Direct splitting of water under visible light irradiation with an oxide semiconductor photocatalyst
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2001
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Engineering. Concentrating on solar electricity and fuels
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2010
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Solar hydrogen generation from seawater with a modified BiVO4 photoanode
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2011
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Sustainable hydrogen production
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2004
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
A short review on hydrogen, biofuel, and electricity production using seawater as a medium
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2018
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Recent advances on electrocatalytic and photocatalytic seawater splitting for hydrogen evolution
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2021
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
... [6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Design criteria, operating conditions, and nickel-iron hydroxide catalyst materials for selective seawater electrolysis
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2016
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Photochemical and photoelectrochemical hydrogen generation by splitting seawater
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2018
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Semiconductor heterojunction photocatalysts: design, construction, and photocatalytic performances
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2014
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Recent developments in heterogeneous photocatalysts for solar-driven overall water splitting
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2019
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Heterogeneous photocatalyst materials for water splitting
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2009
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Solar fuels via artificial photosynthesis
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2009
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Review of synergistic photo-thermo-catalysis: mechanisms, materials and applications
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2020
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
Increasing solar absorption for photocatalysis with black hydrogenated titanium dioxide nanocrystals
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2011
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
Water-soluble conjugated molecule for solar-driven hydrogen evolution from salt water
1
2019
... 太阳能驱动的水制氢被认为是一种实现可持续碳中和经济的极为有前景的技术方案[1-2],并日益得到学术界和工业界的认可.虽然水是地球上最丰富的自然资源之一,覆盖了地球表面的四分之三,但其中97%都是海水[3-4].因此,发展太阳能海水直接制氢技术具有极大的规模化和经济性应用前景以及战略意义.目前已报道的太阳能海水制氢技术主要包括光伏电催化、光电催化和光催化三种手段[5-6],但目前均存在各自的问题.如电解海水制氢就面临着高耗电量和高成本的严峻挑战.更重要的是在电解过程中,海水中高浓度的氯离子不仅易与金属电极材料发生作用而腐蚀电极,降低其使用寿命;而且能够在阳极与电解水的氧析出反应产生竞争而减少氢质子的产生[6-7],导致制氢性能下降.光电催化技术发展较慢且太阳能转化利用效率低[8],现阶段难实现规模化应用.光催化技术作为更简单、更经济的制氢方式吸引了人们的广泛关注[9],但目前低的太阳能利用率和产氢效率使该技术仍局限于实验室研究阶段[10-11],这主要归因于:(1)大多数半导体材料具有较宽的带隙结构[12],使其只能吸收利用占太阳光谱5%的紫外光,而占光谱45%的可见光和50%的近红外光很难被吸收且主要以热的形式被耗散[13];(2)光生电子-空穴对的分离和转移过程的动力学限制[14],使其易于复合而无法参与到光催化氢质子还原过程;(3)海水中氯离子易于破坏半导体催化剂结构并消耗光生电子-空穴对而发生副反应[15].为此,迫切需要新的能够高效利用全光谱太阳能并有效解决海水中氯离子对制氢性能抑制作用的太阳能海水制氢技术. ...
Exponentially self-promoted hydrogen evolution by uni-source photo-thermal synergism in concentrating photocatalysis on co-catalyst-free P25 TiO2
2
2020
... 最近,本课题组利用商业二氧化钛催化剂在高通量全光谱太阳光照射下[16],通过高密度光子流(主要来源于紫外和部分可见光)和高密度热流(主要来源于红外光和部分可见光)的协同作用不仅实现了全光谱太阳能的梯级利用,而且获得了比传统光催化反应条件下(即室温低光强)明显提升的产氢速率和太阳能利用率,这为解决上述太阳能海水制氢面临的挑战提供了新的解决方案.但目前关于利用聚光光热催化技术分解海水制氢的工作还未见报道,为此相关的反应机制和特性以及海水中氯离子对产氢性能的影响需要进一步研究. ...
