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2016年 第67卷 第10期 刊出日期:2016-10-05
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    本期封面、广告页、中英文目次表
    化工学报. 2016, 67(10):  0-0. 
    摘要 ( 153 )   PDF (21860KB) ( 230 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    P-图理论在过程网络综合中的应用研究进展
    肖武, 张毅, 吕俊锋, 李中华, 贺高红
    化工学报. 2016, 67(10):  4029-4039.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160154
    摘要 ( 353 )   PDF (732KB) ( 273 )  
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    随着石化生产装置日趋大型化、复杂化和一体化,过程系统中的操作单元之间以及物料流、能量流和信息流之间的组合关联复杂度不断增加,P-图理论通过公理约束生成严格超结构,可减少冗余结构的产生,得到了越来越广泛的应用。首先概述了P-图理论的数学定义、基本公理和求解算法及工作流程等,通过案例介绍了P-图理论的建模框架和图形表示。然后系统总结了自1992年P-图理论提出以来,其在分离网络综合、反应路径识别、换热网络综合等传统过程网络综合的应用,以及近年来在工艺路w线选择、供应链与调度优化等新兴研究领域的扩展。最后,比较分析了P-图理论与数学规划法的各自优势,提出了利用P-图求解非线性问题的改进思路,展望了P-图理论未来的研究方向,包括考虑经济、环境等因素的多目标优化,以及P-图与数学规划相结合,高效处理复杂大规模非线性规划问题等。

    厌氧氨氧化结构体、形态与功能
    康达, 郑平, 胡倩怡
    化工学报. 2016, 67(10):  4040-4046.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160277
    摘要 ( 352 )   PDF (5568KB) ( 328 )  
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    厌氧氨氧化工艺是一种新型废水生物脱氮工艺,已成为环境工程领域的研究热点并得到广泛应用。厌氧氨氧化颗粒污泥床反应器是一种高效生物反应器,以颗粒污泥形态存在的生物相是这种反应器高效工作的必要基础。在颗粒污泥床反应器中,生物相由大到小可依次分为污泥床体、颗粒污泥以及功能菌群。综述了厌氧氨氧化结构体的形态和功能及其与装置工况的密切关系,以期为反应器的实时优化和过程控制提供指导。

    热力学
    热负荷对R141b热力学排气系统自增压特性及排气损失的影响
    陈忠灿, 黄永华, 汪彬, 李鹏, 孙培杰, 王天祥, 崔佳勋
    化工学报. 2016, 67(10):  4047-4054.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160613
    摘要 ( 308 )   PDF (1254KB) ( 237 )  
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    为了研究低温推进剂在轨贮存技术所涉及的基本科学问题,在以R141b为气液相变储存介质的室温温区热力学排气系统(TVS)模拟装置上,进行了“漏热”功率分别为120、160和200 W的储箱压力控制实验研究。获得了TVS作用下的储箱增压特性,3种热负荷下自增压速率分别为6.43、12.92和18.05 kPa·h-1。将采用TVS方法与定期直接放空法控制储箱压力产生的工质损失进行了对比,以其中热负荷120 W工况为例,采用TVS方法可减少工质损失79.3%。若是处于气液不分离的在轨微重力环境中,以直接放空时气体中夹带40%液体计,采用TVS方法可减少工质损失84.7%,验证了TVS方法在控制储箱压力方面的优越性。

    流体力学与传递现象
    水吸收CO2过程界面对流的激光诱导荧光观测
    李陆星, 胡楠, 袁希钢
    化工学报. 2016, 67(10):  4055-4063.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160455
    摘要 ( 280 )   PDF (5589KB) ( 502 )  
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    建立了采用激光诱导荧光技术观测水吸收CO2过程中界面对流现象的实验装置,利用荧光素钠作为荧光剂,通过标定获得了CO2在水中溶解浓度与荧光强度的关系,进而获得了定量测量水中CO2浓度分布的实验方法。通过建立的实验装置和方法,测量了水吸收CO2过程中液体近界面Rayleigh对流发生时的浓度分布演化过程。利用实验结果对文献中报道的临界Rayleigh数进行了验证;并对上述吸收体系的界面传质由分子扩散主导逐步转变为对流传质主导的过程,以及Rayleigh对流对吸收过程界面传质的强化进行了定量分析。

    制冷剂瞬态喷雾冷却表面传热特性
    田加猛, 陈斌, 李东, 周致富
    化工学报. 2016, 67(10):  4064-4071.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160509
    摘要 ( 453 )   PDF (594KB) ( 455 )  
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    喷雾冷却在工业工程中应用广泛,其表面相变传热过程非常复杂,需要开展深入研究揭示其机理与规律。以R134a、R407C及R404A制冷剂为工质开展瞬态喷雾冷却表面相变传热特性实验研究,提出了表征冷却表面内部导热阻力与喷雾表面对流传热阻力之比的喷雾Biot数,以及表征瞬态喷雾冷却最大热通量及其出现时刻的量纲1 Reynolds数Rel和Fourier数Fol。将Jakob数Ja与Rel及液滴Weber数We关联,提出了最大热通量及其出现时刻的通用量纲1关联式。发现不同制冷剂的瞬态喷雾冷却过程具有相似性,得到了热通量随时间变化的量纲1关联式。利用上述关联式对喷雾表面瞬态温度进行模拟,结果与实验结果吻合较好,证明了关联式的准确性。

    腰槽开孔矩形翼涡流发生器纳米氧化镁颗粒污垢特性
    徐志明, 熊骞, 耿晓娅, 王景涛, 韩志敏
    化工学报. 2016, 67(10):  4072-4079.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160485
    摘要 ( 277 )   PDF (7200KB) ( 330 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    为了探究开孔涡流发生器颗粒污垢机制,实验研究了腰槽开孔矩形翼涡流发生器纳米氧化镁颗粒的污垢特性,考察了入口温度、浓度、流速、涡流发生器纵向间距以及不同攻角等参数污垢特性的影响。结果表明:腰槽开孔矩形翼涡流发生器具有较好的抑垢特性,抑垢能力随入口温度降低、浓度降低、流速增加以及纵向间距减小而增强。涡流发生器60°攻角布置下的抑垢能力最强。

    竖直翅片间液桥体积计算模型
    庄大伟, 杨艺菲, 胡海涛, 丁国良
    化工学报. 2016, 67(10):  4080-4085.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160411
    摘要 ( 283 )   PDF (1749KB) ( 325 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    管翅式换热器在析湿工况下会在翅片间形成大量液桥,液桥体积会影响换热器中冷凝水的排出。提出一种将液面弯曲线沿液桥三相接触线积分的方法计算竖直翅片间液桥体积,其中液桥三相接触线采用椭圆方程描述,液面弯曲线模型基于Young-Laplace方程的计算结果拟合得到。通过液桥三相接触线与液面弯曲线观测实验对提出的液桥体积计算模型进行了验证,结果表明,95%的计算结果与实验的误差范围在±15%内,平均误差为7.12%。

    以最佳温度均匀度和最小熵产为目标的航天器热循环试验系统运行参数优化
    黄一也, 杨光, 吴静怡
    化工学报. 2016, 67(10):  4086-4094.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160429
    摘要 ( 208 )   PDF (1014KB) ( 460 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以数值模拟的方法研究了不同运行参数下航天器热循环试验箱内温度均匀度与熵产的变化规律。结果表明,在4.3×103Re≤8.6×105、4.62×1013Gr≤1.38×1014范围内,由于强浮升力的作用,壁面附近出现回流区,温度由上往下降低,中轴线附近气体加速下沉,温度由上往下升高。箱内量纲1温度标准偏差随Reynolds数增大而增大,随Grashof数变化不明显;混合对流过程中流动熵产远小于传热熵产,熵产数值随Reynolds数、Grashof数的增大而增大。提出了壁面Nusselt数、试验箱内量纲1平均温度、量纲1温度标准偏差及量纲1传热熵产随Reynolds数、Grashof数变化的关联式。

    沉浸式汽化器壳程流体传热实验与数值模拟
    韩昌亮, 任婧杰, 董文平, 张康, 毕明树
    化工学报. 2016, 67(10):  4095-4103.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160350
    摘要 ( 353 )   PDF (1675KB) ( 292 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    沉浸式汽化器广泛应用于LNG接收站调峰系统,其中壳程水浴流动传热特性是影响汽化器换热效率的关键因素。为此,利用可视化实验研究与数值模拟两种手段研究了初始水位高度、烟气进气量和进气温度对水浴传热系数的影响规律。研究结果表明:壳程水浴能够吸收烟气携带的显热和水蒸汽冷凝释放的潜热,排烟温度与水浴平衡温度基本相当;水浴在大量换热气泡诱导作用下,通过围堰溢流形成的循环水流能有效冲刷管壁,减薄流动边界层,起到强化传热作用;初始水位高度和进气量匹配关系影响水浴溢流情况,溢流后水浴传热系数明显增加;燃料量和空气量配比情况影响烟气温度和水浴湍流动能,水浴湍流动能较小时,即使烟气进气温度增加水浴传热系数反而减小。本研究可以为沉浸式汽化器的设计提供参考。

