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1. 非水相金属基离子液体湿法氧化脱硫工艺:发展与展望
白文轩, 陈锦湘, 刘芬, 张静淙, 谷志平, 熊成铭, 施王军, 余江
化工学报    2022, 73 (5): 1847-1862.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211824
摘要602)   HTML55)    PDF(pc) (3382KB)(194)    收藏

水相湿法氧化脱硫工艺在含硫化氢的工业过程气净化中得到广泛应用,但普遍存在脱硫剂易降解、硫磺品质差和副盐产量高等二次污染严重的难题。将无机铁盐溶于有机溶剂构建的非水相湿法氧化工艺不仅能实现氧化脱硫,而且具有消除CO2酸性气干扰和避免活性氧过度氧化作用而产生大量副盐的优势。但由于铁盐在有机溶剂中的溶解度小而制约了铁盐非水相湿法氧化脱硫工艺的发展。近年来,基于金属基离子液体良好的氧化性、氧化还原可逆性和稳定性,及在有机溶剂中的超溶解性而构建的非水相离子液体湿法氧化脱硫工艺(Nasil)取得了快速发展。通过剖析水相湿法氧化脱硫工艺的问题成因,结合当前能源环境的发展趋势,阐述了湿法氧化脱硫的必要性和发展机遇。从金属基离子液体脱硫剂结构设计和组成优化出发,介绍非水相离子液体湿法氧化脱硫反应和过程强化原理,归纳总结新工艺十多年来的理论发展和应用探索历程。最后,针对现阶段湿法氧化脱硫技术所面临的挑战,强调开拓新型脱硫思路的重要性,为脱硫净化过程中碳氢资源的整合发展提出展望。

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2. 木质素衍生炭在碱金属离子电池负极中的研究进展
钟磊, 邱学青, 张文礼
化工学报    2022, 73 (8): 3369-3380.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220588
摘要500)   HTML22)    PDF(pc) (6521KB)(154)    收藏

碱金属离子在商品化石墨负极材料的嵌入/脱出过程中会发生较大的体积膨胀,导致容量衰减快、倍率性能差等问题。木质素衍生炭材料具有原料丰富、经济、制备工艺简单及结构可控等优点,作为碱金属离子电池负极表现出较高的容量、较好的倍率性能和循环稳定性。木质素衍生炭材料在过去十多年中取得了一些研究进展。基于此,简要介绍了碱金属离子电池碳材料负极的储能机理及特点,系统综述了木质素衍生炭材料在碱金属离子电池负极材料中的最新研究进展,重点总结了其合成策略、结构特征、储存机理以及其电化学性能等,指出了层间距调控、碳层排序和表面功能化与电化学性能之间的构效关系。此外,拓展概述了木质素衍生炭材料的发展前景和面临的挑战,为木质素衍生炭材料的下一步研究和开发提供参考。

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3. 聚酰亚胺基气凝胶材料的制备与应用
高端辉, 肖卫强, 高峰, 夏倩, 汪曼秋, 卢昕博, 詹晓力, 张庆华
化工学报    2022, 73 (7): 2757-2773.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220353
摘要490)   HTML48)    PDF(pc) (9540KB)(267)    收藏

气凝胶是一类以空气为分散介质的干态凝胶材料,具有由纳米粒子随机聚集并相互连接而成的复杂三维网络结构,也因此集低密度、高比表面积、高孔隙率、低热导率等优异性能于一身,在众多尖端及民生领域显示出巨大的应用潜力。作为一种高性能材料,聚酰亚胺(polyimide, PI)已被广泛用于航空航天、防火织物等诸多领域,由其制成的PI气凝胶具有较高的机械强度,对传统脆弱易碎的无机气凝胶显示出明显的替代趋势,也因此得到了研究人员的广泛关注。本文主要介绍了PI基气凝胶材料的研究进展,从PI气凝胶的制备方法、改性方法及应用等角度进行综述,并对其未来的发展进行展望,以期为后续研究提供借鉴与参考。

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4. 纳米二氧化钛强化的相变储能研究进展
刘庆祎, 肖桐, 孙文杰, 张家豪, 刘昌会
化工学报    2022, 73 (5): 1863-1882.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220069
摘要481)   HTML38)    PDF(pc) (17044KB)(158)    收藏

近年来,随着一次能源紧缺,能源利用效率的重要性日益提升,相变储热可有效提升能源利用效率,人们开始将相变材料同其他物质相结合以进一步拓展其应用范围。纳米二氧化钛具有低成本、无毒、高导电性、高化学稳定性、高热稳定性等优点,现已被广泛研究用于相变储热领域。本文综述了纳米二氧化钛在相变储能领域中的研究进展,从纳米二氧化钛在复合相变材料中的功能出发,主要分为两个部分:(1)纳米二氧化钛在定型相变材料中的应用研究现状;(2)纳米二氧化钛在其他功能相变材料中的应用研究进展。旨在为纳米二氧化钛在相变储能领域的进一步应用提供理论依据与参考。

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5. 离子液体的电导性质研究进展
付雪, 陈婷婷, 陈婷婷, 许映杰
化工学报    2022, 73 (5): 1883-1893.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211810
摘要478)   HTML24)    PDF(pc) (842KB)(157)    收藏

离子液体(ILs)具有优异的导电能力,其电导性质不仅是电化学应用的基础,而且广泛用于研究ILs溶液热力学性质与微观结构。本文首先总结了近年来实验测定法在研究纯ILs、ILs+溶剂和ILs+ILs体系电导率(κ)或摩尔电导率(Λ)等方面取得的进展,详细讨论了ILs结构、ILs浓度、温度等因素对体系κΛ的影响,并结合溶液热力学模型分析了ILs κΛ的变化规律。在此基础上,重点介绍了电导性质在研究纯ILs的离子率以及ILs+溶剂体系微观结构和相互作用方面的应用及进展。最后,对ILs电导性质研究与应用提出了几点建议。

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6. 高效分离乙烷/乙烯的烷烃选择性吸附剂研究进展
张博, 陈晓霏, 赵思尧, 周欣
化工学报    2022, 73 (10): 4255-4267.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220599
摘要467)   HTML38)    PDF(pc) (3131KB)(145)    收藏

乙烯是石油化学工业的基础原材料,聚合级乙烯工业纯化的关键挑战是去除其中的乙烷杂质,这一步骤难度大、能耗高。近年来,以乙烷选择性吸附剂为核心的吸附分离纯化技术快速发展,并得到学术界和工业界的关注。该技术可在温和工况下高选择性分离出乙烯中的乙烷杂质,显现出巨大潜力。本文总结了近年来乙烷选择性吸附剂(特别是乙烷选择性MOFs)的研究进展,并归纳阐释其选择性吸附机理。同时,在前人研究成果的基础上,总结可行的乙烷选择性吸附剂的设计策略,指出当前开发高效乙烷选择性吸附剂面临的挑战和未来的研究方向。

