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1. 电催化分解氨制氢研究进展
王中华, 郑淞生, 姚育栋, 陈日懿, 王兆林
化工学报    2022, 73 (3): 1008-1021.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211411
摘要657)   HTML60)    PDF(pc) (2539KB)(351)    收藏

氢能作为一种理想的能源载体之一,近些年来受制于储存和运输的难题并未大规模发展。但随着电催化技术的成熟,在温和条件下,通过电催化分解含氢介质的制氢路线或将具备规模化开发清洁能源的潜力。氨(NH3)具有高储氢密度(17.6%,质量分数)、运输便利、无碳等优点,被认为是合适的储氢介质之一。电催化分解氨的过程主要包括析氢反应(hydrogen evolution reaction, HER)和氨氧化反应(ammonia oxidation reaction, AOR)。重点综述了阳极电催化分解氨的反应机理及AOR催化剂的研究现状,对氨氧化技术的发展和应用进行了总结和展望,可为开发具有更高活性、稳定性的AOR催化剂和“以氨制储氢”的发展路线提供思路和指导。

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2. 流动电极电容去离子技术综述:研究进展与未来挑战
王祺, 房阔, 贺聪慧, 王凯军
化工学报    0, (): 975-989.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211348
摘要572)   HTML58)    PDF(pc) (1809KB)(276)    收藏

随着全球能源危机的加剧和碳中和的提出,污水资源化和能源回收成为近年来的研究热点。电容去离子(CDI)这一新型电化学技术,以节能、无污染等优势受到广泛关注。流动电极电容去离子(FCDI)技术是在CDI技术的基础上,结合离子交换膜及流动电极的新型电化学吸附方法,在保持节能的同时,能够实现连续运行从而不间断地产水。本文重点关注FCDI技术的原理、设计、操作模式、考察指标及在环境领域中的应用(包括污水处理、能源回收及其他新兴应用),全面概述了这项水处理技术的研究进展和未来前景。此外,还介绍了FCDI系统中常用性能评价指标,以便不同系统、不同条件之间进行对比。最后,提出了FCDI技术在未来全面应用中的主要挑战。

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3. 电催化氮还原合成氨电化学系统研究进展
刘恒源, 王海辉, 徐建鸿
化工学报    2022, 73 (1): 32-45.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210885
摘要566)   HTML46)    PDF(pc) (4584KB)(531)    收藏

氨是化肥、涂料等领域中重要的化工原料,是产量第二高的商用化学品。目前,90%以上的氨均来自Haber-Bosch法,该工艺需要高温、高压条件,能耗较高,且依赖化石燃料的使用,产生大量CO2排放,在倡导节能环保的新时代下,该工艺面临严重的能耗及环保问题。电催化氮还原合成氨工艺是一种采用电能驱动的节能工艺,且原料为绿色环保的H2O和N2,其有望替代传统合成氨工艺。但是目前该工艺存在一些技术难点有待突破,使其产氨速率、法拉第效率等性能不高,距离商用化生产差距较大。分析总结了该工艺的技术难点,围绕该领域的优化策略,重点综述了针对合成氨电化学系统的改进措施,以及近几年文献报道的研究进展,最后对该领域的未来发展进行展望。

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4. 流化床液固两相传质过程的模拟研究进展
任盼锋, 海润泽, 李奇, 李文彬, 余国琮
化工学报    2022, 73 (1): 1-17.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210680
摘要533)   HTML50)    PDF(pc) (3620KB)(276)    收藏

液固两相流化床具有液固相接触效率高、传质和传热性能好、颗粒分布均匀等优点,已被广泛应用于众多工业过程中。然而,流化床中与传质过程耦合的颗粒流化的复杂非线性特征及其湍动特性,使得对传质过程特性的研究十分困难。且仅依靠实验观测和理论预测难以揭示多相流相互作用规律,无法获得全面和详细的速度场和浓度场分布情况。近年来,数值模拟的快速发展为深入探索流化床中液固两相流动行为及其与传质过程耦合问题提供了重要的途径。本文对流化床液固两相流动与传质过程模拟方法进行了综述,并对其未来研究趋势进行了展望。借助于计算传质学理论可以更精确地预测局部浓度的分布情况,进而可以深入分析液固两相流化床中的传质过程规律与传质特性,为液固两相流化床的设计和优化提供理论基础。