    异形整体式热管散热器传热实验与分析
    董梁, 徐伟强, 李倩倩
    化工学报. 2016, 67(10):  4104-4110.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160483
    摘要 ( 299 )   PDF (5540KB) ( 264 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对电子电气设备散热和均温的需求,提出了一种新型结构形式的异形整体热管散热器:平板热管形式的蒸发段与具有高肋化比翅片的冷凝铜管集成。对该热管进行了传热实验与分析,研究热管在不同工况下温度数值及分布,探究影响热管性能的因素和规律,验证其传热能力。结果表明:在各种工况下热管温差始终在1.75℃之内,均温性能良好。加热功率和对流散热状况对热管启动性能、总体热阻、当量热导率、传热系数都有影响。随着加热功率和对流速度增加,热管启动时间和热阻均降低,当量热导率和传热系数则逐渐上升。热阻最低为0.189℃·W-1,最佳当量热导率为20964 W·m-1·K-1。相比于同等尺寸的传统热管,热阻降低了37%,传热效率提升15%。

    冷源温度对小型ORC低温余热发电系统的影响
    谢飞博, 朱彤, 高乃平
    化工学报. 2016, 67(10):  4111-4117.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160631
    摘要 ( 274 )   PDF (4509KB) ( 369 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用搭建的ORC余热发电测试系统,实验研究了冷却水温度对ORC系统性能的影响。结果表明:当热源温度不变时,随着冷却水温度的升高,冷凝压力增加,蒸发压力稍有增加,冷凝器和蒸发器的负荷减小,膨胀机的压差和压比减小,系统的输出电功和热效率降低。在实验测试范围内,当冷却水温度从21.82℃升至42.10℃时,输出电功从2.357 kW降至1.535 kW,热效率从7.25%降至5.76%,输出电功与热效率分别降低34.87%和23.86%。也意味着在此工况范围内,冷却水温度每升高1℃,系统输出电功降低0.0411 kW和1.74%。通过研究冷源温度对ORC系统性能的影响,为今后结合当地气候因素设计冷源系统和优化系统性能提供重要的实验依据。

    分体管壳式余热锅炉内摩擦及局部压降
    邵怀爽, 马海东, 陈杰, 时明伟, 胡涛, 赵钦新
    化工学报. 2016, 67(10):  4118-4125.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20151891
    摘要 ( 322 )   PDF (7549KB) ( 157 )  
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    通过搭建可视化分体管壳式余热锅炉实验平台,对其下部管壳内汽液两相横向冲刷水平管束时摩擦及局部压降的计算进行了研究。在测量竖直上升管内截面含汽率时,将粒子图像测速(PIV)技术与传统压差法相结合,针对上升管中出现的泡状流型,给出了计算截面含汽率的新方法;在竖直上升管内定义了一种泡状-段塞流的新流型,并分析得出将质量含汽率x=10-4作为区分泡状流与泡状-段塞流的边界。根据汽液两相横向冲刷管束时摩擦压降与局部压降类似的产生规律,将两者作为整体分析,通过借鉴Chisholm计算方法对实验数据进行处理,重点对汽液两相横向冲刷管束时摩擦及局部压降的计算进行研究,得到了可用于计算摩擦及局部压降的关联式。对所得实验数据验证计算后发现,误差在±20%以内,能够较好地满足工程计算需要。

    基于抛物线形气-液界面的超疏水微通道减阻特性
    李春曦, 张硕, 薛全喜, 叶学民
    化工学报. 2016, 67(10):  4126-4134.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160629
    摘要 ( 264 )   PDF (1280KB) ( 477 )  
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    针对超疏水表面微通道中的流动减阻特性,基于抛物线形气-液界面假设,采用VOF模型模拟了微通道中的二维层流流动,分析了流动和结构参数对减阻效果的影响。结果表明,含矩形微坑的超疏水表面微通道具有显著减阻作用,fRe随Reynolds数增大而略有提高,量纲1压降比随入口速度增大而略有下降。当增大微坑面积比或减小微通道高度时,fRe减小,量纲1压降比增大;且微通道高度越小,微坑面积比对fRe的影响越显著。随抛物线形高度增加,压降比和滑移长度均线性减小,而fRe则线性增加。当微坑深度大于其宽度的40%时,压降比和滑移长度趋于定值。微坑形状对减阻效果的影响依次是燕尾形、矩形、梯形和三角形。

    波纹壁面上流动液膜涡的生成特性
    刘梅, 刘秋升, 吴正人, 王松岭, 宋朝匣
    化工学报. 2016, 67(10):  4135-4145.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160571
    摘要 ( 275 )   PDF (2878KB) ( 261 )  
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    针对液膜在非平整壁面上流动过程中生成涡的现象,基于VOF方法,采用FLUENT软件模拟了三维波纹壁面上的液膜流动。研究了波纹结构内涡结构的演化过程,分析入口Reynolds数、波纹结构、壁面倾角、流体黏度和表面张力对波纹结构内涡结构的影响。结果表明:随着时间的演化,涡的大小和形状不断变化,最终达到稳定。且涡结构变化对自由液面的波动影响显著。较低Re和波形度时,波纹结构内不易形成涡,随着Re和波形度增大,产生涡且涡呈增大趋势,涡的形态也随之改变,自由液面位置升高,其相位滞后于波纹壁面。当壁面倾角改变时,波纹结构内的涡特性变化较大,液膜厚度略有增加,而自由液面相位不明显。表面张力对涡结构有显著影响,液膜流动过程中不容忽视。流体黏性改变时,波纹结构内涡的大小和形状无明显的变化。黏度变小和忽略表面张力时,液膜厚度均变薄。以上结果为工业设备生产、运行和设计提供了一定参考依据。

    泵驱动回路热管能量回收装置性能的影响因素
    段未, 马国远, 周峰
    化工学报. 2016, 67(10):  4146-4152.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160058
    摘要 ( 319 )   PDF (504KB) ( 286 )  
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    提出一种泵驱动回路热管能量回收装置,用于回收公共建筑空调系统排风的能量,降低处理新风的能耗,并搭建实验平台,测试该装置在两种工况下的性能,分析工质质量流量、换热器换热面积和换热器迎面风速3种因素对装置换热量、温度效率和性能系数的影响,得出质量流量、换热面积和迎面风速的最优值。结果表明,夏季工况下,质量流量250 kg·h-1,换热面积58.0 m2,迎面风速1.8 m·s-1时,装置的换热量为4.09 kW,性能系数为9.26;冬季工况下,质量流量300 kg·h-1,换热面积58.0 m2,迎面风速1.8 m·s-1时,装置的换热量为6.63 kW,性能系数为14.20。

    Jakob数在高温高压闪蒸过程中的作用及影响
    季璨, 王乃华, 崔峥, 程林
    化工学报. 2016, 67(10):  4153-4159.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160545
    摘要 ( 459 )   PDF (561KB) ( 322 )  
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    基于新型高温高压喷雾闪蒸实验台进行变工况实验,选取量纲1的Jakob数(Ja),即相变过程可用显热与蒸发潜热之比作为闪蒸过程的特征数,研究不同实验条件下闪蒸效率随Ja的变化规律。发现Ja越大,闪蒸效率越高,闪蒸越剧烈。闪蒸效率随液体初始温度的提高而增大,随闪蒸压力的提高而减小,这两种现象均与Ja的物理意义密切相关。闪蒸效率和Ja均是过热度的增函数。在过热度相同的前提下,较高的初始温度和闪蒸压力的组合更有利于闪蒸。综合实验数据提出闪蒸效率与Ja之间的经验公式。实验结果在高温高压闪蒸领域有较强通用性,可为其在工业上的应用提供参考。

    单液滴撞击冷板面的实验和模拟
    徐庆, 王瑾, 李苗苗, 李占勇
    化工学报. 2016, 67(10):  4160-4168.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160158
    摘要 ( 356 )   PDF (8029KB) ( 286 )  
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    用实验和模拟的方法研究了直径为3.2 mm的单个蒸馏水液滴与冷板面(温度低于273 K)撞击铺展和固化过程,分析了撞击高度(100、250、500 mm)、板面温度(253、268 K)、板面倾角(0°、30°和60°)对撞击过程的影响以及液滴在冷板面上冻结过程。并模拟了单个普鲁兰多糖溶液液滴在撞击高度为100 mm、板面温度为253 K的过程。结果表明,撞击高度与板面温度对液滴在水平冷板面的铺展过程起到重要作用,板面倾角会影响液滴撞击倾斜板面时的冷冻沉积。物料的黏度会影响液滴冷冻沉积时的铺展速率及铺展直径,而对于较高黏度物料,温度并不起决定作用。模拟和实验结果吻合较好,反映了液滴铺展冻结过程中的温度变化,有利于直观解释液滴发生冻结的状况。