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7. 金属基极紫外光刻胶
陈昊, 陈鹏忠, 彭孝军
化工学报    2022, 73 (8): 3307-3325.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220583
摘要448)   HTML27)    PDF(pc) (6275KB)(219)    收藏

由于具有光源波长短(13.5 nm)、图案化分辨率高等优点,极紫外(extreme ultraviolet, EUV)光刻技术被认为是突破5 nm甚至是3 nm半导体芯片制程节点的关键技术,与之相对应的EUV光刻胶研发广受关注。但传统的基于聚合物体系的化学放大光刻胶(chemical amplified resist, CAR)因尺寸过大、对EUV吸收低,限制了其在EUV光刻技术的应用进程。部分含有d轨道电子的金属元素具有高的EUV吸收截面,在光刻胶分子中引入这些金属元素可以有效提高对EUV的灵敏度。通过分子设计制备尺寸小、EUV吸收高的金属基光刻胶材料是解决EUV光刻胶服役性能问题的有效途径,已得到了广泛的研究。本文按金属氧簇(MOCs)、金属氧化物纳米粒子(NP)、金属-有机小分子(MORE)进行分类,对目前国内外的EUV光刻胶研究进展进行总结,并对EUV光刻胶未来所面临的机遇和挑战进行了展望。

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8. 负载型离子液体吸附分离CO2的研究现状及展望
吴建猛, 郑爽, 曾少娟, 张香平, 杨灿, 董海峰
化工学报    2022, 73 (10): 4268-4284.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220600
摘要422)   HTML35)    PDF(pc) (3919KB)(262)    收藏

人口增长与全球工业化的加速发展促使化石能源需求量逐年递增,由此导致大气中二氧化碳(CO2)含量快速上升并引发了全球系列气候问题,“碳达峰·碳中和”背景下的CO2减排刻不容缓。传统工业捕集CO2方法由于能耗高、选择性较差、溶剂损耗大等问题限制了其大规模推广应用,离子液体因其极低挥发性、强的气体亲和性、可调的结构性质等特点在CO2捕集分离领域逐渐显示出独特优势,但离子液体特别是功能化后通常黏度较高或室温呈固态,导致气液传质效果差或无法直接应用于吸收分离过程。负载型离子液体兼具离子液体和多孔材料的共同优势,不仅能提升选择性分离效果,有效避免离子液体直接吸收造成的高黏度,还可拓展离子液体应用范围,具有广阔的发展前景。重点总结了近些年物理和化学负载型离子液体在CO2吸附分离方面的研究现状和进展,并对负载型离子液体捕集分离CO2研究的发展趋势进行了展望。

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9. 酚醛树脂基炭微球结构调控与功能化制备研究进展
邵健, 冯军宗, 柳凤琦, 姜勇刚, 李良军, 冯坚
化工学报    2022, 73 (9): 3787-3801.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220472
摘要422)   HTML52)    PDF(pc) (3282KB)(233)    收藏

炭微球具有化学稳定性好、电导率优良、比表面积大、孔结构丰富等优点,在吸附、催化等领域具有广阔的应用前景,引起了研究人员的广泛关注。酚醛基炭微球以酚醛树脂为前体,经高温炭化制备而成,这种制备方法工艺简单、对设备要求低、产率高,而且通过调整反应物和反应条件可实现对炭微球结构和功能性的精细调控,从而更好地满足实际应用的需求。概述了酚醛基炭微球的最新研究进展,分为小粒径炭微球制备、多孔炭微球制备和功能化炭微球制备三个方面,并介绍了酚醛基炭微球在储能、吸附和电催化领域的应用,最后对其未来发展方向进行了展望。

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10. 乙烷和二氧化碳催化转化的研究进展
郭丹, 方雨洁, 许一寒, 李致远, 黄守莹, 王胜平, 马新宾
化工学报    2022, 73 (8): 3406-3416.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220518
摘要416)   HTML31)    PDF(pc) (1562KB)(154)    收藏

CO2与乙烷反应是实现碳减排目标、利用非常规能源的重要手段,符合国家重大需求和国际学术前沿。其中,二氧化碳通过“活性氧”机理、“晶格氧”机理以及“反应耦合”机理促进乙烷的活化。通过催化剂设计选择性地断裂C—H/C—C键,可以实现反应定向地按照两条路径进行——乙烷干重整反应(DRE)和乙烷氧化脱氢(ODH)。综述了DRE和ODH两类反应的热力学、反应物活化机制和催化剂研究进展,分析了催化剂均存在产物选择性低、易烧结、积炭问题的主要影响因素以及催化剂设计和改进策略,并对该研究未来的发展方向进行展望。

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11. 面向不同工业二氧化碳分离体系的膜材料研究进展
王佳铭, 阮雪华, 贺高红
化工学报    2022, 73 (8): 3417-3432.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220266
摘要408)   HTML17)    PDF(pc) (1830KB)(148)    收藏

膜法二氧化碳分离具有无相变、低能耗等优势,在碳捕集和气体净化等领域具有极大的潜力。膜分离是一种基于组分渗透速率差异的分离过程,其中,气体组分的物化性质差异是实现分离的前提,而膜材料有效识别组分的差异则是高效分离的关键。烟道气、天然气、合成气是最典型的三种二氧化碳分离体系,组成以及操作条件都存在显著的不同。膜材料的设计,既要充分利用组分的性质差异,进行功能基团和聚集结构的针对性设计,实现高分离性能,又要充分考虑操作条件的特殊性,保证良好的分离效率、耐受性和操作稳定性。以二氧化碳分离膜的渗透传质机理为基础,结合不同体系的组成差异和操作条件差异,综述近年来二氧化碳分离膜材料的研究进展,并对未来的研究方向以及瓶颈问题进行展望。

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12. 微反应器内连续制备拓扑结构聚合物的研究进展
向亮, 钟子豪, 苏远海
化工学报    2022, 73 (12): 5275-5288.   DOI: 10.11949/0438-1157.20221283
摘要397)   HTML60)    PDF(pc) (1939KB)(227)    收藏

含复杂拓扑链结构的聚合物的发展极大地丰富了高分子材料的种类与性能,而微反应技术为聚合物拓扑结构的调控提供了一个强有力的平台。本文首先对拓扑聚合物的结构性能、合成方法及微反应技术的理论基础等背景作简要介绍,然后对微反应技术在聚合物合成领域的应用作系统的阐述,重点集中于连续制备支链型聚合物的研究进展及微反应器操作相对于间歇过程的优势等。进一步地,分析了微反应器合成复杂拓扑结构聚合物的技术难点及改进方案,最后从基础研究、工程放大、产品应用等研究方向进行展望。

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13. 煤基零维纳米碳材料的合成、性能及其在能源转换和存储应用中的研究进展
侯旺君, 闫翎鹏, 曹哲勇, 郑静霞, 杨永珍
化工学报    2022, 73 (11): 4791-4813.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220868
摘要396)   HTML38)    PDF(pc) (5610KB)(234)    收藏

