100 W。结果表明,充液率为45%时,GNP纳米流体可以缓解烧干;充液率为55%~70%,质量分数为0.01%具有较为明显的传热优势,其热阻最高可降低83.33%。GNP纳米流体改善PHP传热性能的原因主要是其热导率较高,表面润湿性能较好。

    变扭率扭旋叶片强化传热特性
    张静, 米海英, 李雅侠, 张平, 吴剑华
    化工学报. 2016, 67(12):  4951-4958.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160493
    摘要 ( 327 )   PDF (2812KB) ( 494 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    为探究扭旋叶片的结构参数——扭率变化率Tv对管道换热的影响,以水为介质,在Tv=-5~5范围内,采用实验和数值模拟方法研究了恒壁温条件下流体的传热和阻力特性,并分析了综合传热性能及强化传热机理。结果表明,沿流动方向Tv>0的扭旋叶片安装方式强化传热效果优于Tv=0,研究范围内Tv=2.5时综合强化传热比最高,相对Tv=0平均提高5.0%。而Tv<0时强化传热效果劣于Tv=0,应避免此种叶片安装方式。扭率的变化影响了流场结构,当Tv>0时,在近1/2流动区域内绕流旋涡的涡量和影响区域明显增加,同时,在绕流旋涡流动区域,压力、速度和温度的三场协同程度得到提高,进而强化了换热管道的传热效果。

    不同充气条件下密相输运床返料系统气固流动数值模拟
    马乔, 雷福林, 张亚文, 阳绍军, 徐祥, 肖云汉
    化工学报. 2016, 67(12):  4959-4968.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160896
    摘要 ( 260 )   PDF (1530KB) ( 342 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    采用计算颗粒流体力学对密相输运床返料系统内的气固流动行为进行了数值模拟,分析了曳力模型和颗粒最大堆积浓度等参数对模拟结果的影响,确定了合适的模型参数。通过对比3组工况的模拟结果,获得了与实验结果基本一致的立管压力分布和固体循环流率随充气条件的变化规律,并分析了立管内压力梯度分布、气体流动方向、颗粒浓度分布等。结果表明立管充气口处压力梯度绝对值为局部最大值;当立管充气口气量为零时,会使充气口上方一段距离的压力梯度绝对值较小;充气量增大到一定值时会在充气口附近形成明显的气泡。当缺少立管高位充气时,会导致立管下部区域形成大的压力梯度,增加颗粒下落阻力。充气松动颗粒的作用仅对充气口附近区域有一定影响,更大的作用是在立管内形成均匀的压力梯度分布,使立管内气固流动状态保持上下一致。在制定充气方案时,应根据固体循环流率确定立管压降,补充合适气体量以维持气体下行速度均衡,使得各段的平均压力梯度相同。

    水下管道向下泄漏的羽/射流特性
    张军, 臧晓刚, 张园春, 何宏舟, 陈怀民
    化工学报. 2016, 67(12):  4969-4975.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160034
    摘要 ( 293 )   PDF (1796KB) ( 392 )  
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    对水下管道向下泄漏的羽流特性进行了实验及理论研究。采用拉格朗日控制体积分法建立了向下运动的羽动力模型,并对羽流参数进行了模拟。模拟结果表明模型对羽流半径及长度的预测与实验结果基本相符,但在接近羽流终端时,对羽流半径的预测结果要高于实验值。实验及模拟结果还表明,向下泄漏时羽流的初始动量衰减很快,与向上泄漏时羽流相比,羽流长度很短。随着Froude数的增大,向上羽流的长度增长较大,而向下羽流的长度却增长缓慢。

    均匀多孔介质下乙醇溶液的过冷度
    章学来, 李跃, 王友利
    化工学报. 2016, 67(12):  4976-4982.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160463
    摘要 ( 293 )   PDF (3041KB) ( 254 )  
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    为了研究多孔介质对乙醇溶液过冷度的影响,实验搭建了不同孔隙率和不同热导率的多孔介质的实验系统,通过改变乙醇溶液浓度探究了浓度对过冷度的影响,通过改变孔隙率和热导率探究强化换热方法。数据的处理采用统计学的方法,每种工况下实验32次。结果表明:多孔介质的孔隙率和热导率对乙醇溶液过冷度有影响;随着孔隙率的减小和热导率的增加,平均过冷度值减小,过冷度稳定性增强;高浓度对减小过冷度作用明显,浓度越高,过冷度平均值和最大值越小,而浓度的变化对稳定性影响较小。

    液滴撞击丝网渗漏影响因素及临界准则
    何孝天, 谢剑, 程愉, 刘琪, 徐进良
    化工学报. 2016, 67(12):  4983-4993.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160798
    摘要 ( 345 )   PDF (4133KB) ( 412 )  
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    捕沫器等化工气液分离设备中,液滴撞击丝网速度超过临界值,部分液体穿透多孔丝网形成子液滴、发生渗漏,将严重影响下游生产的性能与安全。通过可视化实验测量不同丝网表面液滴临界渗漏速度,讨论倾斜角度、丝网结构参数、液滴直径及表面浸润性等因素对临界渗漏速度的影响。液滴渗漏是法向动压力联合水锤压力克服网孔毛细压力的结果。法向动压力是动压力分量,与丝网倾角相关。液滴撞击丝网极短的瞬间,液体受到压缩,产生的水锤压力与液滴投影下的网孔数存在定量关系。毛细压力与气液界面在网孔间的位置及接触角相关。水锤压力及毛细压力均受丝网结构参数影响。通过网孔间气液界面受力分析,有机地整合渗漏影响因素,得到了渗漏临界量纲1准则。该准则与实验结果高度吻合,可为气液分离器设计提供参考。

    汽油装罐油气扩散排放的实验测定及数值模拟
    黄维秋, 王兆利, 纪虹, 赵晨露, 吕爱华, 徐先阳, 王翊红
    化工学报. 2016, 67(12):  4994-5005.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160550
    摘要 ( 303 )   PDF (21902KB) ( 260 )  
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    正确预测储油罐收油作业时罐内油气扩散排放规律对研究油品蒸发损耗及污染控制具有重要意义,因而两个关键参数(油罐排放气液比λ及损耗率η)被重点考虑。基于VOF模型、扩散传质模型和RNG k-ε湍流模型,对汽油喷溅式装油损耗进行数值模拟研究。分析比较了不同装油口高度、不同装油速度、不同油罐初始油气浓度条件下罐内的油气扩散规律,并建立汽油装罐蒸发损耗实验平台验证以上数值模拟,模拟值与实验值吻合良好。研究结果表明:装油口位置越高,汽油损耗率η越大,随装油速度增大,高装油口损耗率η最大约为0.34%,低装油口约为0.025%。增大油罐初始油气浓度,高装油口损耗率η最大约为0.44%,中装油口约为0.21%,低装油口约为0.043%。最后建议固定顶油罐大呼吸API损耗评估计算公式考虑装油速度及油罐初始油气浓度对蒸发损耗的影响,并尽量采用低装油口及清洗油罐装油。