    二氧化碳水合物导热和热扩散特性
    万丽华, 梁德青, 李栋梁, 关进安
    化工学报. 2016, 67(10):  4169-4175.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160384
    摘要 ( 403 )   PDF (544KB) ( 643 )  
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    热导率和热扩散率是天然气水合物资源开采关键性基础热物性数据,采用反应釜内壁衬有氟塑料材料,低过冷度,让水合物在反应釜内逐层生成的合成方法,获得可直接用于导热测试的二氧化碳水合物样品。采用瞬变平面热源法原位测试了温度264.68~282.04 K、压力1.5~3 MPa二氧化碳水合物热导率、热扩散率,并测试了二氧化碳水合物在268.05 K、0.6 MPa左右发生自保护效应过程中热导率、热扩散率,获得了晶态下和自保护效应过程中的二氧化碳水合物热导率、热扩散率变化特性。测试结果将为天然气水合物资源的开发利用提供基础数据和理论依据。

    催化、动力学与反应器
    工业氟硅酸合成钛硅介孔分子筛催化环己烯环氧化
    金放, 刘铁良, 王先桥, 吴元欣
    化工学报. 2016, 67(10):  4176-4186.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160187
    摘要 ( 249 )   PDF (3539KB) ( 284 )  
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    利用磷肥工业副产的氟硅酸为原料,在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)溶液中与氨水和钛酸四丁酯(TBOT)反应,水热陈化制取钛硅介孔分子筛,通过改变水热时间、CTAB的加入量、硅钛比和模板剂的脱除方法研究实验条件对钛硅介孔分子筛的结构和性能的影响,采用氮气吸脱附、扫描电镜、透射电镜和固体紫外漫反射对样品进行表征。结果表明,SiO2:CTAB:TBOT:NH3:H2O的摩尔比为1:1.50:0.03:10:150,水浴时间为5 h时,所得样品的比表面积可达1116 m2·g-1,介孔体积为0.79 cm3·g-1。合成的钛硅介孔分子筛作为催化剂应用于环己烯环氧化反应,环己烯的转化率可达68.10%,环氧环己烷产物选择性为96.60%,Ti活性位的转化频率达到99.5 h-1。该方法可以提高磷肥副产低浓度氟硅酸的附加值,降低钛硅介孔分子筛催化剂的生产成本。

    有机锡催化碳酸乙烯酯与丁二酸二甲酯耦合反应
    唐文强, 刘绍英, 白元盛, 姚洁, 张华, 王公应
    化工学报. 2016, 67(10):  4187-4195.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160297
    摘要 ( 267 )   PDF (588KB) ( 146 )  
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    以含有不同取代基的有机锡化合物为催化剂,通过碳酸乙烯酯(EC)与丁二酸二甲酯(DMSu)耦合法制备了聚丁二酸乙二醇酯(PES)和碳酸二甲酯(DMC),并对PES的结构进行了表征。结果表明,有机锡取代基团的电子效应和空间位阻对其催化性能具有很大影响;取代基的吸电子效应越大、空间位阻越小,有机锡的催化活性越高,但若有机锡中存在B酸中心时则容易引起副反应,导致产物选择性差。综合考虑,Bu2SnO的催化性能最好,最优反应条件下,DMC的收率可达到70.08%,PES的特性黏数可达到0.622 dl·g-1

    水解-刻蚀法制备CuMnO2纳米片阵列薄膜及其催化性能
    朱倩, 李二锐, 周晨, 许艺术, 张颖朦, 王凯, 杨则恒, 张卫新
    化工学报. 2016, 67(10):  4196-4202.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160470
    摘要 ( 246 )   PDF (1128KB) ( 368 )  
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    以CuO纳米片阵列为前体,通过水解-刻蚀法在水热条件下制备出了CuMnO2纳米片阵列薄膜。由于同时存在具有催化活性的Cu(Ⅰ)和Mn(Ⅲ),CuMnO2纳米片阵列薄膜对催化H2O2氧化降解亚甲基蓝(MB)溶液具有优异的效果。进一步放大实验表明,该CuMnO2薄膜具有稳定的催化性能。基于基底生长的薄膜催化剂能够解决粉体催化剂容易团聚、分离回收困难和容易造成二次污染等问题,在染料废水处理方面具有很好的工程应用前景。

    分离工程
    二段式吸收塔强化水洗技术提纯沼气过程
    丁键, 任佳佳, 李峥, 杨祝红, 陆小华
    化工学报. 2016, 67(10):  4203-4210.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160608
    摘要 ( 310 )   PDF (618KB) ( 244 )  
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    压力水洗技术已成为提纯沼气的关键技术之一。采用填料吸收塔进行CO2脱除实验研究,考察了液气比、吸收压力、吸收温度、CO2初始含量、填料层高度对CO2脱除率的影响,以及液气比、沼气流量对总体积吸收系数的影响,并运用填料塔与喷雾塔结合的二段式吸收塔进行压力水洗提纯沼气的过程强化实验。实验结果表明,吸收压力和液气比的增大、吸收温度的降低、填料层高度的增加有利于CO2的脱除,体积总吸收系数随着液气比及沼气流量的增加而增大。二段式吸收塔能够提高CO2吸收效果,当沼气处理量为10 L·min-1,填料层高度为100 cm,CO2含量小于3%时,与填料塔相比二段式吸收塔可以减少约12%的吸收液用量,并且采用110 cm填料的二段式吸收塔获得最佳的提纯效果,CO2脱除率达到97.4%。

    新型溢流器高效回收钛白酸解尾渣中的钛
    许妍霞, 宋兴福, 李宗云, 唐波, 于建国
    化工学报. 2016, 67(10):  4211-4218.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20151997
    摘要 ( 285 )   PDF (1498KB) ( 221 )  
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    中国是世界上最大的硫酸法钛白生产国,目前已累计堆积超过千万吨副产品酸解尾渣。酸解尾渣中含有大量未反应的粒径大于25 μm的钛铁精矿,酸解尾渣堆积而不利用就造成了严重的环境污染和资源浪费。根据酸解尾渣颗粒沉降实验分析,发现酸解尾渣料浆具有良好的沉降和易分层特性。通过建立干扰沉降末速度计算式,得出酸解尾渣中颗粒切割粒度25 μm的沉降速度为0.60 mm·s-1。基于流动、分选机理和沉降特性分析,设计了适用于酸解尾渣分离工艺的新型DTB(draft tube babbled)溢流分离器,并进行了结构参数优化,获得了溢流器最优结构参数和最佳分离效果。结果表明,外排溢流含有极少量大于25 μm的钛铁精矿颗粒,回收的钛品位达27%,回收率为73%。这些结果为大规模回收酸解尾渣中钛资源提供了基础数据。

    底流管直径对旋流防阻机性能的影响
    田金乙, 倪龙, 赵加宁
    化工学报. 2016, 67(10):  4219-4224.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160622
    摘要 ( 318 )   PDF (1193KB) ( 159 )  
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    为考察由旋流分离器和引射回流装置组成的污水旋流防阻机在不同底流管直径下的分离性能,进行了砂水分离实验和生活污水除污实验。实验结果显示:连续底流的旋流防阻机与封闭集污槽的旋流分离器相比,前者具有更高的分离效率,且能量损失增加基本可以忽略。相比Kelsall提出的折算分离效率,提出了更加适合旋流防阻机的综合考虑分离效率和热泵系统可用水量的综合分离效率。该旋流防阻机的最优底流管直径为5~10 mm,即最优底流管直径与溢流管直径比值为12.5%~25%。此时,污水旋流防阻机对原生生活污水中小于4 mm污杂物的分离效率为92.6%~94.3%,分流比为1.32%~2.54%。这说明通过旋流分离机制,可以达到污杂物暂离,净水取热的条件。另外,分流比与底流管直径呈正比。

    自支撑石墨烯炭膜的制备及气体分离性能
    张生义, 李琳, 王春雷, 郑天赋, 孙亚明, 王同华
    化工学报. 2016, 67(10):  4225-4230.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160591
    摘要 ( 289 )   PDF (4020KB) ( 387 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    通过溶剂蒸发法得到聚酰胺酸(PAA)与氧化石墨烯(GO)的复合石墨烯膜,并经600℃炭化制备了具有良好柔韧性的仿贝壳珍珠层结构的自支撑石墨烯炭膜。通过X射线衍射和场发射扫描电镜对薄膜微观结构进行表征,并测试不同PAA固含量制备的石墨烯炭膜对CO2和CH4的分离性能。结果表明,炭化后,GO被还原成石墨烯,呈层状堆叠,堆叠的层间填充了空穴和残炭;石墨烯炭膜的CO2渗透通量和CO2/CH4分离理想选择性随PAA加入量增加,CO2通量最高可达824 barrer,此时CO2/CH4理想选择性达38.9。石墨烯层骨架和碳分子筛构成石墨烯炭膜的气体传输通道,本研究成果为柔性自支撑气体分离炭膜的制备开辟了新思路。