煤是自然界中分布最广、储量最丰富的含碳资源,其分子结构与纳米碳材料具有天然的相似性,是优质的纳米碳材料前体。多年来,以煤为前体制备的各种纳米碳材料已被广泛应用于能源、信息、环境和生物医学等领域。其中,煤基零维纳米碳材料如纳米金刚石、富勒烯、碳纳米洋葱、碳点等,因其具有小的纳米尺寸、大的比表面积、独特的球形结构等,表现出优异的荧光特性、电化学性能以及催化性能等,在能源转化和存储等领域展现出极大的应用潜力。本文综述了基于煤炭及其衍生物为前驱体的各类零维纳米碳材料的制备方法和性能,并对其在照明显示、电化学储能、光/电催化等方面的应用进展进行总结,指出目前存在的问题与挑战及其解决策略,最后对其未来发展进行了展望。这为促进煤炭的高附加值转化和利用以及大规模制备煤基零维纳米碳材料提供理论和实践支持。

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14. Janus石墨烯量子点在生物膜中的输运行为:分子动力学模拟
刘洪超, 陈苏航, 段先力, 吴凡, 徐小飞, 宋先雨, 赵双良, 刘洪来
化工学报    2022, 73 (7): 2835-2843.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220330
摘要392)   HTML15)    PDF(pc) (7759KB)(122)    收藏

作为纳米载体,石墨烯量子点已广泛应用于生物医药领域,然而对于异质结构的石墨烯量子点细胞膜内化路径研究不足。从空间异质性结构设计出发,构建了一系列不同氧化程度与空间异质分布的Janus石墨烯量子点。基于分子动力学模拟研究了不同结构的Janus石墨烯量子点跨膜输运行为,通过分析跨膜输运过程中的构型变化、分子间作用能量、溶剂可及面积等参数,发现Janus石墨烯量子点跨膜输运行为由亲水-亲油平衡、空间异质分布控制,且呈现外力牵引依赖性变化。本文在分子水平上系统研究了Janus石墨烯量子点与细胞膜相互作用规律,对其结构设计及生物医药应用提供理论指导。

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15. 植物天然产物氧化与微生物制造
张昕哲, 孙文涛, 吕波, 李春
化工学报    2022, 73 (7): 2790-2805.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220325
摘要391)   HTML21)    PDF(pc) (4558KB)(80)    收藏

在植物天然产物合成过程中,氧化反应是其中的关键反应,氧化酶是催化氧化反应不可或缺的生物催化剂,也是利用微生物合成植物天然产物过程中不可或缺的关键酶。介绍了萜类、生物碱、黄酮等植物天然产物骨架的氧化修饰,按照辅基的差异对合成植物天然产物过程中的氧化酶进行分类介绍,阐释了不同辅基参与氧化反应的机理。此外,还介绍了植物天然产物氧化过程在微生物合成过程中的难点,以及提高氧化酶催化效率的方法。最后,对未来合成生物学中氧化酶在微生物合成植物天然产物领域的前景进行了展望。

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16. 煤地下气化低效的化学反应工程根源:滞留层及通道中的传质与反应
刘振宇
化工学报    2022, 73 (8): 3299-3306.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220760
摘要387)   HTML51)    PDF(pc) (1229KB)(133)    收藏

煤地下气化技术历经国内外一百多年的实验室研究和大量现场试验仍然存在产率低等关键问题。虽然一些文献认为该技术是未来煤炭利用技术的发展方向,但其至今仍未实现工业应用的现象说明其本身存在尚未被充分关注的关键科学(卡脖子)问题。本文从化学反应工程基本原理出发分析该技术涉及的关键传质与反应过程,并与现代大型地上煤气化技术对比,探讨其工业应用技术挑战的科学根源。

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17. 氨电氧化催化剂及其低温直接氨碱性膜燃料电池性能的研究进展
方辉煌, 程金星, 罗宇, 陈崇启, 周晨, 江莉龙
化工学报    2022, 73 (9): 3802-3814.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220327
摘要378)   HTML49)    PDF(pc) (2354KB)(196)    收藏

氨是一种无碳富氢的能源载体,体积能量密度高,易液化储存,是理想的储氢介质。以氨直接作为燃料,在低温碱性膜燃料电池中通过氨氧化反应实现化学能到电能的转化,是氨能源高效利用的理想路径之一。然而,低温氨氧化反应动力学缓慢、催化剂价格昂贵、易中毒等问题严重影响氨燃料电池性能,限制其大规模的商业化应用。因此,设计高效、廉价、稳定的催化剂是发展低温氨燃料电池技术的关键。本文首先综述了近些年研究者在氨氧化反应机理方面的探索,在深入理解反应体系的基础上,重点介绍了含贵金属和非贵金属催化剂设计制备及其在氨氧化反应中的进展,并总结了氨氧化催化剂在氨燃料电池中的性能。最后针对氨氧化催化剂目前存在的问题和未来的发展方向提出了建议,旨在为氨氧化催化剂的设计及低温氨燃料电池技术的发展提供研究思路。

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18. 微通道内醇胺/离子液体复配水溶液吸收CO2的传质特性
殷亚然, 朱星星, 张先明, 朱春英, 付涛涛, 马友光
化工学报    2022, 73 (5): 1930-1939.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211767
摘要364)   HTML23)    PDF(pc) (1466KB)(107)    收藏

研究了微通道内醇胺[单乙醇胺(MEA)和甲基二乙醇胺(MDEA)]与离子液体[1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸([Bmim][BF4])和1-羟乙基-3-甲基咪唑甘氨酸([C2OHmim][GLY])]复配水溶液吸收CO2的传质特性。考察了醇胺/离子液体浓度比(cAAcIL)对液相体积传质系数(kLa)的影响,发现kLa随反应速率的增大而增大。为进一步阐释复配水溶液吸收CO2的传质机理,分析了比表面积、扩散速率、增强因子和液弹循环对传质速率的影响。结果表明,四种复配溶液中,反应速率和循环频率(fcir)分别在低流率和高流率下对传质速率起主导作用。kLa可表示为fcir的函数,低气相流率下kLafcir呈线性关系,斜率与反应速率成正相关,高气相流率下,液弹循环因膜弹传递困难而对整体传质速率的影响减弱,kLafcir呈指数关系,幂律指数小于1。

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19. 多孔膜反应器中丙烷催化脱氢制丙烯的模拟研究
叶枫, 李刚, 付鑫, 郎雪梅, 王燕鸿, 王盛龙, 张建利, 樊栓狮
化工学报    2022, 73 (5): 2008-2019.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211776
摘要354)   HTML14)    PDF(pc) (1385KB)(109)    收藏