    液滴碰撞亲-疏水性组合壁面的数值分析
    陈圆圆, 徐进良, 李季巍
    化工学报. 2016, 67(12):  5006-5014.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160662
    摘要 ( 391 )   PDF (1042KB) ( 420 )  
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    采用VOF方法对液滴碰撞亲-疏水性组合壁面过程进行数值模拟。通过量纲1化,在Reynolds数不变的情况下,研究Weber数和亲水性区域直径对液滴碰撞动态特性的影响,绘制了液滴碰撞结果分区图。结果表明:随着Weber数从1增加至100,液滴呈现出附着、短液滴一次破碎和长液滴多次破碎3种状态;液滴破碎过程受到表面张力、壁面黏附力及Rayleigh不稳定性的影响,亲水性区域直径增加时,液滴破碎所对应的临界Weber数随之增大;此外,Weber数较大时,液滴最大铺展因子不受亲水性区域直径的影响,Weber数较小时,最大铺展因子随亲水性区域直径的增大而增大。

    催化、动力学与反应器
    CeO2表面氧化转移FCC烟气中SO2的反应过程
    刘逸锋, 沈本贤, 皮志鹏, 陈华, 赵基钢
    化工学报. 2016, 67(12):  5015-5023.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160272
    摘要 ( 293 )   PDF (2305KB) ( 413 )  
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    为提高Ce基脱硫助剂对石油加工过程中流化催化裂化(FCC)烟气深度脱硫效果,采用实验与密度泛函理论(DFT)探究了SO2、O2在CeO2表面的反应过程。通过60℃、200℃反应温度下SO2、O2与CeO2的反应,对反应前后CeO2样品的XRD、IR、XPS谱图比较分析,探索S、Ce的价态变化和相对含量转变规律,从而推测SO2可能的反应路径。基于密度泛函理论模拟构造了O2单分子和SO2、O2双分子在CeO2(111)和MgAl2O4(111)O空位表面可能产生的吸附构型;利用LST/QST方法搜索SO2氧化反应过程,计算各步反应能垒。结果表明CeO2(111)相比MgAl2O4(111)具有更好的SO2催化效果,其中CeO2在反应中起到了晶格O传递作用,并进一步推断SO3的脱附过程是整个反应的速率控制步骤。

    正构烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上加氢异构反应性能
    高善彬, 迟克彬, 杨晓东, 赵震, 胡胜, 段爱军, 于春梅, 孙发民
    化工学报. 2016, 67(12):  5024-5030.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160895
    摘要 ( 324 )   PDF (1257KB) ( 651 )  
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    采用SAPO-11分子筛制备Pt/SAPO-11双功能加氢异构催化剂,以n-C8n-C12n-C16为模型化合物考察正构烷烃的加氢异构反应性能。结果表明,所制备的催化剂具有较好的异构化活性和选择性,其中单甲基支链异构产物收率和总异构产物收率分别可达60%和75%以上,是低凝柴油和高档润滑油基础油的理想组分。不同链长正构烷烃的异构化产物分布基本一致,但链长较长的正构烷烃更容易发生异构化反应和裂解反应,在保证相同转化率条件下长链烷烃裂解产物收率偏高且异构选择性降低。

    MnOx/WO3/TiO2低温选择性催化还原NOx机理的原位红外研究
    廖永进, 张亚平, 余岳溪, 李娟, 郭婉秋, 汪小蕾
    化工学报. 2016, 67(12):  5031-5039.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160953
    摘要 ( 274 )   PDF (686KB) ( 391 )  
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    浸渍法制备15% MnOx/5% WO3/TiO2低温脱硝催化剂,利用原位傅里叶变换红外(in situ FT-IR)设计包括多种吸附反应以及不同预处理方式的微观暂态试验与微观稳态试验,研究其NH3-SCR脱硝反应机理,并推测反应路径。结果表明,催化剂的NH3-SCR反应主要以Eley-Rideal机理方式进行,仅在一定温度条件下可以看到Langmuir-Hinshclwood反应路径。催化剂表面Lewis酸位的NH3吸附是还原剂的主要来源,Brønsted酸位吸附的NH4+随温度上升参与反应的比例略有提高。NH3的吸附活化是整个反应的控制步骤,吸附态NH3更易与NO2发生反应,NO与催化剂表面的相互作用明显弱于NO2。NO会在催化剂表面氧化活性中心形成大量双齿配位型硝酸盐,阻碍NH3的吸附和活化,O2存在条件下促进NH3-SCR反应进行,阻止NO在催化剂表面形成双齿硝酸盐。NO与NH3在催化剂表面存在吸附竞争,NO的吸附作用强于NH3,温度达到100℃后吸附的NH3方可大量活化并与NOx发生进一步反应。

    分离工程
    ZrO2-TiO2复合纳滤膜在模拟放射性废水中的应用
    陈婷, 张云, 陆亚伟, 邱鸣慧, 范益群
    化工学报. 2016, 67(12):  5040-5047.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160952
    摘要 ( 327 )   PDF (1912KB) ( 502 )  
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    核工业、核研究及医疗等过程会产生大量的放射性废水,会对环境和生物体造成严重伤害,必须经过合适的处理后才能排放。采用高性能陶瓷纳滤膜处理模拟放射性废水,考察了跨膜压差、pH和离子浓度等操作参数对Co2+和Sr2+截留性能的影响,并对操作参数进行了优化。所用陶瓷纳滤膜材料为ZrO2-TiO2复合材料,截留分子量为500,纯水渗透率为270 L·m-2·h-1·MPa-1。研究表明,陶瓷纳滤膜对Co2+和Sr2+两种离子的截留率随着跨膜压差的升高而增大,膜的渗透通量随着跨膜压差的增大呈线性增加。pH变化时,截留率在一定pH范围内先降低后升高,在等电点(pH=7)附近达到最小值;pH=3的情况下,两种离子的截留率均达到最高,Co2+和Sr2+的截留率均在99%以上,而纳滤膜渗透通量保持稳定。离子截留率和渗透通量均随进料浓度的增大而减小,在2000 min的连续循环操作过程中,陶瓷纳滤膜材料的渗透通量及其对Co2+和Sr2+的截留率均维持在较高水平。陶瓷纳滤膜在放射性废水处理方面展现出了良好的应用前景。