    聚丙烯中空纤维膜气体除尘性能
    黄益平, 张春尧, 耿洪鑫, 徐义明, 王娟, 赵雅静, 李英栋, 李凭力
    化工学报. 2016, 67(10):  4231-4239.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160225
    摘要 ( 223 )   PDF (6097KB) ( 322 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以气体除尘为研究背景,采用平均孔径为0.22 μm的聚丙烯(PP)中空纤维膜为过滤介质,考察了粉尘浓度、过滤气体流速、膜组件装填率、膜壁厚对膜组件除尘性能的影响。结果表明,气体通量随粉尘浓度变化较小,除尘率随粉尘浓度增大而提高、随过滤气体流速增加而减小;气体通量和除尘率均随膜壁厚增大有所增加,并随装填率增加而减小。PP中空纤维膜用于气体除尘其除尘率高达99.9%以上,其中对0.3 μm以上粉尘的截留率均可达到100%,对0.3 μm以下粉尘的除尘率可达99%。

    2-甲基咪唑/乙二醇体系常温脱除天然气中的二氧化碳
    童雄师, 潘勇, 王慕宇, 史家亮, 陈光进, 刘蓓
    化工学报. 2016, 67(10):  4240-4245.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160366
    摘要 ( 364 )   PDF (496KB) ( 301 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    将2-甲基咪唑溶于乙二醇中形成混合溶液体系,利用该体系常温下实现对天然气中二氧化碳的脱除。首先分别测定单组分甲烷和二氧化碳在体系中的吸收容量,在0.1 MPa下,CO2在2-甲基咪唑/乙二醇混合溶液中溶解度约为0.87 mol·L-1,高于同等条件下CO2在大部分离子液体中的溶解度,二氧化碳的吸收容量远大于甲烷的;然后对混合气CH4/CO2进行分离,发现该体系能较好吸收分离CH4/CO2。最后考察了体系的再生性和重复利用性,得出2-甲基咪唑/乙二醇溶液体系能完全再生并且能重复使用。

    环糊精聚氨酯磁性吸附剂制备、表征及对柯里拉京的吸附
    赵珺, 闵书学, 林集端, 陈国, 王晓琴
    化工学报. 2016, 67(10):  4246-4254.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160468
    摘要 ( 342 )   PDF (3048KB) ( 336 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以环糊精聚氨酯β-CDPU包覆Fe3O4磁核及SiO2/Fe3O4复合粒子,制备出两种磁性吸附剂β-CDPU@Fe3O4β-CDPU@(SiO2/Fe3O4)。考察了吸附剂对多酚类天然产物柯里拉京的吸附,并结合磁分离技术,从珠子草粗提液中直接富集柯里拉京。采用FTIR、XRD、SEM及热重分析法对两种磁性吸附剂进行了结构表征,表明两种吸附剂中聚合物含量分别为41.5%和36.5%,β-CDPU的包覆未改变Fe3O4的晶型。吸附机理研究表明,二者对柯里拉京的吸附均符合Langmuir型等温线,但Fe3O4磁核对柯里拉京具有特殊的相互作用,造成柯里拉京洗脱困难,总洗脱率和回收率仅17.0%和10.5%。而磁核经SiO2修饰后,可以阻碍Fe3O4对柯里拉京的接触,提高柯里拉京的洗脱率(41.0%)和回收率(22.8%),实现珠子草中柯里拉京的初步富集。

    粉煤灰源C-S-H吸附U(Ⅵ)性能及机理
    祁光霞, 雷雪飞, 孙方研, 孙应龙, 李磊, 袁超, 王邦达, 王毅
    化工学报. 2016, 67(10):  4255-4263.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160343
    摘要 ( 289 )   PDF (1313KB) ( 317 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以粉煤灰铝回收过程的脱硅液为原料,通过控制钙硅摩尔比的常规沉淀法制备得到大比表面积介孔C-S-H(401 m2·g-1),系统研究了初始浓度、投加量、pH和离子强度对C-S-H吸附U(Ⅵ)过程的影响,以及吸附的热动力学特征,并评价了C-S-H去除实际含铀废水中毒性金属的性能。结果表明,通过控制合成条件实现了低品质硅钙渣向高附加值吸附材料的转变。0.75 g·L-1 C-S-H在pH 2仍具有较高的平衡吸附容量(qe=67.9 mg·g-1),在富含CO32-的碱性溶液中UO2(H2O)52+转变为UO2(CO334-不利于带负电的C-S-H表面吸附U(Ⅵ)。当C-S-H投加量升高至2~5 g·L-1,材料对U(Ⅵ)的吸附去除效率即能维持在相对较高水平(C[U(Ⅵ)]initial=500 mg·L-1,去除率88.3%~93.5%),吸附可在数小时内达到平衡,符合拟二级动力学模型和两阶段Weber-Morris方程模型,吸附等温线符合Langmuir模型,吸附机理主要为离子交换(84.6%)和表面络合。材料对含铀废水中的U、Zn、Hg、Mn和Cd均表现出良好的吸附去除性能,因而C-S-H可成为在废水毒性金属去除方面极具应用前景的材料。

    中间气两步充压对快速真空变压吸附制氧的影响
    祝显强, 刘应书, 杨雄, 刘文海, 李永玲
    化工学报. 2016, 67(10):  4264-4272.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160191
    摘要 ( 311 )   PDF (774KB) ( 275 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对快速变压吸附制氧浓度和回收率低问题,提出了用于提高产氧浓度和回收率的中间气两步充压的快速真空变压吸附流程,并对该流程进行了研究。结果表明:在快速真空变压吸附制氧过程中,中间气先在出气端充压可以有效提高产氧浓度,之后再在进气端充压可提高氧气回收率。出气端充压前中间气压力及氧浓度和进气端充压后床层压力是影响产氧浓度和回收率提高的关键参数。当吸附和解吸压力分别为240、60 kPa时,循环氧气回收率为34.57%,且每天产单位吨氧需吸附剂量为61.18 kg·TPD-1

    磁性粉煤灰空心微珠表面印迹聚合物选择性识别头孢氨苄
    毛艳丽, 罗世田, 吴俊峰, 刘彪, 康海彦, 朱慧杰, 王红强, 王巷文
    化工学报. 2016, 67(10):  4273-4281.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160196
    摘要 ( 214 )   PDF (3030KB) ( 247 )  
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    利用共沉淀法制备了粉煤灰空心微珠磁性复合材料(MFACs),以乙烯基改性的MFACs为基质材料,利用乳液聚合法制备磁性粉煤灰空心微珠表面印迹聚合物(MMIPs)。通过SEM、FT-IR、TGA、XRD和VSM等方法对其物理化学性质进行表征,其比表面积123.65 m2·g-1,且具有较好的热稳定性、超顺磁性(Ms=12.155 emu·g-1)。通过系列吸附实验研究表明,Langmuir等温模型能较好地拟合MMIPs对头孢氨苄(cefalexin,CFX)的吸附平衡数据,25℃时MMIPs的单分子层吸附容量为69.55 mg·g-1。准二级动力学模型能较好地描述MMIPs对CFX吸附动力学行为,选择性实验研究表明,MMIPs对CFX具有较好地选择识别性。结合高效液相色谱分析技术,MMIPs已成功应用于环境样品中痕量CFX的分离/富集。

    PAN-H1.6Mn1.6O4锂离子筛膜的制备及在卤水中吸附性能
    王俊, 贾庆源, 郭瑞丽, 张建树
    化工学报. 2016, 67(10):  4282-4289.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20151871
    摘要 ( 284 )   PDF (6521KB) ( 323 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    采用亲水的PAN为成膜材料,制备了掺杂H1.6Mn1.6O4的PAN-H1.6Mn1.6O4锂离子筛膜。通过SEM、Li+静态吸附实验、(NH42S2O8对锂的洗脱实验和卤水中吸附实验,研究了锂离子筛的添加量对PAN-H1.6Mn1.6O4锂离子筛膜结构、Li+吸附-洗脱性能的影响。结果表明,PAN浓度为10%(质量),H1.6Mn1.6O4的添加量为50%(质量)时,PAN-H1.6Mn1.6O4离子筛膜的吸附量为17.45 mg·g-1,达到粉末状吸附量的88.0%。以(NH42S2O8为洗脱剂,当浓度为0.3 mol·L-1、液固比为600:1、时间为12 h时,锂洗脱量为17.23 mg·g-1,锰溶损率仅为1.14%。在含有Na+、K+、Mg2+和Ca2+的罗布泊老卤卤水中,锂离子筛膜对Li+有很高的选择性。在卤水中进行10次吸附与解吸循环,吸附量从11.64 mg·g-1下降到10.94 mg·g-1,吸附容量仅损失6.0%。总体结果表明亲水性载体对H1.6Mn1.6O4吸附容量影响较小,温和的洗脱剂对锂离子筛膜的化学稳定性有利。