针对丙烷高效脱氢制丙烯的多孔膜反应器构建了无量纲数学模型并进行了模拟研究,考察了催化剂活性、透氢膜性能、操作条件对多孔膜反应器中丙烷脱氢的转化率、丙烯收率、氢气收率和纯度的影响。结果表明,移走产物氢气可以有效提升膜反应器的性能,其性能的提升程度由不同温压条件下催化剂和透氢膜性能共同决定。高活性催化剂是丙烷高效转化的基础,催化剂活性越高,膜反应器内的产氢速率越快;其次,膜的选择性和渗透通量越高,氢气的移除效率越高,可在最大程度上打破热力学平衡的限制,使反应向生成丙烯的方向移动。当多孔透氢膜的氢气渗透率在10-7~10-6 mol·m-2·s-1·Pa-1,H2/C3H8选择性达到100时,其丙烷转化率可以与Pd膜反应器内的转化率相当,但分离的氢气纯度低于Pd膜反应器。与传统的固定床反应器相比,膜反应器由于促进了化学平衡的移动,可以在较低的反应温度下获得相当高的丙烷转化率,且丙烷转化率随着反应压力的增加呈现出一个最大值。该模拟研究可为实际生产过程中膜反应器用于PDH反应的高效强化提供有益的技术指导。

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20. 钠离子电池中关键材料及技术的发展与前景
宋刘斌, 王怡萱, 匡尹杰, 夏宇博, 肖忠良
化工学报    2022, 73 (11): 4814-4825.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220728
摘要346)   HTML37)    PDF(pc) (2646KB)(214)    收藏

钠离子电池因其储量大、成本低和高安全性等优势,成为锂离子电池的有效替代品,可在一定程度上缓解锂资源短缺引发的储能电池发展受限问题。本文对钠离子电池发展现状、面临的挑战以及未来发展趋势进行梳理分析,并精选钠离子电池最新前沿综述,包括正极材料、负极材料和先进表征技术等,探讨当前钠离子电池的研究热点,为新能源材料领域技术研究提供参考。

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21. 基于分子筛绿色合成的天然硅铝矿物介尺度活化研究进展
郑涛, 刘海燕, 张睿, 孟祥海, 岳源源, 刘植昌
化工学报    2022, 73 (6): 2334-2351.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220160
摘要341)   HTML10)    PDF(pc) (4696KB)(108)    收藏

传统的水热合成分子筛的工艺在源头上并不环保,因为其所使用的硅、铝试剂是由天然硅铝矿物通过复杂的反应与分离过程制备而来的。以天然矿物直接作为分子筛合成的硅、铝源而不经化学试剂中间体被视为分子筛绿色合成的发展方向之一,其关键在于天然矿物的介尺度活化,即通过物理、化学或物理与化学作用相结合的方式破坏天然硅铝矿物的高聚合度结构,将其解聚为具有不同介尺度结构的分子筛合成原料。为此,本文综述了天然矿物介尺度活化方法的研究进展,从能耗、活化机理和所得活化产物的介尺度结构的角度,对比分析了机械活化、热活化、碱熔活化、亚熔盐活化和拟固相活化的优缺点,总结了以不同介尺度活化产物为原料合成高性能分子筛的研究现状,为以天然硅铝矿物为原料高性能分子筛的合成提供思路。

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22. 微反应器内的有机合成前沿进展
张经纬, 周弋惟, 陈卓, 徐建鸿
化工学报    2022, 73 (8): 3472-3482.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220403
摘要339)   HTML27)    PDF(pc) (2131KB)(189)    收藏

微反应器一般是指特征尺寸为微米至百微米级的微型反应器,是微化工系统的核心设备之一。与传统的釜式反应器相比,微反应器在危险或易燃易爆产品的合成过程及快反应过程中体现出独特优势。凭借其优异的传热传质性能,微反应器技术使这些危险化工过程变得更精准、更高效、更安全,具有重要的工业应用价值,也是化工领域的重点发展方向之一。本文主要介绍了近年来微反应器技术在医药、农药、染颜料合成等精细化工领域的进展,重点综述了在霍夫曼重排、环加成、重氮化和偶合、烷基化、氮氧化等典型“强放热快反应”有机合成方向的研究进展,并展望了其发展前景。

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23. 彩色光刻胶用蒽醌染料的合成及稳定性研究
任玉鑫, 徐润峰, 王婉颖, 陈鹏忠, 彭孝军
化工学报    2022, 73 (5): 2251-2261.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211726
摘要334)   HTML15)    PDF(pc) (2439KB)(82)    收藏

为实现彩色滤光片更高分辨率的发展需求,作为关键原材料的彩色光刻胶着色剂从颜料向染料体系转变是重要的趋势。然而染料分子的光热稳定性较差,亟需从分子结构方面探索提升稳定性的有效策略。以1,4,9,10-蒽四醇为原料,合成了9种1,4-二氨基取代的蓝色蒽醌染料分子,探索了不同取代基对染料分子光物理性质、溶解性以及光热稳定性的影响。结果表明,所有染料分子在590~600 nm和630~650 nm波长范围内呈现双吸收峰性质,具有高的摩尔消光系数。其中三甘醇及单甲醚取代的染料分子热分解温度为300℃,在230℃加热0.5 h后失重约2%,365 nm波长光照射8 h后色差低于1.73,表现出优异的光热稳定性。研究为进一步制备光热稳定性优异的彩色光刻胶用染料分子奠定了基础。

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24. 酸性助水溶剂脱除木质素机理分析
王敏, 程金兰, 李鑫, 陆晶晶, 尹崇鑫, 戴红旗
化工学报    2022, 73 (5): 2206-2221.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211779
摘要265)   HTML8)    PDF(pc) (5599KB)(150)    收藏

系统探讨了酸性助水溶剂对甲苯磺酸(p-toluenesulfonic acid,TSA)和马来酸(maleic acid,MA)分离桉木各组分的工艺过程,并对其中木质素脱除机理进行了研究。通过分析对比两种优化后的工艺发现:(1)两种酸性助水溶剂都可以高效脱除木质素,TSA木质素脱除率为67.94%,MA为65.14%;(2)在相同质量分数下,TSA的木质素脱除率比MA更高;(3)在温和条件下,TSA木质素的β-芳醚键含量比MA的高,随着反应条件的加剧,TSA和MA处理后木质素产品中β-芳醚键含量逐渐减少;(4)两种酸性助水溶剂处理后,纤维素保留率都较高,可保持90%以上;但是半纤维素的降解程度随着反应条件的加剧而增加;(5)酸性助水溶剂质量分数越高,在疏水表面的接触角越小,对木质素的助溶作用越明显,脱除木质素效率越高,溶液中木质素聚集体的粒径越小。综上所述,酸性助水溶剂对木质素的脱除基于润湿溶解、木质素芳醚键断裂、半纤维素降解等的综合作用。相关研究可为后续实现温和条件脱木质素工艺优化及机理提供参考。

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25. 水系有机液流电池活性材料的分子工程研究进展
李彬, 宋文明, 杨坤龙, 姜爽, 张天永
化工学报    2022, 73 (7): 2806-2818.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220418
摘要260)   HTML13)    PDF(pc) (1701KB)(148)    收藏

氧化还原液流电池(RFB)是有良好发展前景的电化学储能技术和大规模可再生能源存储的有效解决方案,其中水系有机氧化还原液流电池(AORFB)不仅成本低,还可以通过分子工程进行活性材料的理性设计,从而高效率地得到具有精准目标性能的新型活性材料。综述了AORFB活性材料的发展历程和研究现状,重点对不同结构活性材料的分子工程研究进行介绍。结合当前研究趋势,提出了活性材料分子工程研究未来发展的方向与思路。