    石墨烯气凝胶的制备及其对水中油分的吸附特性
    黄剑坤, 刘会娥, 黄扬帆, 马雁冰, 丁传芹
    化工学报. 2016, 67(12):  5048-5056.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160786
    摘要 ( 395 )   PDF (1904KB) ( 990 )  
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    以改性Hummers法制备出的氧化石墨(GO)为原料,乙二胺(EDA)为交联剂,通过液相化学交联法制备出以石墨烯为主体的多孔网状气凝胶(EGA)。利用电子扫描电镜(SEM)、电子透射电镜(TEM)及选区电子衍射(SAED)对其进行表征。以水中柴油为研究对象,考察所制EGA样品对水中柴油的吸附脱除效果。结果表明,石墨烯气凝胶对柴油的吸附量在前5 min上升迅速,在30 min左右达到吸附平衡。吸附过程遵循准二级动力学模型,且吸附速率随温度的升高而增加,体系的表观活化能Ea=23.94 kJ·mol-1。颗粒内扩散模型拟合结果表明,EGA对水中柴油的吸附分为表面孔道吸附、气凝胶内部孔道扩散以及石墨烯片层间小孔道扩散。石墨烯气凝胶对柴油的吸附等温线与Freundlich模型较为吻合。

    氨基功能型离子液体吸收CO2的性能
    张慧, 张红梅, 沈锦优, 王连军
    化工学报. 2016, 67(12):  5057-5065.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160729
    摘要 ( 285 )   PDF (667KB) ( 374 )  
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    氨基功能型离子液体在常温常压下对CO2具有较强的吸收选择性能,在分离固定CO2方面具有较好的应用前景。合成了4种氨基功能型离子液体,对产物进行了IR和1H NMR表征,探究了这些功能型离子液体的CO2吸收性能及再生性能。结果表明,4种氨基功能型离子液体均具有强于常规型离子液体的CO2吸收性能,再生性能良好,可循环使用;离子液体的CO2溶解度受黏度影响显著,随吸收温度的升高而降低,随吸收压力的升高,吸收剂浓度的增加而增大;强化传质能提高再生效率,多次的再生对离子液体的吸收性能没有明显影响。

    过程系统工程
    反应精馏隔壁塔生产乙酸正丁酯的优化与控制
    陈梦琪, 于娜, 刘育良, 李鲁闽, 孙兰义
    化工学报. 2016, 67(12):  5066-5081.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160887
    摘要 ( 252 )   PDF (1479KB) ( 683 )  
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    对反应精馏隔壁塔生产乙酸正丁酯过程进行了模拟、优化与控制的系统研究。利用Aspen Plus软件模拟乙酸甲酯与正丁醇的酯交换反应过程,以年总费用(TAC)为目标函数进行过程优化,通过稳态敏感性分析及相对增益矩阵(RGA)判据得到不同的操纵变量与控制变量匹配关系,以此为基础,在Aspen Dynamics平台建立了若干控制结构并进行分析对比。结果表明,利用两股反应物呈比例进料可较为有效地抵抗进料扰动,最后提出的无再沸器热负荷与混合物进料量比值(Qr/F)控制的改进控制结构CS3,在降低反应精馏隔壁塔控制过程超调量方面有较大的优越性。

    基于收敛交叉映射的化工过程扰动因果分析方法
    程非凡, 赵劲松
    化工学报. 2016, 67(12):  5082-5088.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161318
    摘要 ( 362 )   PDF (634KB) ( 541 )  
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    当化工装置出现异常情况,操作工人往往无法及时准确地定位故障发生的原因。基于数据的方法能够通过化工过程数据,分析异常工况中的扰动传播路径,确定异常工况出现的根本原因。针对化工动态系统,提出了具有时间特性的收敛交叉映射方法(CCM),和基于赤池信息准则的维度选择方法。为了验证提出算法的有效性,在简单的生态系统,因果检测基准系统和全混釜反应器(CSTR)中进行验证,并与原有的收敛交叉映射算法进行对比,体现出具有时间特性的收敛交叉映射算法的优越性。

    不同余热情况下有机朗肯循环和卡琳娜循环能量性能对比
    王梦颖, 冯霄, 王彧斐
    化工学报. 2016, 67(12):  5089-5097.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161209
    摘要 ( 580 )   PDF (828KB) ( 669 )  
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    有机朗肯循环和卡琳娜循环都是发展前景广阔的低温余热动力利用技术,这两种技术在余热利用方面各有其优势和劣势。在炼厂中,余热资源分布广泛,针对不同余热热源选择合适的动力循环系统对能量的有效利用具有实际意义。热效率和(火用)效率是评价动力循环系统的两个重要指标。通过将余热资源分成3类,即显热热源、复合热源和潜热热源,用Aspen Hysys软件对有机朗肯循环和卡琳娜循环进行流程模拟,考察了余热资源特性对有机朗肯循环和卡琳娜循环能量性能的影响。结果表明当余热为显热热源时,卡琳娜循环系统优于有机朗肯循环;当余热为复合热源且潜热与显热比R=1或当余热为潜热热源时,有机朗肯循环优于卡琳娜循环。

    基于带权有向图的非清晰复杂精馏序列的合成方法
    罗祎青, 张焱, 张硕, 王菲, 袁希钢
    化工学报. 2016, 67(12):  5098-5104.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161215
    摘要 ( 216 )   PDF (556KB) ( 264 )  
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    在精馏系统中非清晰分离能够克服清晰分离所固有的返混效应,从而提高系统能效。基于数据结构理论,提出了非清晰精馏序列的合成与优化方法。对于N组元混合物的分离,合成的精馏序列由N-1个精馏塔构成,且其中的非清晰分离任务含有所允许的任意多个中间分配组分。为了合成上述分离序列,利用带权有向图建立了一种新的精馏分离序列模型,并基于“vector”动态数组,提出了一个同时拥有数组和链表优点的带权有向图的储存结构。序列合成过程定义了一系列的相关操作,且选择广度优先的策略以提高合成效率。算例证明了该方法在精馏序列合成和优化的高效性。算例结果表明该算例的最优分离序列可以有效减少设备投资和能耗。