    聚丙烯酸钠包覆Fe3O4磁性交联聚合物的制备及其对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能
    贺盛福, 张帆, 程深圳, 汪伟
    化工学报. 2016, 67(10):  4290-4299.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160259
    摘要 ( 263 )   PDF (1574KB) ( 619 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    采用溶液分散聚合和Ca2+表面交联制备了聚丙烯酸钠包覆Fe3O4的磁性交联聚合物(CPAANa@Fe3O4),对其进行了XRD、FT-IR、SEM和TGA等表征。以CPAANa@Fe3O4为吸附剂研究了CPAANa@Fe3O4对水溶液中Pb2+、Cd2+的静态吸附,考察了溶液pH、吸附剂投加量、金属离子初始浓度对吸附的影响。结果表明:CPAANa@Fe3O4在pH 2~6范围内均具有较好的吸附性能,当吸附剂投加量分别为1.0 g·L-1和1.6 g·L-1时对初始浓度分别为200 mg·L-1的Pb2+和100 mg·L-1的Cd2+的去除率达到最大,可使Pb2+实现达标排放(GB 8978-1996);CPAANa@Fe3O4对Pb2+和Cd2+的吸附动力学符合准二级模型,吸附等温线符合Langmuir模型,对Pb2+和Cd2+的最大吸附量分别为454.55 mg·g-1和275.48 mg·g-1。将CPAANa@Fe3O4用于处理实际电解矿浆废水,发现能有效吸附其中的Pb2+和Cd2+,具有潜在实用价值。

    过程系统工程
    基于变量子域PCA的故障检测方法
    王磊, 邓晓刚, 徐莹, 钟娜
    化工学报. 2016, 67(10):  4300-4308.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160217
    摘要 ( 259 )   PDF (628KB) ( 424 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对工业过程监控中传统主元分析(PCA)方法没有突出局部变量信息的问题,提出一种基于变量子域PCA(variable sub-region PCA,VSR-PCA)的故障检测方法。首先使用PCA将原始数据空间分解成主元子空间(principal component subspace,PCS)和残差子空间(residual subspace,RS),计算变量与PCS的互信息来度量两者的相关性并以此划分变量子域。然后在变量子域中计算局部T2统计量和局部SPE统计量,并通过贝叶斯推理整合所有子域的信息构造全局统计量,使得在利用所有过程信息的同时挖掘局部变量信息。在连续搅拌反应釜系统上的仿真结果表明,VSR-PCA方法具有更好的过程监控性能。

    燃气机热泵燃气机转速与蒸发器过热度联合控制试验
    王明涛, 刘焕卫, 张百浩
    化工学报. 2016, 67(10):  4309-4316.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160605
    摘要 ( 326 )   PDF (2582KB) ( 316 )  
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    燃气机热泵是由燃气机、热泵系统和数据采集控制系统组成的复杂系统。系统运行过程中,燃气机转速与蒸发器过热度的有效控制是系统安全高效运行的前提。根据燃气机及热泵系统的特性,设计了燃气机转速与蒸发器过热度联合控制策略,其中燃气机转速采用PI控制,蒸发器过热度采用增益调度控制,并将该控制策略应用于燃气机热泵的控制,对燃气机转速与蒸发器过热度的联合控制进行了试验。当蒸发器过热度设定值改变时,过热度的超调量小于1℃,转速控制表现出较强的抗干扰性能;当燃气机转速设定值改变时,燃气机转速基本没有出现超调,过热度的波动范围小于0.5℃。试验结果表明,当燃气机转速设定值和蒸发器过热度设定值连续改变时,联合控制策略同样表现出良好的动态响应特性和抗干扰性能。本文结果可以为燃气热泵的自动控制系统设计提供技术支持。

    基于互信息的分散式动态PCA故障检测方法
    童楚东, 蓝艇, 史旭华
    化工学报. 2016, 67(10):  4317-4323.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160218
    摘要 ( 294 )   PDF (622KB) ( 378 )  
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    对现代大型复杂动态过程来讲,不同测量变量会存在不同的序列相关性,而且变量间的相互影响会体现在不同的采样时刻上。为此,结合利用分散式建模的优势,提出一种基于互信息的分散式动态过程故障检测方法。该方法在对每个测量变量都引入多个延时测量值后,利用互信息为每个变量区分出与其相关的测量值,并建立起相应的变量子块。这种变量分块方式使每个变量子块都能充分地获取与之相对应的自相关性与交叉相关性信息,较好地处理了数据的动态性问题。然后,利用主元分析(PCA)算法对每一变量子块进行统计建模从而建立起适于大规模动态过程的多模块化的故障检测模型。最后,通过实例验证该方法用于动态过程监测的可行性和有效性。

    表面与界面工程
    TiO2纳米管阵列孔径调控葡萄糖氧化酶生物传感器性能
    饶超, 董依慧, 庄伟, 邬新兵, 洪启亮, 刘畅, 陆小华
    化工学报. 2016, 67(10):  4324-4333.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160181
    摘要 ( 274 )   PDF (1930KB) ( 318 )  
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    采用电化学阳极氧化法制备出不同孔径(21、62、83、102 nm)的TiO2纳米管阵列(TNA),研究了孔径对固定化葡萄糖氧化酶(GOx)的传感器性能的影响。循环伏安测试结果表明固定在不同孔径大小的TNA上的GOx在葡萄糖溶液中均具有良好的酶活性。计时电流法和交流阻抗法测试发现,当孔径是83 nm时,灵敏度达到最大值27.2 μA·(mmol·L-1-1·cm-2。调控TNA的孔径可改变固定化GOx的活性及溶液扩散阻抗,从而显著提高生物传感器性能。

    空化热效应对上游泵送机械密封润滑性能的影响
    陈汇龙, 王彬, 任坤腾, 李同, 赵斌娟
    化工学报. 2016, 67(10):  4334-4343.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160456
    摘要 ( 328 )   PDF (1897KB) ( 317 )  
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    机械密封端面空化现象是影响机械密封润滑性能的重要因素。采用计算流体动力学方法,基于Antoine公式,建立了考虑空化热效应的计算流体动力学模型,并与常用的仅考虑端面液膜粘温效应的模型进行对比,分析了空化热效应对密封性能的影响。结果表明:在低转速下,空化热效应的影响可以忽略,但在高转速下空化热效应使上游泵送机械密封的高压区形成能力减弱,泵送量降低,开启力降低;在高转速工作条件下分析密封失效机理时,除了考虑黏温效应之外,还要考虑空化热效应的影响;空化热效应使螺旋槽槽区局部温度比仅考虑黏温特性时稍高;考虑空化热效应时,动环端面空化发生程度最严重,由动环端面沿膜厚方向至静环槽底,空化区域越来越小,槽底空化区域最小,此规律与仅考虑黏温关系时相反。

    L-半胱氨酸改性聚环氧琥珀酸的合成及其阻垢缓蚀性能
    张一江, 柳鑫华, 陈智慧, 孙彩云, 王庆辉, 吴卫华
    化工学报. 2016, 67(10):  4344-4355.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160167
    摘要 ( 394 )   PDF (6063KB) ( 465 )  
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    以L-半胱氨酸(LCY)为改性剂改性聚环氧琥珀酸(PESA)得到了一种聚环氧琥珀酸衍生物L-半胱氨酸改性聚环氧琥珀酸(LCY-PESA),用红外光谱和核磁共振谱表征了LCY-PESA的物质结构,用红外光谱、X射线衍射光谱和扫描电镜研究了钙垢的晶型(形),探讨了LCY-PESA的静态阻垢、动态阻垢、静态缓蚀、分散氧化铁和生物降解等性能,通过量子化学计算方法研究了LCY-PESA的缓蚀机理。静态阻垢结果表明,在c(Ca2+)为400 mg·L-1c(HCO3-)为800 mg·L-1的实验介质中,LCY-PESA投放量为6 mg·L-1,阻垢率即可达到94.6%;当c(Ca2+)为150 mg·L-1c(Fe2+)为10 mg·L-1、LCY-PESA投放量为15 mg·L-1时,最小透光率为61.5%。动态阻垢测试显示:随着加药量的增加,动态污垢热阻减小,当加药量为1 mg·L-1时LCY-PESA的动态阻垢率比PESA提高了约15%。红外光谱、X射线衍射光谱和扫描电镜结果表明,LCY-PESA对钙垢有明显的晶格扭曲作用,把方解石变为球霰石,表现出良好的阻垢分散性能。该衍生物还表现出了优良的可生物降解性能。量子化学计算表明:LCY-PESA分子中的S原子和N原子对HOMO轨道的电荷密度影响较大,导致LCY-PESA的HOMO轨道和LUMO轨道的能隙差值小于PESA分子的能隙差值,因此LCY-PESA分子抑制金属腐蚀的效果好于PESA。