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26. 二氧化碳电还原的电解质研究进展
葛旺鑫, 朱以华, 江宏亮, 李春忠
化工学报    2022, 73 (8): 3433-3447.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220757
摘要256)   HTML30)    PDF(pc) (5127KB)(140)    收藏

基于可再生能源电力将二氧化碳电化学还原(CO2RR)为高价值化学品是实现二氧化碳资源化利用的有效途径。催化剂和电解质组分对界面微环境的调控共同决定了CO2RR的催化性能。尽管在高性能催化剂的设计及制备方面已取得了实质性进展,但电解质组分对界面局部催化环境的影响,以及对CO2RR反应过程的优化机理还未得到充分认识。综述了电解质组分对CO2RR界面微环境调控的研究进展,重点围绕电解质中阳离子、阴离子、溶剂、配体以及添加剂等开展讨论,包括电解质组分对界面化学环境的影响,如界面电场、局部pH、偶极-场作用和界面水结构等,揭示电解质调控的反应机理,以及在改善催化性能中的重要作用。本文从电解质调控角度出发,为设计高催化性能电解体系提供新的研究思路,推动CO2RR领域发展。

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27. 介尺度视角下的电催化:从界面、隔膜到多孔电极
张文静, 李静, 魏子栋
化工学报    2022, 73 (6): 2289-2305.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220062
摘要251)   HTML25)    PDF(pc) (11275KB)(372)    收藏

电催化过程是时空多尺度的复杂系统,探究认识多孔电极电催化体系中不同层次和尺度下的介尺度行为,对进一步强化电催化反应以及物质扩散传递,提高效率减低能耗具有重要的意义。围绕多孔电极、电催化剂以及隔膜,对多级孔电极结构的构筑、电催化剂表界面活性位调控、介尺度结构可控制备策略和隔膜结构调控中存在的介尺度现象以及介尺度效应进行了详细的综述,发现电催化体系中各层次之间的介尺度行为可以用于优化、调控、指导多孔电极、电催化剂以及隔膜的设计与制备,为丰富和完善电化学催化体系提供了新思路和新角度。

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28. 基于硫化物电解质的全固态锂离子电池负极研究进展
贾理男, 杜一博, 郭邦军, 张希
化工学报    2022, 73 (12): 5289-5304.   DOI: 10.11949/0438-1157.20221033
摘要249)   HTML37)    PDF(pc) (3008KB)(140)    收藏

全固态锂电池(ASSLBs)比目前的液态锂电池具有更高的能量密度与安全性,是下一代能量存储设备的主要研究方向。相较于其他电解质,硫化物固态电解质具有超高离子电导率、硬度低、易加工、界面接触好等特性,是实现全固态电池最有希望的路线之一。然而,硫化物固态电解质与负极的界面问题,如电解质/负极界面的副反应、固-固接触性差以及锂枝晶等是制约硫化物全固态电池实际应用的重要阻碍。本文概述了目前对匹配硫化物电解质的全固态锂电池主流负极材料的研究现状,总结了金属锂、锂合金、含硅负极等基于硫化物电解质的全固态锂电池的发展现状、应用优势、界面问题及主流解决策略,并为下一步基于硫化物固态电解质的全固态锂电池负极材料的研发与界面问题的解决提供了指导性建议。

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29. 光催化-生物杂合系统设计优化用于燃料和化学品绿色合成
张劢, 田瑶, 郭之旗, 王叶, 窦广进, 宋浩
化工学报    2022, 73 (7): 2774-2789.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220383
摘要248)   HTML33)    PDF(pc) (5977KB)(115)    收藏

光催化-生物杂合系统耦合了光催化对光能的高收集效率和广谱吸收性能,以及生物催化温和、高效且高特异性转化的优势,可实现多种高值化学品和燃料分子的绿色、可持续合成,符合“碳中和”发展大方向。按照生物催化载体的不同,光催化-生物杂合系统可分为:光催化-生物酶杂合系统和光催化-微生物杂合系统两大类。光催化-生物酶杂合系统根据作用机制细分为:辅因子介导的间接反应体系、直接电子传递的反应体系以及混合型光催化-生物酶杂合系统;光催化-微生物杂合系统分为:直接电子传递的胞外供能模式、化学物质介导的胞外供能模式以及胞内的能量供给模式。对这些模式的具体作用机制,以及存在的优缺点和关键问题做出了综合评述,并对该领域提出了未来展望。

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30. 木质素分级对其应用性能的影响
王江丽, 薛敏, 赵承科, 岳凤霞
化工学报    2022, 73 (5): 1894-1907.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220115
摘要238)   HTML15)    PDF(pc) (2045KB)(105)    收藏

木质素是一种结构复杂的天然芳香类聚合物,功能基团丰富,具有良好的开发应用前景。工业碱木质素是当前木质素转化利用的主体,主要源于制浆黑液。由于原料来源、制浆工艺的影响,木质素多分散性高、结构与性能不一,致使相应的木质素基产品的均一性与稳定性较差。通过木质素分级可以获得具有不同分子量或特定化学结构特征的木质素级分,促使各级分的多分散性降低、均一性提高,进而针对特定性能的级分进行改性或者直接利用可进一步提高产品的稳定性。对现行木质素的主要分级方式进行了总结,重点探讨了工业碱木质素的分级方式对其后续利用的影响及存在问题。最后,针对木质素不同级分的特点对木质素未来分级的方向及应用前景提出了展望。

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31. Si掺杂对Cu/ZrO2催化CO2加氢制甲醇性能的影响
戴文华, 辛忠
化工学报    2022, 73 (8): 3586-3596.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220614
摘要238)   HTML12)    PDF(pc) (1918KB)(79)    收藏

为了提高Cu/ZrO2催化剂在二氧化碳加氢制甲醇中的催化活性,制备了一系列不同Si/Zr的Si-ZrO2载体并负载5%(质量分数)Cu得到了Cu/Si-ZrO2催化剂。对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD)、N2物理吸脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)及高分辨透射电子显微镜 (HRTEM) 的表征。结果表明,Si的掺杂使得Cu/ZrO2体系获得了稳定的晶相,大的比表面积和更多的碱性位点,尤其是中强碱性位点,同时产生了更多的氧空位,促进了CO2的吸附和转化,因此得到了更高活性的催化剂。当Si与Zr的摩尔比为0.2时,在质量空速为6000 ml·g-1·h-1,温度为220℃、压力为3.0 MPa,V(H2)∶V(CO2)=3∶1(体积比)条件下,催化剂的CO2转化率为4.6%,CH3OH选择性为85%。

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32. 超声微反应器内气液传质过程的介尺度强化机制
许非石, 杨丽霞, 陈光文
化工学报    2022, 73 (6): 2552-2562.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220087
摘要235)   HTML9)    PDF(pc) (1813KB)(159)    收藏