... 以上表征结果显示所制备的复合材料不仅具有优异的全光谱吸收特性而且催化活性组分具有良好的光生电子-空穴对的分离能力,这些性质使其有望在利用高能紫外和部分可见光的光催化制氢和利用低能近红外和部分可见光的光热转化海水淡化和产蒸气过程中展现出好的性能.为此,首先考察了在光照强度为15 kW·m-2时Cu/TiO2/C-Wood的太阳能海水蒸气生成性能.单纯模拟海水的蒸发速率为3.03 kg·m-2·h-1,当引入Cu/TiO2/C-Wood后,海水蒸发速率明显提升至14.3 kg·m-2·h-1,此时太阳能到蒸气的转化效率为39%[28].另外在产蒸气过程中Cu/TiO2/C-Wood的局部表面温度比模拟海水的整体温度高9.3℃.以上结果表明所制备的复合材料具有良好的太阳能光热转化海水产蒸气的能力,可以为自漂浮两相海水分解制氢体系提供足够反应物.为了进一步考察Cu/TiO2/C-Wood的光热产氢性能,探究了Cu/TiO2纳米粒子的掺杂质量对Cu/TiO2/C-Wood的产氢速率()以及太阳能到氢能转化效率(η)的影响.图8显示Cu/TiO2纳米粒子的掺杂量为1 mg·cm-2时,为35 µmol·h-1·cm-2,相应的η为9.24×10-3 %;随着掺杂量的不断增加,和η也在不断增加,当掺杂量为5 mg·cm-2时,达到最高值为179 µmol·h-1·cm-2(相当于35.8 mmol·h-1·g-1),相应的η为4.73×10-2 %.当掺杂量继续增加到7.5 mg·cm-2时,和η开始出现明显下降,分别为145 µmol·h-1·cm-2和3.84×10-2 %.为此,在5 mg·cm-2的最佳掺杂量下,对Cu/TiO2/C-Wood的循环使用性能进行了考察,如图9所示.结果表明该催化材料在循环使用5次后产氢速率仍基本保持不变,表明本工作制备的光热催化材料具有优异的稳定性和循环使用性.另外值得关注的是,每次反应结束后仅需对Cu/TiO2/C-Wood进行简单水洗就可直接用于下一次实验,这极大地解决了传统光催化体系中粉末催化剂循环再利用时的多次离心分离处理的烦琐步骤,显著提升了其在实际应用中的潜力.此外,还研究了光照强度对Cu/TiO2/C-Wood光热产氢性能的影响.从图10可以看出,随着光照强度的增加,产氢速率呈超线性增加,这与通常所报道的室温光催化下产氢速率随光强呈线性增长的趋势不同[29].该结果主要归因于随着光照强度的增加Cu/TiO2/C-Wood的表面温度也不断增加,如图11所示.更高的温度不仅可以从动力学上降低氢气的输运阻力,从而使氢气更容易从催化活性位点逸出;而且可以从热力学上降低气相水分子在催化剂上发生吸附过程的界面阻力[30].同时,高的反应温度可以通过提高载流子迁移率、降低光催化水分解反应的活化能等途径来辅助促进提升光催化制氢性能[16]. ...
Ti3+ tuning the ratio of Cu+/Cu0 in the ultrafine Cu nanoparticles for boosting the hydrogenation reaction
1
2021
... 首先采用XPS对Cu/TiO2纳米粒子的表面元素组成和Cu的价态进行了考察.图2(a)是Cu/TiO2纳米粒子的XPS全波长扫描图,结果显示该纳米粒子表面含有Ti、O和Cu元素,表明Cu种已被成功负载于TiO2表面.通过电感耦合等离子体质谱仪检测出铜的负载量为1.5%.图2(b)是Cu/TiO2纳米粒子表面Cu 2p的XPS精细谱图,电子结合能在932.4 eV和952.0 eV的吸收峰可归属于Cu0或Cu+的特征吸收[17].由于Cu0和Cu+二者具有相近的Cu 2p1/2和Cu 2p3/2电子结合能,进一步通过CuLMM的X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)对二者进行区分[18].图2(c)显示567.6 eV处出现属于Cu0的特征吸收峰[19],表明在15 kW·m-2的光照下二价铜种被成功还原为零价的铜纳米粒子负载于TiO2. ...