    基于装置级优化控制与厂级调度优化集成的过程模型方法
    高小永, 江永亨, 黄德先
    化工学报. 2016, 67(12):  5105-5111.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161200
    摘要 ( 278 )   PDF (1542KB) ( 436 )  
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    随着全球化市场竞争日趋激烈,炼油生产过程的系统工程方法引起学术界和工业界的普遍关注。由于炼油生产过程的复杂性,现有方法远未有效解决过程模型准确描述问题,直接导致系统工程应用效果欠佳;过程模型的准确描述成为阻碍过程系统工程成功应用的关键。从困扰过程模型准确描述的症结出发,提出了一种基于装置级优化控制与厂级调度优化集成策略的模型描述方法,意在打破当前装置级底层控制系统和上层过程系统工程应用相互孤立情况下带来的系统间互为排斥、相互抑制的困局。在炼油生产过程装置分类的基础上,基于装置级优化控制的操作运行大数据所蕴含的多个最优操作模态信息,提出分装置类别和分操作模式的多模型描述方法,解决变化原料及操作工况的影响;基于该模型描述机制,将能够为智能炼油提供基础。

    考虑周期划分特性和储能电池生命周期费用的混合供电系统优化
    杨飞飞, 黄贤坤, 柯少勇, 刘永忠
    化工学报. 2016, 67(12):  5112-5121.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161286
    摘要 ( 293 )   PDF (788KB) ( 403 )  
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    在风/柴/储混合供电系统中,风力发电的不确定性和用户负载的波动性对混合供电系统及其储能电池系统的优化设计和运行具有重要影响。针对混合供电系统,采用k-均值周期划分法考虑风力发电和用户负载的波动性,建立了混合供电系统及其储能电池系统的优化模型。在优化模型中将储能电池生命周期费用作为惩罚函数,将循环次数作为约束,以标准化能源费用为目标对混合供电系统进行优化,分析了风力发电不确定性对混合供电系统优化设计的影响。以能量需求为793 kW·h·d-1的风/柴/储混合供电系统为例,研究了混合供电系统优化设计方法。研究表明,考虑风力发电和用户负载的周期划分后,储能电池系统循环次数显著降低,有利于储能电池使用寿命的延长。按风速特性划分周期时,储能电池系统的年循环次数最少,混合供电系统的标准化能源费用最低。当储能电池在其生命周期内的最大循环次数由2000次提升到10000次时,混合供电系统的标准化能源费用降低幅度可达8.3%~16.6%。

    改进CCM算法检测外部扰动下系统变量间的时滞和因果关系
    罗磊, 程非凡, 邱彤, 赵劲松
    化工学报. 2016, 67(12):  5122-5130.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161300
    摘要 ( 319 )   PDF (1245KB) ( 459 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    在化工过程中,可以通过分析变量间的相互作用和时滞关系,推理故障的传播路径和网络,指出故障的根原因。这对提高过程安全性,增强经济效益具有重要意义,是研究的热点和难点。常见的互相关函数和传递熵等方法,由于只适用于线性或弱非线性系统,或计算量较大,往往无法准确地获得变量间的时滞信息和作用强度,在实际应用中存在不足。近年来,在生态领域研究中提出的交叉收敛映射(CCM)算法,被认为是一种适用于非线性耦合过程因果分析的方法,可适用于耦合变量间时滞关系的检测。但对于带有外部扰动的化工过程,CCM无法根据随时受到扰动的过程数据构造出稳定的嵌入流形,导致了时滞和因果分析失败。而基于CCM进行改进的扰动过滤交叉映射(DFCM)方法,通过分析外部扰动对系统的影响,预先筛选扰动数据,再将过滤后的数据代入交叉映射的计算中。算例表明,这种处理能有效地避免扰动下嵌入流形不稳定的问题,适用于处于扰动下的化工过程,并得到良好的时滞和因果关系分析效果。

    时序约束NPE算法在化工过程故障检测中的应用
    杨健, 宋冰, 谭帅, 侍洪波
    化工学报. 2016, 67(12):  5131-5139.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160543
    摘要 ( 292 )   PDF (866KB) ( 414 )  
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    针对动态过程的故障检测问题,在邻域保持嵌入算法中改进邻域挑选,提出一种新的维度约简方法:时序约束邻域保持嵌入(time constrained neighborhood preserving embedding,TCNPE)算法。与邻域保持嵌入(neighborhood preserving embedding,NPE)算法只通过欧氏距离挑选邻域不同的是,TCNPE考虑到数据之间的时序相关性,在一定长度的时间窗之内采用k-近邻方法挑选邻域,并对时间窗内近邻与非近邻构造局部约束关系。首先,利用TCNPE提取数据特征,进行线性降维,然后构造T2和SPE统计量并利用密度估计(kernel density estimation,KDE)确定其控制限。最后,通过数值例子和TE过程(Tennessee-Eastman process)仿真来说明本文方法的有效性。

    一种新的用于换热网络全局优化的强制进化随机游走算法
    肖媛, 崔国民, 李帅龙
    化工学报. 2016, 67(12):  5140-5147.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160498
    摘要 ( 399 )   PDF (690KB) ( 546 )  
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    应用启发式方法在换热网络全局优化上的优点,提出了一种全新的强制进化随机游走算法(random walk algorithm with compulsive evolution,RWCE),算法以目标函数减小为强制方向,通过各换热单元面积的随机扩大或缩小,同时实现了整型变量(换热单元数)和连续变量(换热单元面积)的同步优化。另外,算法能够以一定的概率选择接受差解,使其具备极强的跳出局部最优解的能力和全局搜索能力。算例验证表明,RWCE算法相比于其他启发式方法具有程序简单、更易实现、算法适应性及全局搜索能力更强的优点,使优化质量得到进一步提升。