采用CFD方法对超声微反应器内的Taylor气液两相流的传质过程进行了模拟。针对传质过程中主要的介尺度结构,包括气泡表面波、空化声流、液相内的局部浓度,分析了其空间分布和时间演化规律。模拟结果有效捕捉了实验难以观测的液膜区域,并将液膜厚度与气泡表面波振动进行了关联,阐释了气液界面附近的空化声流对传质过程的强化作用。根据超声微反应器内Taylor流的传质特点,分别研究了不同流动和超声条件对液弹内和液膜处传质过程的影响,比较了各局部传质对整体传质效率的贡献。通过分析整体/局部Sherwood数与Peclet数间的关系,研究了超声效应对气液传质速率的影响。分析结果从介尺度角度验证了文献关于超声微反应器传质系数的计算,完善了超声微反应器内气液传质过程的强化理论。

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33. 气固流态化中颗粒介尺度结构的动力学研究
孔令菲, 陈延佩, 王维
化工学报    2022, 73 (6): 2486-2495.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220152
摘要227)   HTML8)    PDF(pc) (836KB)(120)    收藏

气固流化床中的团聚等介尺度结构严重影响气固的整体流化特性、传热、传质和反应效率,因此介尺度结构的研究至关重要。简要回顾颗粒介尺度结构的定义与分类,然后从流体-颗粒、颗粒-颗粒之间的力和非弹性碰撞相互作用出发,总结分析了颗粒介尺度结构形成原因和动力学演化过程的研究现状和发展动态。重点关注细颗粒与超细纳米颗粒形成的介尺度结构,即结块,并针对结块形成原因,讨论了颗粒间范德华力计算以及结块的力平衡理论模型,提出了细颗粒介尺度结构进一步的研究方向,即研究带有颗粒-颗粒作用力的介尺度结构的动态演化规律,为精准调控介尺度结构提供理论依据。

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34. CO2光热催化还原研究进展
闫帅, 杨海平, 陈应泉, 王贤华, 曾阔, 陈汉平
化工学报    2022, 73 (10): 4298-4310.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220863
摘要227)   HTML17)    PDF(pc) (2996KB)(139)    收藏

CO2光热催化转化是一种新型的CO2利用技术,该过程绿色、经济且无须额外能量输入,是当下的热门研究领域之一。本文主要总结了CO2光热催化转化领域的最新研究进展,介绍了基于光热转化的光热催化剂设计方法,同时从光热催化机理出发解析了CO2还原反应的光热催化剂构建策略,并揭示了CO2还原反应中的光热协同耦合机制,为光热催化剂的设计以及CO2的高效转化和利用提供参考。

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35. 大豆油与甲醇酯交换反应体系的相平衡研究
张家仁, 刘海超
化工学报    2022, 73 (5): 1920-1929.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211791
摘要198)   HTML11)    PDF(pc) (982KB)(60)    收藏

生物柴油是一类清洁的可再生液体燃料,精炼植物油与甲醇酯交换是制备生物柴油的重要反应。针对目前难以准确获得酯交换反应体系的多组分相平衡组成等方面存在的问题,研究了间歇反应和连续逆流分离甘油等不同反应方式下大豆油与甲醇酯交换反应体系的多组分相平衡行为,并以三油酸甘油酯与甲醇酯交换为模型反应,采用UNIFAC和Modified UNIFAC模型进行了模拟计算。结果表明,在常压、60oC反应条件下,在总组成偏离甲醇-甲酯二元组成的区域,UNIFAC和Modified UNIFAC模型准确计算了生物柴油酯交换反应体系的三元和四元相平衡组成。在甘油含量大于2.2%(质量)或转化率小于90%(质量)的酯交换反应中,计算值与实验值的平均偏差约为2%。酯交换反应相平衡的实验值和模型计算值表明,采用连续逆流方式分离甘油可以提高酯相中的甲醇含量,有利于传质和酯交换反应。这些结果为生物柴油工艺过程模拟、设备优化以及新技术开发提供了理论参考。

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36. 原位构建富氟SEI的凝胶电解质用于金属锂二次电池
李文涛, 林慧娟, 钟海
化工学报    2022, 73 (7): 3240-3250.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220316
摘要192)   HTML19)    PDF(pc) (6303KB)(147)    收藏

以六氟磷酸锂(LiPF6)为四氢呋喃的聚合引发剂制备凝胶电解质,同时作为氟源在金属锂负极表面原位构建富含LiF的固态电解质界面层(solid electrolyte interface,SEI)来抑制锂枝晶的生长以及金属锂/电解液之间的副反应。所制备的凝胶电解质具有较高的室温离子电导率(1.33 mS·cm-1)和较宽的电化学稳定窗口(4.5 V)。原位聚合方式组装金属锂对称电池循环后,锂负极表面没有明显的锂枝晶和被损毁的形貌出现;XPS结果表明锂负极表面生成了富含LiF的SEI。组装的LiFePO4全电池在1 C的电流密度下,稳定循环400周后仍保持118.7 mAh·g-1的放电比容量。得益于四氢呋喃在开环聚合反应过程中,促进了LiPF6分解反应平衡的正向移动,在锂负极表面形成稳定的富含LiF的SEI,能够抑制锂枝晶的生长并防止其被持续性的腐蚀破坏。

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37. 无机杂化钙钛矿团簇材料:介尺度钙钛矿材料发光性质研究
徐珂, 史国强, 薛冬峰
化工学报    2022, 73 (6): 2748-2756.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220462
摘要185)   HTML6)    PDF(pc) (1951KB)(87)    收藏

近年来,介尺度钙钛矿材料体系中钙钛矿魔幻尺寸团簇(PMSCs)材料因具有优异的半导体特性而在新兴光电器件领域极具潜力。然而,介尺度PMSCs容易在合成过程中生成尺寸较大的介尺度钙钛矿量子点(PQDs),难以满足实际应用的需求。本研究采用配体辅助再沉淀(LAPR)方法,通过调节戊酸(VA)和油胺(OAm)配体比例制备了不同发光性质的无机杂化介尺度钙钛矿材料CsPbBr3 PMSCs、CsPbBr3 PMSCs/CsPbBr3 PQDs混合物和CsPbBr3 PQDs,研究并分析了PQDs和PMSCs的光学性质、形貌结构、稳定性和介尺度结构演变机理。研究发现,表面协同钝化配体VA和OAm的比例是反应能否生成介尺度纯相CsPbBr3 PMSCs的关键。而且,当VA和OAm配体的表面钝化效果越佳越易生成发光性质优异的纯相CsPbBr3 PMSCs。

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38. 高分子复合材料中键合剂在不同纳米填料表面的吸附能计算
赵继昊, 唐伟强, 徐小飞, 赵双良, 贺炅皓
化工学报    2022, 73 (7): 3174-3181.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220097
摘要184)   HTML7)    PDF(pc) (3671KB)(158)    收藏