Anchored Cu(Ⅱ) tetra(4-carboxylphenyl)porphyrin to P25 (TiO2) for efficient photocatalytic ability in CO2 reduction
1
2018
... 首先采用XPS对Cu/TiO2纳米粒子的表面元素组成和Cu的价态进行了考察.图2(a)是Cu/TiO2纳米粒子的XPS全波长扫描图,结果显示该纳米粒子表面含有Ti、O和Cu元素,表明Cu种已被成功负载于TiO2表面.通过电感耦合等离子体质谱仪检测出铜的负载量为1.5%.图2(b)是Cu/TiO2纳米粒子表面Cu 2p的XPS精细谱图,电子结合能在932.4 eV和952.0 eV的吸收峰可归属于Cu0或Cu+的特征吸收[17].由于Cu0和Cu+二者具有相近的Cu 2p1/2和Cu 2p3/2电子结合能,进一步通过CuLMM的X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)对二者进行区分[18].图2(c)显示567.6 eV处出现属于Cu0的特征吸收峰[19],表明在15 kW·m-2的光照下二价铜种被成功还原为零价的铜纳米粒子负载于TiO2. ...
Plasmonic Cu nanoparticle on reduced graphene oxide nanosheet support: an efficient photocatalyst for improvement of near-infrared photocatalytic H2 evolution
1
2018
... 首先采用XPS对Cu/TiO2纳米粒子的表面元素组成和Cu的价态进行了考察.图2(a)是Cu/TiO2纳米粒子的XPS全波长扫描图,结果显示该纳米粒子表面含有Ti、O和Cu元素,表明Cu种已被成功负载于TiO2表面.通过电感耦合等离子体质谱仪检测出铜的负载量为1.5%.图2(b)是Cu/TiO2纳米粒子表面Cu 2p的XPS精细谱图,电子结合能在932.4 eV和952.0 eV的吸收峰可归属于Cu0或Cu+的特征吸收[17].由于Cu0和Cu+二者具有相近的Cu 2p1/2和Cu 2p3/2电子结合能,进一步通过CuLMM的X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)对二者进行区分[18].图2(c)显示567.6 eV处出现属于Cu0的特征吸收峰[19],表明在15 kW·m-2的光照下二价铜种被成功还原为零价的铜纳米粒子负载于TiO2. ...
Cu oxide quantum dots loaded TiO2 nanosheet photocatalyst for highly efficient and robust hydrogen generation
1
2021
... 然后通过XRD对TiO2和Cu/TiO2纳米粒子的晶体结构进行了比较分析,如图3所示.曲线a是TiO2纳米粒子的XRD谱图,呈现出明显的属于金红石和锐钛矿的特征衍射峰.曲线b是Cu/TiO2纳米粒子的XRD谱图,除了TiO2的特征衍射峰外,还在2θ=43.297°处出现了新的衍射峰,与金属铜纳米粒子中(111)的晶面衍射相匹配[20],进一步证实金属铜的形成,这与XPS中得到的表征结果一致. ...
Highly salt-resistant and all-weather solar-driven interfacial evaporators with photothermal and electrothermal effects based on Janus graphene@silicone sponges
1
2021
... 为了探究所制备光热催化材料的亲疏水特性,对Cu/TiO2/C-Wood材料的碳化表面和未碳化表面进行了接触角检测,结果如图5所示.图5(a)显示未经碳化处理的木头表面的接触角为49.7°,而经碳化处理的木头表面接触角为113.4°[图5(b)],根据接触角小于90°时物质表面呈现亲水特性[21],可知:Cu/TiO2/C-Wood的未碳化表面具有亲水性而碳化表面具有疏水性,这一特性有利于该材料在保持木头本身优异的输水能力的同时还具有好的自漂浮能力,从而形成固-液两相体系,如图5(c)所示. ...