    基于分布式偏差的加热炉支路温度一致控制
    闵鸯, 栾小丽, 刘飞
    化工学报. 2016, 67(12):  5148-5154.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160863
    摘要 ( 339 )   PDF (575KB) ( 273 )  
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    针对现有集中式温度支路平衡控制存在的问题,提出基于分布式偏差的支路温度一致性控制方案:仅利用相邻支路的温度信息,将各支路与相邻支路的温度偏差作为控制输入,使加热炉所有支路的温度达到一致的同时,确保调节过程中总进料流量不变。由于仅利用了相邻支路的温度信息,使得所提分布式偏差控制方案在大规模支路情形下更显优势。最后仿真实例表明了该分布式控制方案的有效性与可行性。

    基于LPP-GNMF算法的化工过程故障监测方法
    朱红林, 王帆, 侍洪波, 谭帅
    化工学报. 2016, 67(12):  5155-5162.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161199
    摘要 ( 286 )   PDF (739KB) ( 447 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    提出了基于LPP-GNMF算法的化工过程故障监测方法。非负矩阵分解(NMF)是一种新兴的降维算法,由于它在机理上具有潜变量的正向纯加性的特点,所以在对数据进行压缩时,可以基于数据内部的局部特征有效描述数据信息,相比于传统的多元统计过程监控方法如主元分析(PCA)等有更好的解释能力。然而NMF要求原始数据满足非负性的要求,实际的化工过程有时并不能保证,为放宽对原始数据的非负要求,引入了广义非负矩阵分解(GNMF)算法。其次,GNMF在分解的过程中没有考虑到样本间的局部结构和几何性质,可能存在不能准确处理数据的问题。针对这一问题,提出了将GNMF与LPP(局部投影保留)相结合的算法。将提出的LPP-GNMF算法应用于TE过程来评估其监测性能,并与PCA算法、NMF算法、SNMF算法进行比较,仿真模拟结果表明所提算法的可行性。

    基于DBN-ELM的聚丙烯熔融指数的软测量
    王宇红, 狄克松, 张姗, 尚超, 黄德先
    化工学报. 2016, 67(12):  5163-5168.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161280
    摘要 ( 351 )   PDF (574KB) ( 457 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对聚丙烯熔融指数软测量中预测精度不高的缺点,将基于深度置信网络-极限学习机(DBN-ELM)的软测量方法应用到熔融指数的软测量中。与传统深度置信网络(DBN)不同的是,该方法将极限学习机(ELM)算法运用到深度置信网络的训练中。首先用深度置信网络对原始数据进行数值分析来提取特征,然后将提取的特征输入到极限学习机中进行训练,得到软测量模型。实验验证表明,与支持向量机和单纯的深度置信网络模型相比,该方法具有更高的测量精度。

    换热网络合成问题的并行BB/SQP混合算法
    姜楠, 刘永忠, 朱天鸿
    化工学报. 2016, 67(12):  5169-5175.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161287
    摘要 ( 331 )   PDF (601KB) ( 277 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    换热网络合成问题通常可用非凸、非线性、不可微的混合整数非线性规划模型描述。基于GPU的并行计算技术为求解大规模模型提供了高效支撑。针对已有并行SQP算法求解换热网络合成问题中存在二元变量组合数过多、并行SQP算法求解结果严重依赖初值等问题,提出了BB/SQP混合并行算法。该算法采用BB算法代替枚举法,不但大大减少了模型求解中可能的二元变量组合,而且为SQP算法选出了可行的初值,从而提高了算法的求解质量。研究表明,所提出的混合并行算法能够有效求解换热网络合成问题,且并行计算相比串行计算的求解速度显著增加,加速比可达39。

    基于持续节能的多周期换热网络优化设计
    朱真, 孙琳, 罗雄麟
    化工学报. 2016, 67(12):  5176-5182.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161296
    摘要 ( 288 )   PDF (507KB) ( 275 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    在石油化工工业中,换热网络的操作条件时常发生改变,尤其是结垢热阻随运行时间不断增大。针对操作条件的改变,有研究者提出多周期换热网络最优综合的设计与改造方法。但是,这些方法不涉及结垢热阻对设计结果的影响。然而,换热器结垢不可避免,传热系数随之改变,将导致操作工况偏离最优值,难以实现持续节能优化。以多周期换热网络优化为基础,提出一种基于持续节能的多周期换热网络综合设计方法,以换热网络累积总费用为目标函数,考虑换热器结垢对多周期换热网络优化结果的影响,进而实现多周期换热网络的最优综合。首先,结合示例分析换热器结垢对多周期换热网络优化结果的影响,得出考虑到结垢热阻的影响多周期换热网络在各个周期内的优化结果将改变;然后,基于持续节能优化,以换热网络累积总费用为目标函数,提出一种多周期换热网络优化方法;最后,结合示例验证了该设计方法的有效性。

    考虑关键换热器备用的原油预热系统清垢周期优化
    田佳阳, 贾林权, 王彧斐, 冯霄
    化工学报. 2016, 67(12):  5183-5189.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161312
    摘要 ( 275 )   PDF (551KB) ( 305 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    原油结垢是原油预热过程面临的一个严峻问题,它使换热器的传热系数降低,影响正常的生产过程。应对原油预热过程的结垢问题最普遍的方法就是对换热器进行周期清洁,并优化清洁周期。许多结垢严重的行业都采用换热器备用的方式来减少因换热器离线造成的热回收减小,但原油预热系统尚未考虑,因而进一步考虑了关键换热器的备用来进行原油预热系统清垢周期优化。首先选取关键换热器,再通过模拟退火算法进行清洁周期优化。应用所提出的方法对简化的原油预热系统进行了清垢周期优化,结果显示,考虑换热器备用时所得到的清垢周期经济效益更好。

    一种自适应多策略差分进化算法及其应用
    徐斌, 陶莉莉, 程武山
    化工学报. 2016, 67(12):  5190-5198.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161273
    摘要 ( 405 )   PDF (1010KB) ( 910 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对差分进化算法由于固定参数设置而易早熟或陷入局部最优的问题,提出了一种自适应多策略差分进化算法(SMDE)。该方法以基本差分进化为框架,首先引入一个变异策略候选集合,一个缩放因子候选集合和一个交叉参数候选集合,然后在搜索过程中,以过去的搜索信息为基础,自适应地为下一时刻进化群体中的每个个体从候选集合中选择一组合适的变异策略和控制参数,以便在不同的进化时刻设置合适的变异策略和控制参数。对10个常用的标准测试函数进行优化计算,并与其他算法的结果进行了比较,实验结果表明,SMDE具有较好的搜索精度和更快的收敛速度。将SMDE用于化工过程动态系统不确定参数估计问题,实验结果表明该算法能较好地处理实际工程优化问题。