由高分子、填料、键合剂及各种功能助剂组成的高分子复合材料广泛应用于轮胎、含能材料、医疗、环保、建筑、交通等行业。键合剂在填料表面的吸附特性对高分子复合材料的性能有重要影响。分别以未改性的高氯酸铵、炭黑和二氧化硅填料为对象,利用第一性原理计算评估了五种键合剂分子,即三乙醇胺(TEA)、三氟化硼三乙醇胺络合物(T313)、NN'-二邻甲苯胍(DOTG)、NN'-二苯基硫脲(DPTU)和二苯胍(DPG),在填料表面的吸附能。计算结果表明,随着填料基底层数的增加,吸附能逐渐增加,最后趋于一个稳定值。其中TEA和T313键合剂在高氯酸铵表面的吸附能为-0.84~-1.37 eV;DOTG、DPTU和DPG在炭黑表面的吸附能为-1.01~-1.29 eV;在二氧化硅表面的吸附能为-0.87~-0.94 eV;在接枝羟基的二氧化硅上的吸附能为-1.16~-1.36 eV。依次考察了单层炭黑点缺陷(单空位缺陷、双空位缺陷、Stone-Wales缺陷)和二氧化硅表面接枝羟基对吸附能的影响,发现单空位和双空位缺陷对吸附能影响不大,而Stone-Wales缺陷和二氧化硅接枝羟基显著增加吸附能。

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39. In2O3/Ag:ZnIn2S4“Type Ⅱ”型异质结构材料的制备及可见光催化性能
徐振和, 李泓江, 高雨, 礼峥, 张含烟, 徐宝彤, 丁茯, 孙亚光
化工学报    2022, 73 (8): 3625-3635.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220238
摘要182)   HTML12)    PDF(pc) (4394KB)(131)    收藏

采用低温油浴的方法,制备出具有“Type Ⅱ”异质结构的In2O3/Ag:ZnIn2S4复合材料光催化剂。使用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)以及光电化学测试(PEC)等技术对物相、形貌结构、元素化合状态、光响应特性等方面进行探究。在可见光照射下进行光解水制氢和光降解甲基橙(MO)实验来评价光催化剂的光催化活性,结果表明,粉末状光催化剂 In2O3/40.0%(质量分数)Ag:ZnIn2S4的光催化制氢速率达到 21.85 μmol·h-1,约是In2O3和Ag:ZnIn2S4的57.5倍和1.5倍。在可见光下的降解MO实验中,In2O3/40.0% Ag:ZnIn2S4光降解速率为0.3466 min-1,分别约是In2O3和Ag:ZnIn2S4的105倍和2.1倍。这主要归因于In2O3和Ag:ZnIn2S4之间形成的“Type Ⅱ”异质结构,促使光生载流子的快速迁移和分离。

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40. 溶液结晶中的介尺度成核过程研究进展
汪帆, 刘岩博, 李康丽, 童丽, 金美堂, 汤伟伟, 陈明洋, 龚俊波
化工学报    2022, 73 (6): 2318-2333.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220159
摘要182)   HTML20)    PDF(pc) (3871KB)(159)    收藏

成核作为溶液结晶的第一步,是决定晶体产品质量的关键因素。目前,成核理论主要包括经典成核理论和非经典成核理论。相比于仅以原子、离子或分子等均匀稳定结构为单元的经典成核理论,非经典成核理论以纳米级前聚体为单元,这类单元涵盖了聚集体、纳米粒子等介尺度非均匀动态结构,导致形成的非经典成核过程更为复杂,需在传统的化学、化学工程和过程系统工程研究方法的基础上,充分利用介尺度科学研究方法完成其核心规律的探究。为此,总结了二步成核理论、预成核团簇理论、粒子附着晶化理论以及其他新提出的非经典成核理论,分析了其中的介尺度结构及其时空动态行为,并探讨了利用介尺度数学模型对现有成核数学模型的修正和优化的思路,最后对溶液结晶中晶体成核的介尺度研究范式及理论发展进行了展望。

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41. 面向空天动力用聚酰亚胺树脂基复合材料介尺度结构与调控
曾欣欣, 白慧娟, 俞娟, 黄培, 杨超, 徐俊波
化工学报    2022, 73 (6): 2352-2369.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220088
摘要182)   HTML10)    PDF(pc) (3347KB)(65)    收藏

基于面向空天动力用聚酰亚胺树脂基复合材料的背景,分析了复合材料面临的介尺度结构设计与调控的关键科学问题及研究思路。综述了国内外热塑性聚酰亚胺构-效设计、复合材料微/纳复合界面强化以及健康结构动态监测的基础研究,并提出了未来的发展趋势。

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42. 铜铝双金属复合离子液体的电化学行为及电沉积铜机理
欧阳萍, 张睿, 周剑, 刘海燕, 刘植昌, 徐春明, 孟祥海
化工学报    2022, 73 (7): 3212-3221.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220084
摘要180)   HTML6)    PDF(pc) (3808KB)(80)    收藏

铜铝双金属复合离子液体是新型碳四烷基化技术所用的绿色催化剂,电化学处理是回收工业应用过程外排复合离子液体中金属铜的有效途径之一,为此需要深入研究其电化学行为和电沉积铜机理。循环伏安研究发现,铜铝双金属复合离子液体在Pt盘电极、W盘电极和玻碳电极上的还原过程均包括铜的欠电势沉积、Cu(Ⅰ)的还原和铜的超电势沉积,氧化过程均包括Cu→Cu(Ⅰ)、Cu(Ⅰ)→Cu(Ⅱ)。计时安培研究表明,铜的成核方式为三维瞬时成核。长周期实验结果显示Cu(Ⅰ)的浓度随着时间下降的趋势变缓,表明电沉积铜速率逐步下降。电沉积电势对沉积产物的形貌影响较大,-2.60 V下的产物形貌更平整致密。XRD结果表明在-1.20~-2.60 V电势下阴极电沉积只生成金属铜。

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43. 一种煤基多联产碳循环系统的设计及评价
侯起旺, 文兆伦, 张忠林, 刘叶刚, 杨景轩, 陈东良, 郝晓刚, 官国清
化工学报    2022, 73 (5): 2073-2082.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211568
摘要180)   HTML12)    PDF(pc) (1738KB)(142)    收藏

将高密度三塔式循环流化床(TBCFB)应用于串并联综合型多联产系统,提出一种基于碳循环的流程与参数共优化的煤基多联产系统,促进低阶煤资源的高质高效转化。碳循环体现在两方面,一是系统以热解煤气循环作为热解气氛,提高了焦油产率,实现低阶煤高质化转化;二是在TBCFB使用富氧燃烧,提高了烟气中二氧化碳浓度,将烟气替代氮气直接用于燃气轮机发电工质,减少了氮气消耗。利用Aspen Plus对全系统进行模拟,对多联产系统进行物料、能量和?衡算,研究未反应合成气循环比和烟气注入量对过程的影响;以能量利用效率为优化目标,对煤基多联产碳循环系统的操作条件寻优。结果表明,动力单元注入气体使用烟气时,煤基多联产碳循环系统的能量利用效率达49.7%,高于用氮气作为热解气氛的传统煤基多联产系统,相比传统的单产系统,煤基多联产系统的能量可节约13%,对于年处理30万吨煤的系统,折合减少二氧化碳排放量为14.9万吨/年。