Low-temperature CO oxidation at persistent low-valent Cu nanoparticles on TiO2 aerogels
1
2019
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
Plasmonic-metal nanostructures for efficient conversion of solar to chemical energy
1
2011
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
Tuning selectivity in propylene epoxidation by plasmon mediated photo-switching of Cu oxidation state
1
2013
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
Controlling catalytic selectivity on metal nanoparticles by direct photoexcitation of adsorbate-metal bonds
1
2014
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
Morphology-controlled tantalum diselenide structures as self-optimizing hydrogen evolution catalysts
1
2020
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
A defective g-C3N4/RGO/TiO2 composite from hydrogen treatment for enhanced visible-light photocatalytic H2 production
1
2020
... 通常而言,光热催化的有效性在很大程度上取决于催化材料在热力学(可见光和红外光谱的吸收)和动力学(光产生的电子和空穴的分离)方面的性能[13-14].为此,先通过UV-VIS-IR 漫反射光谱考察了TiO2、Cu/TiO2和Cu/TiO2/C-Wood的吸光特性,结果如图6所示.从TiO2和Cu/TiO2的UV-VIS-IR 漫反射光谱图可以看出,负载铜种后的TiO2吸光范围从不大于400 nm拓宽到整个全光谱(图6曲线a、b).另外,值得注意的是在可见光和近红外光区域出现了一个以760 nm为中心的宽峰,这主要归因于金属铜的局域表面等离子共振效应(LSPR)[22],即当入射光的频率和金属铜中自由电子的共振频率相匹配时,自由电子发生的集体共振现象[23].金属铜的LSPR不仅赋予催化材料更好的可见光和近红外光吸收特性以激发产生更多的光生电子和空穴对[24],而且使其展现出更好的光热转化能力[25],因为受激发产生的部分热电子会不可避免地通过弛豫效应将吸收的能量以热的形式转移到周围环境.进一步Cu/TiO2/C-Wood的漫反射光谱图(图6曲线c)显示C-Wood的引入明显提升了光热材料在全光谱范围内的光吸收强度,这主要归因于黑色碳化木头固有优异的吸光特性以及疏松多孔结构对光的多重反射作用[26].接下来,利用PL对反应体系中主要的催化活性组分Cu/TiO2纳米粒子的光生电子-空穴对的分离情况进行了考察[27],结果如图7所示.相比于TiO2,Cu/TiO2纳米粒子展现出更低的PL发射峰强度,表明金属铜的引入可以有效抑制光生载流子的复合. ...
Self-floating efficient solar steam generators constructed using super-hydrophilic N, O dual-doped carbon foams from waste polyester
1
2021
... 以上表征结果显示所制备的复合材料不仅具有优异的全光谱吸收特性而且催化活性组分具有良好的光生电子-空穴对的分离能力,这些性质使其有望在利用高能紫外和部分可见光的光催化制氢和利用低能近红外和部分可见光的光热转化海水淡化和产蒸气过程中展现出好的性能.为此,首先考察了在光照强度为15 kW·m-2时Cu/TiO2/C-Wood的太阳能海水蒸气生成性能.单纯模拟海水的蒸发速率为3.03 kg·m-2·h-1,当引入Cu/TiO2/C-Wood后,海水蒸发速率明显提升至14.3 kg·m-2·h-1,此时太阳能到蒸气的转化效率为39%[28].另外在产蒸气过程中Cu/TiO2/C-Wood的局部表面温度比模拟海水的整体温度高9.3℃.以上结果表明所制备的复合材料具有良好的太阳能光热转化海水产蒸气的能力,可以为自漂浮两相海水分解制氢体系提供足够反应物.