    表面与界面工程
    考虑锥度及波度的螺旋槽液膜密封动态特性分析
    杨文静, 郝木明, 李振涛, 任宝杰, 曹恒超, 张伟
    化工学报. 2016, 67(12):  5199-5207.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160693
    摘要 ( 304 )   PDF (716KB) ( 627 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    密封端面因热力变形或机械加工产生的形貌变化显著影响密封性能。建立考虑径向锥度和周向波度的螺旋槽液膜密封数学模型,利用偏导数法求解动态雷诺方程,并采用有限元法计算液膜密封开启力、刚度、动态刚度及阻尼系数,进而分析了径向锥度及周向波度对液膜密封稳、动态特性的影响。结果表明:液膜密封开启力随着锥度的增加逐渐减小,随着波幅的增加逐渐变大,同一波幅下,波数增多,开启力减小;液膜刚度随着锥度的增加逐渐减小,且波数不同时随波幅的变化趋势不同;液膜动态刚度系数绝对值随锥度的增加逐渐减小,轴向刚度系数和角向刚度系数受波度的影响比较明显;液膜动态阻尼系数随锥度的增加逐渐减小,随波幅的增加逐渐变大。

    聚氨酯大分子表面活性剂组成结构对WPUA胶粒结构及其膜性能的影响
    王海利, 范仁祥, 方华高, 刘阳, 魏海兵, 杨善中, 丁运生
    化工学报. 2016, 67(12):  5208-5214.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160794
    摘要 ( 281 )   PDF (1653KB) ( 353 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    设计了聚合度相同,但组成结构不同的聚氨酯大分子表面活性剂(PUS),并将此大分子表面活性剂用于甲基丙烯酸甲酯(MMA)的聚合,制备出乳胶粒结构不同的水性聚氨酯-丙烯酸酯乳液(WPUA),乳液经干燥成膜后得到不同的样膜。应用透射电镜(TEM)、Zeta纳米粒度仪及旋转黏度计对WPUA乳胶粒形貌、粒径和乳液黏度进行了测试与表征,通过ATR-FTIR、吸水率测试、万能材料试验机和紫外-可见光谱仪对WPUA膜的结构、耐水性、力学性能和物理老化行为进行了研究。结果表明,PUS组成结构会影响WPUA乳胶粒的结构,进而影响形成的WPUA膜的性能。WPUA-PCDL乳胶粒的核壳结构明显,其膜的力学和耐老化性能较好。

    生物化学工程与技术
    离子液体中胰岛素结构稳定性的分子动力学模拟
    潘晓莉, 李代禧, 魏冬青
    化工学报. 2016, 67(12):  5215-5221.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160968
    摘要 ( 357 )   PDF (2684KB) ( 604 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    离子液体作为一种新型绿色溶剂,由于其独特的物理化学性质,被广泛应用于蛋白质的稳定性研究。选用热敏性蛋白药物胰岛素作为研究对象,采用分子动力学模拟方法,从分子层面上研究不同种类的离子液体对胰岛素结构的稳定效果。结果表明,与纯水体系相比,在常温下离子液体能够有效地稳定胰岛素的分子结构,且体系中阴离子的氢键碱性越弱,阳离子的烷基链越短,对胰岛素分子结构的稳定作用越强。并深入分析不同烷基链长度的二氰胺类离子液体与胰岛素之间的相互作用,发现相较于长烷基链离子液体,短烷基链离子液体与胰岛素之间的相互作用更强,揭示了后者能更好地维持和稳定胰岛蛋白的分子结构。

    能源和环境工程
    铁基氧载体化学链CO2重整CH4方法制备合成气
    何映龙, 于敦喜, 雷体蔓, 吕为智, 徐明厚
    化工学报. 2016, 67(12):  5222-5228.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160698
    摘要 ( 370 )   PDF (671KB) ( 391 )  
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    提出一种铁基氧载体(Fe3O4/FeO)化学链CO2重整CH4方法制备合成气。为评价该系统的性能,采用Aspen Plus软件对其进行过程模拟和热力学分析。以CH4转化率、CO2转化率、能源利用效率和产气氢碳比(H2/CO)为评价指标,得到系统的优化运行条件,并研究各操作参数(包括各反应器的温度和压力、氧载体甲烷比和CO2甲烷比)对系统性能的影响。结果表明:当系统处于优化工况时,得到CH4转化率为97.91%、CO2转化率为32.76%、能源利用效率为93.77%及产气氢碳比为0.93。该系统能有效利用CO2和CH4这两种温室气体获得较低氢碳比的合成气,利于二甲醚的高效合成。

    机械转盘联合超声破解剩余污泥
    孙志成, 韩进, 张明杨, MD. Asadur Rahoman, 王有昭, 齐元欣, 王敏, 谢元华, 朱彤
    化工学报. 2016, 67(12):  5229-5236.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161006
    摘要 ( 218 )   PDF (2249KB) ( 315 )  
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    采用自主设计并制造的机械转盘剩余污泥破解装置对污泥进行破解处理,并联合超声技术以提升破解效果,考察不同运行条件对污泥破解效果的影响,采用响应面法优化处理参数,通过扫描电镜观察破解污泥的细胞形态。实验发现:盘间距离(d)和转盘破解时间(Tm)是影响机械转盘剩余污泥破解液溶解性化学需氧量的增加值(SCOD+)和效能比(EDR)的重要因素;在d=1.5 mm,转速为2300 r·min-1运行条件下破解25 min时SCOD+为3130 mg·L-1,破解效果良好。根据Central Composite Design实验设计原理,注重剩余污泥破解的能源利用效率,以SCOD+和EDR为响应指标对机械转盘联用超声破解参数进行优化,当优化条件为d=2.76 mm,Tm 10.89 min,Tu(超声处理时间)=17.2 min时,剩余污泥破解液SCOD+=7871.78 mg·L-1,EDR=8.475 mg·L-1·kJ-1,在相同总处理时间下分别是单独机械转盘法(2610 mg·L-1,3.11 mg·L-1·kJ-1)的3.02倍、2.7倍,单独超声法(3170 mg·L-1,3.26 mg·L-1·kJ-1)的2.48倍和2.6倍。