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44. 生物质炭改性微球去除化工废水中无机磷的性能研究
赵希强, 张健, 孙爽, 王文龙, 毛岩鹏, 孙静, 刘景龙, 宋占龙
化工学报    2022, 73 (5): 2158-2173.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211693
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我国化工废水排放量巨大,其中含有的无机磷会导致淡水富营养化。选用来源广泛且环境友好的海藻酸钠为载体,微波一步热解活化法制得的高比表面积甘蔗渣生物炭为添加剂,氯化铁溶液为交联剂,通过溶胶凝胶法和包埋法制备了SA-Fe、SA-C-Fe和SA-C-Fe(C)三种吸附材料,并用其进行了无机磷的去除实验。研究发现三种材料的吸附过程均符合准二级动力学模型,其中SA-Fe和SA-C-Fe的吸附过程符合Langmuir等温模型,其对无机磷的最大吸附量分别为53.79 mg/g和78.75 mg/g;SA-C-Fe(C)对无机磷的吸附过程符合Langmuir-Freundlich等温吸附模型。SA-C-Fe材料吸附无机磷过程存在配体交换、静电吸引和表面沉积三种吸附机制,吸附容量最高;SA-C-Fe(C)微球经过碳化后,羟基官能团数量减少,配体交换作用减弱,且形成了铁氧化物沉积层,吸附容量最低。

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45. 气固流化床介尺度结构形成机制及过滤曳力模型研究进展
蒋鸣, 周强
化工学报    2022, 73 (6): 2468-2485.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220050
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气固流化床中,介于颗粒与宏观尺度间的复杂的时空多尺度结构(介尺度结构)将完全改变气固相间作用规律,加大了流态化系统调控及预测的难度。为此,需要构建考虑结构影响的相间本构关系。其中,曳力作为影响流态化动力学特征的主导因素,对其研究尤为重要。从结构产生演化的机制出发,概述结构影响曳力的机理,以模型构建流程的角度对结构和过滤两类模型进行总结,并重点综述过滤模型构建在提升准确性、有效性、通用性和考虑更多物理机制方面的最新进展。研究表明:提升模型通用性和考虑真实系统中更丰富的物理机制仍是建模中亟待解决的问题,结合结构演化机制理性建模和充分发挥机器学习数据分析处理优势或是曳力建模进一步发展的关键。

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46. 塑料催化热解制备高附加值产品的研究进展
肖皓宇, 杨海平, 张雄, 陈应泉, 王贤华, 陈汉平
化工学报    2022, 73 (8): 3461-3471.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220624
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塑料催化热解技术可定向或联产制备低碳烯烃、单环芳烃、碳纳米管(CNTs)和氢气等能源产品,其调控过程简单,且产物选择性好、附加值高,因而受到了广泛的关注。在较短的停留时间(<1 s)和较高的反应温度(>800℃)下,塑料热解可得到较高产率的烯烃单体,而芳烃产物的形成更依赖催化剂的酸位点和孔结构。Fe、Co、Ni基催化剂可将塑料热解产生的含碳挥发分转为CNTs和富氢气,其CNTs产率和氢转化效率可分别达到30%(质量)和90%以上。总结了塑料催化热解制备高附加值能源化工产品的研究进展,讨论总结了温度、停留时间、催化剂等因素对产物分布和品质的作用机制,并对各类产物形成机理和制备方法分别进行了回顾与展望。

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47. 气液固流化床流动介尺度模型研究进展
马永丽, 刘明言, 胡宗定
化工学报    2022, 73 (6): 2438-2451.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211854
摘要178)   HTML9)    PDF(pc) (2279KB)(135)    收藏

气液固流化床是一类重要的多相反应器,在化工及相关过程工业中有着广泛的应用。然而,由于对该类反应器内复杂的多相流动结构的定量描述十分有限,目前其设计和放大仍主要依赖经验,致使放大成功率低,反应结果达不到预期效果。因此,建立和完善气液固流化床内的三相流动机理模型,是实现该类反应器科学设计和放大的关键环节。对气液固流化床内的三相流动机理模型的研究进展进行了分析,着重总结了三相流动介尺度机理模型研究的新进展,并指出了存在的问题和进一步研究的方向,希望为该类反应器的基础研究和工业应用提供参考。

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48. β-淀粉样蛋白的聚集及其调控
刘伟, 孙彦
化工学报    2022, 73 (6): 2381-2396.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220063
摘要177)   HTML10)    PDF(pc) (4376KB)(79)    收藏

β-淀粉样蛋白(amyloid β-protein,Aβ)的自发聚集形成大量毒性的寡聚体,导致脑内神经元死亡,从而引发认知障碍,即阿尔茨海默病(Alzheimer's disease,AD),严重威胁着人类的健康。Aβ聚集过程呈现复杂的多尺度自组装特性,目前尚缺乏对Aβ聚集过程多尺度寡聚体的认识,严重制约Aβ聚集抑制剂的设计开发。本文首先简述Aβ聚集的基本理论以及与介尺度科学的关系,分类介绍Aβ自组装过程中所产生的各种介尺度寡聚体及其介导的细胞毒性;之后归纳各种Aβ聚集抑制剂的设计策略、作用原理和作用效果;最后总结Aβ聚集及其调控研究中存在的主要挑战,并提出了进一步研究的重点方向。

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49. 基于COSMO-RS的离子液体吸收CO的溶剂筛选及H2/CO分离实验
霍猛, 彭晓婉, 赵金, 马秋伟, 邓春, 刘蓓, 陈光进
化工学报    2022, 73 (12): 5305-5313.   DOI: 10.11949/0438-1157.20221230
摘要176)   HTML18)    PDF(pc) (2024KB)(137)    收藏

目前已有的CO吸收方法中,离子液体吸收法由于其独特的优势而备受关注。在本研究中,使用COSMO-RS模型以293.15 K下离子液体对CO的选择性和黏度为指标对350种离子液体进行溶剂筛选,分析了离子液体阴阳离子构型对CO选择性的影响。在此基础上,在实验室合成了离子液体并测定了其黏度随温度的变化曲线。随后通过傅里叶变换红外光谱分析表明质子型离子液体中存在有分子间氢键作用力。使用高压透明蓝宝石釜进行了相平衡实验,测定了溶解度曲线,通过实验分析气液比对分离因子的影响。实验结果表明,在293.15 K、2.1 MPa、气液比为77.75条件下,离子液体对CO/H2的分离因子可达到109.29。最后,通过FTIR证明了离子液体的稳定性,这意味着该溶剂在工业应用中具有一定的潜力。

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50. 本期中英文目录、封面、题目索引
化工学报    2022, 73 (12): 1-.  
摘要174)      PDF(pc) (15206KB)(149)    收藏
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