为了进一步考察Cu/TiO2/C-Wood的光热产氢性能,探究了Cu/TiO2纳米粒子的掺杂质量对Cu/TiO2/C-Wood的产氢速率()以及太阳能到氢能转化效率(η)的影响.图8显示Cu/TiO2纳米粒子的掺杂量为1 mg·cm-2时,为35 µmol·h-1·cm-2,相应的η为9.24×10-3 %;随着掺杂量的不断增加,和η也在不断增加,当掺杂量为5 mg·cm-2时,达到最高值为179 µmol·h-1·cm-2(相当于35.8 mmol·h-1·g-1),相应的η为4.73×10-2 %.当掺杂量继续增加到7.5 mg·cm-2时,和η开始出现明显下降,分别为145 µmol·h-1·cm-2和3.84×10-2 %.为此,在5 mg·cm-2的最佳掺杂量下,对Cu/TiO2/C-Wood的循环使用性能进行了考察,如图9所示.结果表明该催化材料在循环使用5次后产氢速率仍基本保持不变,表明本工作制备的光热催化材料具有优异的稳定性和循环使用性.另外值得关注的是,每次反应结束后仅需对Cu/TiO2/C-Wood进行简单水洗就可直接用于下一次实验,这极大地解决了传统光催化体系中粉末催化剂循环再利用时的多次离心分离处理的烦琐步骤,显著提升了其在实际应用中的潜力.此外,还研究了光照强度对Cu/TiO2/C-Wood光热产氢性能的影响.从图10可以看出,随着光照强度的增加,产氢速率呈超线性增加,这与通常所报道的室温光催化下产氢速率随光强呈线性增长的趋势不同[29].该结果主要归因于随着光照强度的增加Cu/TiO2/C-Wood的表面温度也不断增加,如图11所示.更高的温度不仅可以从动力学上降低氢气的输运阻力,从而使氢气更容易从催化活性位点逸出;而且可以从热力学上降低气相水分子在催化剂上发生吸附过程的界面阻力[30].同时,高的反应温度可以通过提高载流子迁移率、降低光催化水分解反应的活化能等途径来辅助促进提升光催化制氢性能[16]. ...
Singular characteristics and unique chemical bond activation mechanisms of photocatalytic reactions on plasmonic nanostructures
1
2012
... 以上表征结果显示所制备的复合材料不仅具有优异的全光谱吸收特性而且催化活性组分具有良好的光生电子-空穴对的分离能力,这些性质使其有望在利用高能紫外和部分可见光的光催化制氢和利用低能近红外和部分可见光的光热转化海水淡化和产蒸气过程中展现出好的性能.为此,首先考察了在光照强度为15 kW·m-2时Cu/TiO2/C-Wood的太阳能海水蒸气生成性能.单纯模拟海水的蒸发速率为3.03 kg·m-2·h-1,当引入Cu/TiO2/C-Wood后,海水蒸发速率明显提升至14.3 kg·m-2·h-1,此时太阳能到蒸气的转化效率为39%[28].另外在产蒸气过程中Cu/TiO2/C-Wood的局部表面温度比模拟海水的整体温度高9.3℃.以上结果表明所制备的复合材料具有良好的太阳能光热转化海水产蒸气的能力,可以为自漂浮两相海水分解制氢体系提供足够反应物.为了进一步考察Cu/TiO2/C-Wood的光热产氢性能,探究了Cu/TiO2纳米粒子的掺杂质量对Cu/TiO2/C-Wood的产氢速率()以及太阳能到氢能转化效率(η)的影响.图8显示Cu/TiO2纳米粒子的掺杂量为1 mg·cm-2时,为35 µmol·h-1·cm-2,相应的η为9.24×10-3 %;随着掺杂量的不断增加,和η也在不断增加,当掺杂量为5 mg·cm-2时,达到最高值为179 µmol·h-1·cm-2(相当于35.8 mmol·h-1·g-1),相应的η为4.73×10-2 %.当掺杂量继续增加到7.5 mg·cm-2时,和η开始出现明显下降,分别为145 µmol·h-1·cm-2和3.84×10-2 %.为此,在5 mg·cm-2的最佳掺杂量下,对Cu/TiO2/C-Wood的循环使用性能进行了考察,如图9所示.结果表明该催化材料在循环使用5次后产氢速率仍基本保持不变,表明本工作制备的光热催化材料具有优异的稳定性和循环使用性.另外值得关注的是,每次反应结束后仅需对Cu/TiO2/C-Wood进行简单水洗就可直接用于下一次实验,这极大地解决了传统光催化体系中粉末催化剂循环再利用时的多次离心分离处理的烦琐步骤,显著提升了其在实际应用中的潜力.此外,还研究了光照强度对Cu/TiO2/C-Wood光热产氢性能的影响.从图10可以看出,随着光照强度的增加,产氢速率呈超线性增加,这与通常所报道的室温光催化下产氢速率随光强呈线性增长的趋势不同[29].该结果主要归因于随着光照强度的增加Cu/TiO2/C-Wood的表面温度也不断增加,如图11所示.更高的温度不仅可以从动力学上降低氢气的输运阻力,从而使氢气更容易从催化活性位点逸出;而且可以从热力学上降低气相水分子在催化剂上发生吸附过程的界面阻力[30].同时,高的反应温度可以通过提高载流子迁移率、降低光催化水分解反应的活化能等途径来辅助促进提升光催化制氢性能[16]. ...