    生物质锅炉积灰特性与露点腐蚀
    马海东, 王云刚, 赵钦新, 陈衡, 梁志远, 金鑫
    化工学报. 2016, 67(12):  5237-5243.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160733
    摘要 ( 356 )   PDF (3155KB) ( 359 )  
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    以ND钢为研究对象,选取316 L不锈钢为对比材料,主要研究了65 t·h-1生物质循环流化床锅炉烟气深度冷却条件下的积灰与露点腐蚀耦合特性。对积灰和腐蚀层进行了XRF、XRD、SEM和EDS分析。实验结果表明:实验管件表面沉积物可分为腐蚀层、耦合层和灰沉积层(NH4Cl、SiO2和(NH42SO4)。耦合层包含了灰沉积物和金属腐蚀产物,且与灰沉积层黏结紧密易剥落;腐蚀层多为金属的氯化物和氧化物,其厚度随实验进口水温降低而降低,当管壁温低于烟气水露点时,ND钢被腐蚀的程度急剧加重。在实验条件下,ND钢的抗露点腐蚀能力弱于316L不锈钢。

    环丁砜对乙醇胺溶液吸收和解吸CO2的影响
    郭东方, 郜时旺, 罗伟亮, 陈健
    化工学报. 2016, 67(12):  5244-5251.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160999
    摘要 ( 281 )   PDF (698KB) ( 713 )  
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    利用物理溶剂环丁砜替代部分水,采用气液搅拌实验装置和真实热流量热法测定了环丁砜对乙醇胺(MEA)溶液吸收和解吸二氧化碳(CO2)过程的影响,考察了CO2循环负载、吸收速率、吸收热和解吸热等性质变化。研究表明:环丁砜对MEA溶液负载CO2的吸收热影响较小,但对吸收速率、循环吸收容量和解吸过程影响较大。环丁砜可降低MEA溶液对CO2的表观吸收速率,且随CO2负载量的增大,降幅也逐渐变大。环丁砜有利于富液解吸过程,加快解吸速率,增大CO2解吸程度,同时单位热流负荷、单位冷流负荷和单位能耗均有不同程度的降低。在燃煤电厂烟气条件下,20% MEA+20% sulfolane体系相对20% MEA体系,其表观吸收速率平均降低约10%,CO2循环吸收容量增加24%,单位CO2解吸能耗降低18%。

    逆向-同向流气浮工艺构建与运行特性
    王永磊, 刘宝震, 张克峰, 李梅, 贾瑞宝, 宋武昌, 李军
    化工学报. 2016, 67(12):  5252-5258.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160917
    摘要 ( 235 )   PDF (1887KB) ( 285 )  
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    针对传统溶气气浮(DAF)工艺中气泡对絮体颗粒捕集、黏附效率低,泡絮体黏附不稳定等问题,基于泡絮碰撞黏附理论,研发了集逆向流与同向流于一体的DAF工艺(CCDAF)。该工艺溶气水分两次投加,接触室分为碰撞接触室和黏附接触室。试验结果表明,CCDAF工艺显著提高了泡絮黏附效率和泡絮体稳定性,对浊度、藻类平均去除率达到96.4%、96.50%,出水颗粒物以2~7 μm粒径为主。工艺主要去除大分子、疏水性有机物,CODMn、UV254、DOC平均去除率分别达到37.6%、46.3%和32.11%,CCDAF比同向流及逆向流DAF除污染效能更加显著。泡絮黏附机理分析表明,CCDAF工艺逆向流碰撞区主导作用机制为碰撞黏附及共聚作用,同向流接触区为碰撞黏附及网捕、包卷和架桥作用。

    N-SBR单元硝化时间分配比对A2N2系统运行性能的影响
    王梅香, 赵伟华, 黄宇, 潘聪, 彭永臻, 王淑莹
    化工学报. 2016, 67(12):  5259-5267.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160861
    摘要 ( 437 )   PDF (995KB) ( 303 )  
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    以低C/N实际生活污水为处理对象,重点考察了N-SBR单元硝化时间分配比对A2N2系统运行性能的影响。在A2/O-SBR单元厌氧1.5 h,缺氧2 h,好氧0.5 h,A2/O-SBR和N-SBR单元的曝气量分别恒定在100、120 L·h-1的条件下,将硝化时间分配比分别设定为5:1、4:1、3.5:1、3:1、7:1、8:1进行试验。结果表明,系统在A2/O-SBR单元可实现碳源的高效利用,有机物的去除受硝化时间分配比影响不大;为保证系统良好的硝化和反硝化除磷性能,一次硝化时间必须≥3.5 h;在总曝气时间一定的条件下,适当增加一次硝化时间,更有利于提高系统TN去除率;适当增加二次硝化时间,可以降低出水浓度,使出水达标排放。当硝化时间分配比为4:1时,系统脱氮除磷效果最好。TN、PO43--P平均出水浓度分别为11.5、0 mg·L-1,平均去除率分别为75%、100%。

    间歇氯化对电石渣循环捕集CO2性能的影响
    马晓彤, 李英杰, 王文静, 张婉, 王泽岩
    化工学报. 2016, 67(12):  5268-5275.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160816
    摘要 ( 247 )   PDF (655KB) ( 251 )  
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    提出在碳酸化气氛中间歇加入HCl(间歇氯化)提高电石渣在循环煅烧/碳酸化反应中捕集CO2性能的新思路。在双固定床反应器上,在不同循环次数加入HCl、碳酸化温度、CO2/HCl体积比等条件下,研究HCl间歇加入对电石渣循环碳酸化特性的影响。结果表明,在循环煅烧/碳酸化反应中间歇加入HCl使电石渣间歇氯化能提高其循环捕集CO2性能。在前N次循环碳酸化时加入0.1% HCl,当N=4时能使电石渣获得最优CO2捕集性能,第10个循环时的CO2吸收量比无HCl时提高了51%。HCl与CaCO3发生氯化反应,破坏致密产物层对CO2扩散的阻碍,提高了电石渣的碳酸化转化率。在碳酸化气氛加入HCl时,最佳碳酸化温度仍为700℃。随CO2/HCl体积比增大,HCl对电石渣捕集CO2性能的促进作用减弱。