    光电化学刻蚀方法去除SiC衬底外延石墨烯缓冲层及其表征
    孙丽, 陈秀芳, 张福生, 于璨璨, 赵显, 徐现刚
    化工学报. 2016, 67(10):  4356-4362.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160583
    摘要 ( 341 )   PDF (5265KB) ( 477 )  
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    高温条件下裂解碳化硅(SiC)单晶,在直径5 cm的4H-SiC(0001)面制备出单层石墨烯。利用光电化学刻蚀方法,使KOH刻蚀液与SiC发生反应,降低石墨烯与衬底之间的相互作用力,去掉原位生长过程中SiC衬底与石墨烯之间存在的缓冲层,获得准自由的双层石墨烯。首先通过对比不同的电流密度和光照强度,总结出电流密度为6 mA·cm-2、紫外灯与样品间距为3 cm时,石墨烯缓冲层的去除效率以及石墨烯质量皆为最佳。采用此优化后工艺处理的样品,拉曼光谱表明原位生长的缓冲层与衬底脱离,表现出准自由石墨烯的特性。X射线光电子能谱(XPS)C1s谱图中代表上层石墨烯与衬底Si悬键结合的S1、S2特征峰消失,即石墨烯缓冲层消失。通过分析刻蚀过程中的电化学曲线,提出了刻蚀过程的化学反应过程中的动态特性。

    锂硫电池石墨烯/纳米硫复合正极材料的制备及电化学性能
    杨蓉, 王黎晴, 吕梦妮, 邓坤发, 燕映霖, 任冰, 李兰
    化工学报. 2016, 67(10):  4363-4369.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160584
    摘要 ( 342 )   PDF (1067KB) ( 931 )  
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    利用热解还原将Hummers法制得的氧化石墨烯还原为石墨烯,并采用化学沉淀法将纳米硫成功负载到石墨烯片层上,获得石墨烯/纳米硫(RGO/nano-S)正极复合材料。利用FT-IR、XRD、SEM、TEM和Raman对所制备复合材料的微观结构、形貌等进行表征,采用恒流充放电、循环伏安法和交流阻抗法对复合材料的电化学性能进行研究。研究结果表明,热还原所得石墨烯褶皱的表面形成容纳硫及多硫离子的空间,有助于缓解活性物质溶解和抑制多硫离子迁移;同时,均匀分布的纳米硫能更好地与电解液接触,在石墨烯的导电网络上增大了电化学反应面积,进而改善了该材料作为锂硫电池的实际放比电容量和倍率循环性能。

    自泵送机械密封与螺旋槽机械密封的性能比较
    陆建花, 孙见君, 陈卫, 马晨波, 严彦
    化工学报. 2016, 67(10):  4370-4377.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160419
    摘要 ( 323 )   PDF (1744KB) ( 471 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    运用Fluent软件对泵入式自泵送机械密封与螺旋槽流体动压型机械密封进行三维流场动力学仿真分析,比较研究了两种流体动压型机械密封在不同几何参数和操作条件下的端面开启力和泄漏率。结果表明:在相同的结构和操作条件下,螺旋槽机械密封的动压效应和泄漏率均大于自泵送机械密封的相应值,其开启力与泄漏率的比值小于自泵送机械密封的相应值的比值;端面结构参数和转速对螺旋槽机械密封的开启力和泄漏率影响显著,对自泵送机械密封影响不明显。螺旋槽机械密封比自泵送机械密封在性能上具有更高的尺寸依赖性。

    三螺杆挤出机端面二维流场混沌混合拉格朗日拟序结构分析
    佟莹, 朱向哲, 高鹤, 何延东
    化工学报. 2016, 67(10):  4378-4388.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160178
    摘要 ( 281 )   PDF (6915KB) ( 416 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    三螺杆挤出机是一种新型的聚合物流体加工设备,其独有的中心区呈现出几何结构和受力状态的周期性变化,混合机理非常复杂。区别于传统的线性混合分析,从拉格朗日体系的新视角对三螺杆挤出机混沌混合进行拉格朗日拟序结构分析,利用有限时间Lyapunov指数(FTLE)、拉格朗日拟序结构(LCS),结合Poincaré截面和粒子可视化技术研究三螺杆挤出机二维流场的流体输运和混沌混合机理,讨论了中心区动态结构特性对FTLE和LCS分布的影响,并与单螺杆挤出机和双螺杆挤出机进行了对比分析。结果表明,LCS将三螺杆挤出机流域划分为近螺杆区、远螺杆区和中心区3个具有不同运动特性的区域,扭结是连接近螺杆区、远螺杆区和中心区物质交换的桥梁。随着混合时间的增加,扭结的弯曲和折叠程度逐渐增大,增强了3个区域的物质交换,强化了三螺杆流场的混沌混合。三螺杆挤出机啮合区附近存在3个双曲固定点,混合能力较好。Poincaré截面中椭圆周期点的出现说明在流域中心有非混沌区存在,因此三螺杆挤出机的中心区混合能力相对较弱。

    生物化学工程与技术
    乙二胺四乙酸二酐对草酸脱羧酶的修饰改性
    贺俊斌, 林日辉, 龙寒, 巫佳, 蔡杏华, 杨颖, 陈盛峰
    化工学报. 2016, 67(10):  4389-4398.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160355
    摘要 ( 284 )   PDF (911KB) ( 407 )  
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    为提高草酸脱羧酶(Oxdc)在预防治疗泌尿系结石症方面的稳定性和应用性能,采用乙二胺四乙酸二酐(EDTAD)对Oxdc进行化学修饰,并初步优化了修饰条件:当修饰反应时间为8 h、EDTAD/Oxdc的摩尔比为50:1、反应pH为7.0、反应温度为37℃时,修饰率为71.91%,酶活回收率为75.42%。聚丙烯酰胺凝胶电泳(SDS-PAGE)和超高效液相色谱-质谱(UPLC-MS)联用分析证明Oxdc和EDTAD共价结合成功。紫外-可见吸收光谱(UV)和圆二色性光谱(CD)分析结果表明,修饰后Oxdc的空间结构发生了一定程度的改变。同时,部分酶学性质研究表明,经EDTAD修饰后的Oxdc较游离的Oxdc,最适pH向碱性方向偏移了约1.5个单位,耐热性和耐胰蛋白酶酶解的能力均显著增强。此外,修饰后的Oxdc在草酸钙上的吸附量明显提高。结果说明修饰后的Oxdc的稳定性显著增强,应用性能有所改善。

    能源和环境工程
    窑法磷酸中磷酸钙对P2O5反吸过程
    吕莉, 梁斌, 刘强, 刘维燥, 杨宏辉, 吴潘, 李春
    化工学报. 2016, 67(10):  4399-4405.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160688
    摘要 ( 293 )   PDF (3915KB) ( 330 )  
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    窑法磷酸生产中,气体产物P2O5与磷矿发生副反应(俗称P2O5反吸)生成大量低熔点物料,导致窑内结圈堵料,造成生产装置不能稳定运行。以磷酸钙与P2O5的反应为研究对象,采用化学分析与SEM、XRD、IR、Raman、TG及DSC等表征手段对不同温度下该反应产物的P2O5含量、形貌、物相组成、结构及热稳定性能等进行研究,探讨磷矿对P2O5的反吸行为。研究表明,反吸过程与反应温度密切相关,磷酸钙与P2O5在500℃以上发生反应,在500~900℃时,磷酸钙与P2O5反应生成偏磷酸钙,900℃反吸产物几乎为纯偏磷酸钙;在1000~1300℃时,反吸产物偏磷酸钙分解为稳定的焦磷酸钙,同时释放出P2O5气体,1300℃时反吸产物几乎为纯焦磷酸钙。

    GO/PEDOT复合材料修饰阳极的制备及其在MFC中的应用
    霍庆城, 黄仁亮, 齐崴, 苏荣欣, 何志敏
    化工学报. 2016, 67(10):  4406-4412.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160595
    摘要 ( 320 )   PDF (6353KB) ( 521 )  
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    微生物燃料电池(MFC)是一种利用微生物将有机物中的化学能直接转化成电能的装置,通过改善阳极特性可以有效提高微生物燃料电池的产电性能。通过恒电流法电沉积制备了氧化石墨烯/聚3,4-乙烯二氧噻吩(GO/PEDOT)复合材料修饰碳毡(CF)阳极。通过循环伏安法和交流阻抗法考察了电极特性。将其应用到微生物燃料电池中,对其产电性能进行评价。结果表明,GO/PEDOT-CF电极具有较大的比表面积和优良的电化学性能;以GO/PEDOT-CF为阳极的微生物燃料电池,产电性能良好,其最大功率密度和最大电流密度达到1.138 W·m-2和4.714 A·m-2,分别是未修饰阳极的4.80倍和5.51倍。因此,GO/PEDOT复合材料是一种优良的阳极修饰材料,可有效提高MFC的产电性能。