Boosting photocatalytic hydrogen production from water by photothermally induced biphase systems
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2021
... 以上表征结果显示所制备的复合材料不仅具有优异的全光谱吸收特性而且催化活性组分具有良好的光生电子-空穴对的分离能力,这些性质使其有望在利用高能紫外和部分可见光的光催化制氢和利用低能近红外和部分可见光的光热转化海水淡化和产蒸气过程中展现出好的性能.为此,首先考察了在光照强度为15 kW·m-2时Cu/TiO2/C-Wood的太阳能海水蒸气生成性能.单纯模拟海水的蒸发速率为3.03 kg·m-2·h-1,当引入Cu/TiO2/C-Wood后,海水蒸发速率明显提升至14.3 kg·m-2·h-1,此时太阳能到蒸气的转化效率为39%[28].另外在产蒸气过程中Cu/TiO2/C-Wood的局部表面温度比模拟海水的整体温度高9.3℃.以上结果表明所制备的复合材料具有良好的太阳能光热转化海水产蒸气的能力,可以为自漂浮两相海水分解制氢体系提供足够反应物.为了进一步考察Cu/TiO2/C-Wood的光热产氢性能,探究了Cu/TiO2纳米粒子的掺杂质量对Cu/TiO2/C-Wood的产氢速率()以及太阳能到氢能转化效率(η)的影响.图8显示Cu/TiO2纳米粒子的掺杂量为1 mg·cm-2时,为35 µmol·h-1·cm-2,相应的η为9.24×10-3 %;随着掺杂量的不断增加,和η也在不断增加,当掺杂量为5 mg·cm-2时,达到最高值为179 µmol·h-1·cm-2(相当于35.8 mmol·h-1·g-1),相应的η为4.73×10-2 %.当掺杂量继续增加到7.5 mg·cm-2时,和η开始出现明显下降,分别为145 µmol·h-1·cm-2和3.84×10-2 %.为此,在5 mg·cm-2的最佳掺杂量下,对Cu/TiO2/C-Wood的循环使用性能进行了考察,如图9所示.结果表明该催化材料在循环使用5次后产氢速率仍基本保持不变,表明本工作制备的光热催化材料具有优异的稳定性和循环使用性.另外值得关注的是,每次反应结束后仅需对Cu/TiO2/C-Wood进行简单水洗就可直接用于下一次实验,这极大地解决了传统光催化体系中粉末催化剂循环再利用时的多次离心分离处理的烦琐步骤,显著提升了其在实际应用中的潜力.此外,还研究了光照强度对Cu/TiO2/C-Wood光热产氢性能的影响.从图10可以看出,随着光照强度的增加,产氢速率呈超线性增加,这与通常所报道的室温光催化下产氢速率随光强呈线性增长的趋势不同[29].该结果主要归因于随着光照强度的增加Cu/TiO2/C-Wood的表面温度也不断增加,如图11所示.更高的温度不仅可以从动力学上降低氢气的输运阻力,从而使氢气更容易从催化活性位点逸出;而且可以从热力学上降低气相水分子在催化剂上发生吸附过程的界面阻力[30].同时,高的反应温度可以通过提高载流子迁移率、降低光催化水分解反应的活化能等途径来辅助促进提升光催化制氢性能[16]. ...