    氰酸盐离子液体在石墨烯基超级电容器中的应用
    张利锋, 杜素青, 刘毅, 原晓艳, 黄剑锋, 郭守武
    化工学报. 2016, 67(12):  5276-5282.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160870
    摘要 ( 354 )   PDF (5441KB) ( 846 )  
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    将石墨烯电极与离子液体N-甲基-N-丙基吡咯烷氰酸盐([C3mpyr][OCN])/碳酸丙烯酯(PC)混合电解液组装成超级电容器,采用循环伏安(CV)、交流阻抗(EIS)、恒电流充放电(GCD)等方法研究了其在50、60、70℃环境下的电化学性能。结果表明:该体系在较高温度下的电化学性能优异,70℃下其比容量最高可达295 F·g-1,能量密度可达118 W·h·kg-1,且恒电流充放电循环稳定性较好。

    介孔Cr(OH)3的制备及其对钒(Ⅴ)离子的吸附性能
    李华琳, 雒敏婷, 张红玲, 石义朗, 张炳烛, 蔡再华, 徐红彬, 张懿
    化工学报. 2016, 67(12):  5283-5290.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160808
    摘要 ( 287 )   PDF (870KB) ( 434 )  
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    以CrCl3·6H2O作为铬源,通过添加强碱制备出大比表面积(312.70 m2·g-1)、高孔隙率(0.48 cm3·g-1)的介孔Cr(OH)3,并研究了其对溶液中钒(V)离子的吸附性能,考察了溶液pH、吸附剂用量、吸附温度、吸附时间等条件对吸附效果的影响。结果表明,当溶液pH在2.0~9.0、钒离子浓度为100~500 mg·L-1时,采用该吸附剂均可实现溶液中钒离子的高效去除。在最优实验条件下,钒去除率接近100%,钒离子浓度可由500 mg·L-1降至0.81 mg·L-1。吸附热力学的研究结果表明,Cr(OH)3对钒离子的吸附过程遵循Langmuir等温吸附;吸附过程符合拟二级反应动力学方程,反应级数为拟二级。

    铬革屑热解NO、NH3和HCN的释放特性
    金前争, 王海宁, 张世红, 冯烨, 邵敬爱, 杨海平, 王贤华, 陈汉平
    化工学报. 2016, 67(12):  5291-5297.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160367
    摘要 ( 212 )   PDF (596KB) ( 217 )  
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    采用傅里叶变换红外光谱仪对铬革屑热解过程中NO、NH3以及HCN的释放特性规律进行研究,探讨了随着时间的变化,热解温度对这3种含氮气体释放特性的影响。结果表明,热解过程中NO、NH3以及HCN的释放随温度的升高呈现不同的规律。在热解温度较低的情况下含N气体的释放较少,其中NH3的释放占主导。随着温度的升高,NO、HCN的释放量上升,尤其在550℃,HCN的释放率反超NH3,释放的浓度达到500 ml·m-3以上,NH3的释放率维持在10%~15%。高温区HCN的释放存在迅速升高的过程,NO的释放量相对较少。NH3的释放主要与胶原蛋白中氨基结构的破坏有关,如酰胺及酰胺带结构,而HCN主要来自于焦含氮结构的二次裂解,以及热解液体中含氮杂环物质的分解。NO的释放主要与C=O,C-O/C-O-C等含氧基团的变化以及原料中的N/O比例有关。

    低共熔溶剂中温度对钒离子氧化还原特性的影响
    徐谦, 秦立宇, 苏华能, 徐丽, 李华明
    化工学报. 2016, 67(12):  5298-5304.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161025
    摘要 ( 280 )   PDF (846KB) ( 465 )  
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    相比于传统水系电解质,低共熔溶剂(DES)因其所具有的独特优势,越来越多地被作为液流电池的电解液进行研究。DES的物理属性和电化学特性对温度较为敏感,但迄今为止对其研究较少。报道了温度对VCl3在DES中的物理化学特性的影响。在100 mV·s-1的扫速时,循环伏安(CV)曲线说明在25℃时,钒离子呈现准可逆的状态;随着温度从室温升高至55℃,氧化峰与还原峰之差从0.271 V降低至0.249 V。随着温度的增加,电导率也明显增加,从室温时的2.2 mS·cm-1升高至55℃时的11.16 mS·cm-1,而且黏度出现较大的下降。结果表明温度对DES特性的影响巨大,有必要更加深入研究温度对非水系电解液液流电池性能的影响。

    煤在不同氧化氛围中的能量梯级释放
    闫秋会, 侯彦万, 罗杰任, 苗海军
    化工学报. 2016, 67(12):  5305-5310.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20161011
    摘要 ( 229 )   PDF (502KB) ( 407 )  
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    针对传统煤燃烧能量利用效率低、污染严重等问题,将超临界水氧化技术应用于煤的清洁燃烧过程,分析了煤在空气和超临界水两种不同的氧化氛围中的反应特性。进而,基于不同的反应路径,利用图像(火用)分析法,剖析了煤在两种氧化氛围中的能量转换特点,揭示了煤在水相氧化氛围中的能量释放新机理,最后对煤在超临界水氧化反应器和传统锅炉中的实际过程进行了(火用)分析。结果表明,水相氧化将煤的化学能品位从1降低到0.83,并且减小了煤的化学能品位与热源品位之差,从而降低了煤中化学能向物理能转变的不可逆损失,(火用)损失减少了6.04%,热(火用)增加了5.25%,而且水相氧化没有传热(火用)损失;运用(火用)分析理论,计算得到超临界水氧化反应器(火用)效率高达80.1%,高出传统锅炉(火用)效率24.2%。

    其他
    管道内障碍物对加氢甲烷爆炸特性的影响
    余明高, 袁晨樵, 郑凯
    化工学报. 2016, 67(12):  5311-5319.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160645
    摘要 ( 278 )   PDF (8110KB) ( 288 )  
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    在搭建小尺寸爆炸平台的基础上,研究了当量比为1时,氢气体积分数分别为0%、25%、50%、75%和100%时,障碍物条件下添加氢气对管道内甲烷-空气预混火焰传播特性的影响。实验结果表明:最大爆炸压力、火焰传播速度都会随着氢含量和障碍物数量的增加而增大,并且火焰颜色和火焰形状也会随之发生变化。但是,障碍物对火焰平均传播速度的影响较为微弱,并且障碍物对甲烷和氢气的火焰传播速度的影响效果也有所不同。最大爆炸压力与火焰颜色随氢含量的变化趋势随着障碍物数量的增加越来越明显。氢气与甲烷相比,障碍物对前者爆炸特性的影响更为明显。