    添加剂改性Fenton体系中Fe2+再生过程及机制的对比
    周伟, 赵海谦, 高继慧, 吴少华
    化工学报. 2016, 67(10):  4413-4421.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160446
    摘要 ( 297 )   PDF (939KB) ( 515 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    Fe2+的再生直接决定Fenton体系产生的能力。选取羟胺、对苯二酚、对苯醌、亚硫酸钠4种典型添加剂,通过分析不同改性Fenton体系中Fe2+浓度、H2O2浓度、氧化还原电极电位(ORP),揭示了Fe2+再生机制的差异,并进一步分析了不同添加剂与体系中H2O2及·OH的反应情况。结果表明:NH2OH能快速使Fe2+再生,但伴随其消耗,Fe2+浓度不断降低。对苯二酚、对苯醌具有相似效果,两者均可大大强化Fe2+的再生。与NH2OH不同,两者在体系中可迅速建立醌循环,持续还原Fe3+,且以两种物质或其组合均可建立循环。与上述机理均不同,Na2SO3会先与·OH及H2O2反应,因而不能有效还原Fe3+。实验还发现添加剂均存在与·OH的反应,其中Na2SO3还会消耗H2O2

    不同填料的厌氧氨氧化污泥挂膜性能比较
    高梦佳, 王淑莹, 王衫允, 彭永臻, 贾方旭
    化工学报. 2016, 67(10):  4422-4430.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160563
    摘要 ( 439 )   PDF (5743KB) ( 407 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    向厌氧氨氧化反应器内投加填料形成生物膜有利于污泥的持留,然而有关填料本身的不同特点对厌氧氨氧化生物膜生长影响的报道较少。将两种不同密度的悬浮塑料填料和两种不同密度的海绵填料置于同一反应器内,进行厌氧氨氧化污泥的挂膜,结果发现海绵填料的单个填料氨氮平均去除速率和亚硝态氮平均去除速率整体高于悬浮塑料填料,所挂污泥的EPS含量整体也高于悬浮塑料填料,并且挂膜速度也相对较快。在挂膜30 d后,单个小密度海绵填料便可检测出氨氮和亚硝态氮去除速率,且Δ(NO2--N)/(NH4+-N)值接近1.32。在挂膜105 d后,单个小密度海绵填料的氨氮平均去除速率为0.123 mg·L-1·h-1,亚硝态氮平均去除速率为0.160 mg·L-1·h-1,值为1.30,最为接近理论值1.32,厌氧氨氧化活性为最佳,并且其所挂污泥的厌氧氨氧化菌丰度值在4种填料中最大,为1.73×1010 copies·(g dry sludge)-1,总体来看小密度海绵填料的挂膜效果更好。

    pH对嗜盐混合菌发酵挥发性有机酸混合物合成PHA的影响
    崔有为, 张宏宇
    化工学报. 2016, 67(10):  4431-4438.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160085
    摘要 ( 275 )   PDF (633KB) ( 182 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    嗜盐混合菌发酵生产聚羟基脂肪酸酯(polyhydroxyalkanoate,PHA)具有免灭菌程序、产量高、易提取等优势而被广泛关注。集中考察了pH对嗜盐混合菌(MMCs)发酵混合挥发性有机酸(VFA)生产PHA的影响。研究结果表明,在6.5~8.2范围内pH对PHA合成没有明显影响,过高或者过低的pH都会降低PHA合成速率和VFA的吸收速率。发酵体系的pH影响了嗜盐MMC的PHA产量,但是在酸性和碱性条件下却存在不同的影响机制。碱性环境增大了VFA的解离程度,导致MMC对底物的吸收耗费大量的能量,造成VFA吸收速率的下降。这一作用在pH升高至9.2以上时表现显著。酸性环境下,分子态VFA进入细胞后改变了胞内的pH,降低了相关酶和蛋白质的活性,从而影响了底物的利用。当pH=5.2时微生物代谢及底物利用能耗量降低,导致PHA胞内降解利用率降低,刺激了PHA合成量的提高。PHA组分受pH影响不大,初始pH=5.2~10.2时羟基脂肪酸戊酯(hydroxyvalerate,HV)所占比例维持在34.9%~38.3%范围内。本研究对于进一步利用嗜盐MMC发酵含有混合VFA的废弃物生产PHA具有重要的指导意义。

    污泥转移SBR工艺中EPS对生物除磷的作用
    周晓华, 潘杨, 陈茜茜, 邓猛, 郑莹, 夏健伟
    化工学报. 2016, 67(10):  4439-4445.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160110
    摘要 ( 276 )   PDF (624KB) ( 183 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    采用新型强化生物除磷工艺——污泥转移SBR处理合成废水,探讨胞外聚合物(EPS)在工艺强化除磷过程中的作用。当污泥转移量为0、15%及30%时,污泥中的EPS含量分别为(108.14±9.68)mg·(g MLSS)-1、(128.17±1.45)mg·(g MLSS)-1和(123.35±22.98)mg·(g MLSS)-1;工艺的除磷率分别为82.14%±0.85%、96.35%±1.25%及98.99%±0.98%,反应末端EPS中TP含量占污泥中TP的比重分别为27.9%±2.55%、57.23%±2.33%和63.88%±2.87%。此外,污泥中EPS在该工艺的好氧吸磷过程中吸磷量分别为(2.04±0.32)mg·(g MLSS)-1、(5.90±0.38)mg·(g MLSS)-1和(6.00±0.52)mg·(g MLSS)-1,在污泥吸磷量中的贡献率均达到90%以上。研究结果表明:污泥转移SBR工艺中随着污泥转移量的增大有利于提高EPS中的磷含量,从而提升了工艺的除磷性能,EPS在该工艺的吸磷过程中起主要作用。但污泥转移对污泥中EPS含量影响不显著。

    亲水改性碳钢极板用于PM2.5脱除
    徐纯燕, 常景彩, 王翔, 张静, 崔琳, 张波, 马春元
    化工学报. 2016, 67(10):  4446-4454.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160150
    摘要 ( 277 )   PDF (2207KB) ( 207 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    火电厂大气污染物排放标准日趋严格,湿式静电除尘器作为终端治理设备逐渐得到广泛应用。以亲水改性刚性极板为研究对象,建立了卧式湿式静电除尘器中试实验台,开展了PM2.5脱除特性的实验研究,研究了改性极板表面水膜增强颗粒物脱除效率的机制,考察了气体温度、停留时间、工作电压、初始浓度、冲洗水流量等主要运行参数对颗粒物脱除效率的影响规律。结果表明:改性刚性极板表面的纤维层可以减少反冲气流,减少颗粒的电迁移阻力;表面在小水量情况下亦可维持均匀稳定的水膜,水膜的存在抑制了反电晕和二次扬尘的发生,使得电晕电流高且水膜蒸发使烟气湿度提高,颗粒荷电量和电迁移速度提高,这两方面均提高了颗粒脱除效率。停留时间延长、工作电压提高均会引起颗粒脱除效率的增加,但颗粒物入口浓度、冲洗水流量对颗粒脱除效率影响不大。使用改性刚性极板的湿式静电除尘器可减少阳极冲洗水量,对粒径0.04~0.48 μm的颗粒有较高脱除效率,可在低电压下达到较高的颗粒物总脱除效率,具有较好的应用前景。

    典型PPCPs与纳米铜颗粒理化性质的交互影响
    孟迪, 陈红, 薛罡
    化工学报. 2016, 67(10):  4455-4460.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160228
    摘要 ( 254 )   PDF (2185KB) ( 186 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    药品和个人护理用品(PPCPs)、金属纳米颗粒(NPs)等物质在环境中共存时,由于交互作用可能引起理化性质的改变,从而表现出有别于单一物质的复合毒性影响。分别对四环素和纳米铜、三氯生和纳米铜在水溶液中进行交互作用后物质理化性质的变化进行了研究。研究结果表明:四环素在与纳米铜作用过程中发生降解,浓度显著降低;三氯生在与纳米铜作用过程中主要吸附在纳米铜表面,引起浓度降低;另外,PPCPs作用于纳米铜时可能使其表面性质发生改变,从而显著促进Cu2+的溶出。因此PPCPs和纳米铜在水溶液中交互作用后理化性质都发生了不同类型、不同程度的改变。

    H2O2预氧化对BFA复合融雪剂性能的影响及其融雪机理
    韩永萍, 龚平, 刘红梅, 周文平, 贺志福
    化工学报. 2016, 67(10):  4461-4467.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160408
    摘要 ( 286 )   PDF (1496KB) ( 314 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对H2O2预氧化对生化黄腐酸(BFA)钙盐复合物的融雪化冰性能影响及其机理进行了研究。结果表明,在H2O2与BFA质量比为1.5、pH 7.5、35℃的最佳预降解条件下反应120 min,可使BFA钙盐复合物的冰点降低27%。紫外光谱、红外光谱及凝胶色谱分析结果表明,BFA经H2O2氧化降解后,一些复杂的芳香族有机物发生降解甚至开环、不饱和脂肪烃被氧化,产生了大量小分子羧酸、醇、酚及烯烃等有机物。它们在Ca2+的络合作用下形成了小分子聚合物或共聚物,在融雪化冰中起主要作用。增加BFA结构中的-COOH、-OH和ph-OH等亲水性基团含量是提高BFA钙盐复合融雪剂性能的关键。

    O2/CO2气氛下多种碳基随机孔模型的建立
    曲践, 李保卫, 郑坤灿, 武文斐
    化工学报. 2016, 67(10):  4468-4476.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160532
    摘要 ( 221 )   PDF (649KB) ( 291 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    传统随机孔模型基于简单一步反应建立,不适用于处理O2/CO2气氛下焦炭颗粒复杂气固反应。针对此问题,基于焦炭本身具有多种碳基的特点,以及焦炭颗粒在O2/CO2气氛下燃烧的特性,建立复杂气固反应下的多种碳基随机孔模型和孔隙结构模型。模拟直径为100 μm的焦炭颗粒在O2/CO2气氛下燃烧的过程,使用FORTRAN语言自主编程计算并分析结果。研究表明,燃烧初期颗粒呈现竞争效应,孔隙内部气体浓度产生剧烈波动。波动的生成原因是化学反应与物理扩散之间的竞争,可以通过增加环境氧浓度和减小焦炭颗粒粒径来改善。所提出的多种碳基随机孔模型对于表征O2/CO2气氛下焦炭颗粒的燃烧特性有着良好的适应性。

    高砷褐煤与低砷烟煤混燃砷的挥发特性及模型
    刘慧敏, 王春波, 郭永成, 张月, 黄星智, 王家伟
    化工学报. 2016, 67(10):  4477-4484.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160530
    摘要 ( 288 )   PDF (689KB) ( 331 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    选取典型的高砷褐煤和低砷烟煤,在一维等温燃烧实验台上进行混燃实验,研究温度(600~1100℃)和掺混比(3:1、1:1、1:3)对高砷褐煤混燃砷挥发的影响。实验结果表明:随着温度的升高,单煤及混煤燃烧砷的挥发比例逐渐增大,不同温度下混煤燃烧砷的挥发比例介于两个单煤之间,但砷的挥发比例并不是简单的加权平均,不同温度和掺混比下混煤砷的挥发比例均高于加权值,高砷褐煤中较高的挥发分含量在影响混煤焦炭燃烧的同时也促进了混煤中砷的挥发。因此,提出了综合考虑温度、掺混比和高砷褐煤影响的混煤砷挥发模型,不同温度和掺混比下的模型计算结果与实验值吻合度较好。

    多壁碳纳米管/二氧化硅纳米复合材料的制备及其吸油性能
    黄剑坤, 刘会娥, 黄扬帆, 马雁冰, 丁传芹
    化工学报. 2016, 67(10):  4485-4492.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160148
    摘要 ( 391 )   PDF (2251KB) ( 634 )  
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    以羧化多壁碳纳米管为基体、纳米硅溶胶粒为增强相,通过一步液相共混方法制备多壁碳纳米管/二氧化硅纳米复合材料。利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、电子扫描电镜(SEM)、热重(TGA)、孔结构分析(BET/BJH)对其进行了表征。以水中柴油为研究对象考察了该样品对水中柴油的吸附脱除效果,并与纳米二氧化硅胶粒、原生碳纳米管以及活性炭进行对比。结果表明:硅溶胶粒表面修饰后的多壁碳纳米管的聚团行为得以改善,而且材料具有微孔-介孔双孔道结构。对水中直馏柴油的去除率高达97.79%,并于1 h达到吸附平衡。整个吸附过程遵循准二级动力学模型,吸附体系的表观活化能为11.37 kJ·mol-1,吸附等温线与Freundlich模型较为吻合,吸附效果明显强于其他3种吸附剂。

    材料化学工程与纳米技术
    铁掺杂二氧化钛空心球的制备及性能
    李雅泊, 郑玉婴, 刘阳龙
    化工学报. 2016, 67(10):  4493-4499.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160443
    摘要 ( 291 )   PDF (8497KB) ( 296 )  
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    以TiF4为钛源、九水合硝酸铁为掺杂前体,采用水热法制备铁掺杂的TiO2空心微球。采用SEM、TEM、XRD、BET、XPS等技术对样品的形貌、结构、晶型、比表面积、元素组成等进行表征,以亚甲基蓝(MB)的光催化降解为目标反应,评价其光催化活性。结果表明,160℃下水热反应生成的纳米TiO2空心微球晶型为锐钛矿,少量掺铁并不影响微球的形貌及晶体结构。光催化实验表明,160℃下水热反应12 h生成的TiO2空心微球样品均匀性好、光催化活性最佳;铁掺杂能显著提高TiO2空心微球的催化活性,当铁钛比为1.5:100时,所得样品粒径最小,比表面积最大,光催化活性最高。

    pH响应性PAA/毒死蜱/氨基化介孔硅缓释体系的制备与性能
    林粤顺, 周红军, 周新华, 龚圣, 徐华, 陈铧耀
    化工学报. 2016, 67(10):  4500-4507.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160417
    摘要 ( 263 )   PDF (4501KB) ( 351 )  
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    以共缩聚法合成氨基化介孔硅,采用浸渍法制备毒死蜱/氨基化介孔硅,并以带负电荷的聚丙烯酸(PAA)为功能分子,通过静电吸附作用制备了具有pH响应的PAA/毒死蜱/氨基化介孔硅缓释体系。利用XRD、N2吸附-脱附、TEM、SEM、TG、Zeta电位和FTIR对PAA/毒死蜱/氨基化介孔硅的结构进行了表征,并探究了其在不同pH和温度下的释药行为。结果表明,PAA通过静电作用包覆于毒死蜱/氨基化介孔硅的表面。缓释体系的药物释放主要受到PAA的阻碍作用,PAA修饰载药氨基化介孔硅显示出明显的pH响应性,当pH≤7时,其药物释放速率随pH减小而增大,而在偏碱性条件下的释药速率稍大于中性环境。同时,载药体系的释药速率还受到温度的影响。其释药行为可用Korsmeryer-Pappas动力学模型来描述。

    高阻尼性涂层用环氧-丙烯酸酯复合乳液的合成
    杜朋亚, 边锋, 姚蒙蒙, 常达, 唐二军
    化工学报. 2016, 67(10):  4508-4513.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20160131
    摘要 ( 277 )   PDF (653KB) ( 346 )  
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    采用分步乳液聚合法合成了一种具有核-壳结构的环氧-丙烯酸酯复合乳液,通过核层和壳层之间的化学交联使涂膜具有较高的阻尼性能。通过透射电镜观察到乳胶粒子呈均匀的核-壳球形结构,红外光谱(FTIR)结果表明复合乳液涂膜实现了环氧与丙烯酸树脂的交联反应。动态热机械分析(DMA)显示该乳液涂膜具有较高的损耗因子和较宽的阻尼温域,加热成膜的最大损耗因子(tan δ)达到2.12,明显高于传统阻尼涂料,在tan δ >0.3的阻尼温域为40℃,在金属阻尼涂层材料领域具有良好的应用潜能。

    PPy/CS复合电极热压成型条件的优化
    赵春霞, 薛娟琴, 张玉洁, 李国平, 罗瑶
    化工学报. 2016, 67(10):  4514-4520.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20151833
    摘要 ( 254 )   PDF (2065KB) ( 310 )  
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    以壳聚糖(CS)和聚吡咯(PPy)制备的复合材料为活性基体,在不添加黏结剂的条件下,采用热压成型法制备复合电极。重点考察了不同导电剂对电极力学性能的影响,热压温度、成型压力、热压时间及不同种类活性炭对电极电化学性能的影响规律。结果表明:通过热压法不添加黏结剂能够获得性能优良的复合电极;以活性炭为导电剂的电极溶胀性和亲水性最好,且活性炭的比表面积越大电极的电化学性能越好;电极热压成型的最优条件为:热压温度150℃、成型压力10 MPa、热压时间20 min。