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5. 锂离子电池电解液SEI成膜添加剂的研究进展
胡华坤, 薛文东, 霍思达, 李勇, 蒋朋
化工学报    2022, 73 (4): 1436-1454.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211571
摘要519)   HTML39)    PDF(pc) (3426KB)(328)    收藏

稳定的固体电解质界面(SEI)是提高锂离子电池电化学性能的关键,用电解液添加剂是改善锂离子电池性能最经济有效的方法之一。本文综述了近五年间包括不饱和酯化合物、含硫化合物、锂盐、无机化合物等作为电解液成膜添加剂在锂离子电池中的研究进展和作用机理,对它们的优缺点进行了评价,最后进行了总结和展望。未来成膜类添加剂的研究思路应该为:(1)应以有机物种为主,能够形成弹性模量小的SEI膜,便于适应阳极材料产生的膨胀行为。(2)添加剂要尽量保证形成的SEI膜与石墨等阳极材料产生良好的黏结,因此添加剂形成的聚合物的聚合度不能太小。(3)在没有性能极其优秀的成膜添加剂出现之前,添加剂的分子结构可以在现有的添加剂的基础上进行结构的优化或者官能团的设计。(4)重点攻关当前添加剂的应用的问题,提高添加剂的合成技术,降低合成成本。

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6. 我国盐湖锂资源分离提取进展
蒋晨啸, 陈秉伦, 张东钰, 葛亮, 汪耀明, 徐铜文
化工学报    2022, 73 (2): 481-503.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211207
摘要487)   HTML39)    PDF(pc) (6714KB)(292)    收藏

锂及其化合物是国民经济和国防建设的重要战略资源,在储能电池、精细化工、原子能热核聚变等领域有着重要应用。中国是锂资源消耗与生产大国,但我国锂消费量对外依存度达70%以上,同时我国锂资源主要储存在西部地区的盐湖卤水中,低锂浓度、高镁锂比的问题提升了盐湖提锂的难度。针对我国盐湖提锂现存的问题,本文系统总结了盐湖锂资源分离提取常见的传统方法,并重点阐述了新型膜分离材料及新型膜分离过程在盐湖卤水高效提锂方面的重要进展,特别是我国科研工作者在盐湖提锂应用中所取得的最新成果。

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7. 锂枝晶的成核、生长与抑制
丰闪闪, 刘晓斌, 郭石麟, 何兵兵, 高振国, 陈明洋, 龚俊波
化工学报    2022, 73 (1): 97-109.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211241
摘要483)   HTML29)    PDF(pc) (1433KB)(272)    收藏

锂金属电池具有较高的理论比容量和最低的氧化还原电位,被认为是最有前途的电化学储能器件之一。然而,金属锂阳极上的锂枝晶所引起的一些关键问题严重阻碍了其实际应用。首先从离子浓度、电场、应力、温度四方面因素介绍了多形貌锂枝晶成核和生长机理;同时,总结了一些用于表征锂枝晶的先进技术;并归纳了抑制锂枝晶形成的策略,包括控制锂枝晶成核的亲锂表面电极、非均相晶核,控制锂枝晶生长的三维导电基体、物理涂层,以及具有固定阴离子的纳米结构电解质和形成球形锂沉积的盐包水电解质。最后提出了挑战和展望,探讨了锂枝晶的未来研究方向。

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8. 物理法水处理技术
付鹏波,田金乙,吕文杰,黄渊,刘毅,卢浩,杨强,修光利,汪华林
化工学报    2022, 73 (1): 59-72.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210880
摘要443)   HTML19)    PDF(pc) (7055KB)(360)    收藏

近年来我国的水环境和水生态得到了明显的改善,但仍然存在很多的问题,水污染治理形势依然相当严峻。物理分离由于可不加或少加化学、生物药剂,造成二次污染的风险小,被认为是清洁的水处理技术。突破常规以生化法为核心的矿化模式,构建以物理分离法为核心的资源化模式,可减少化学和生物药剂消耗、减排二次污染物,为我国水环境安全提供一条新路线。以市政污水、饮用水、工业水和海上油气开采生产水为例,介绍了物理法水处理技术的最新成果,从而为物理法变革性水处理技术提供新思路。

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9. 金属纳米颗粒辅助木质纤维素暗发酵生物制氢的研究进展
童海航, 石德智, 刘嘉宇, 蔡桦伊, 罗丹, 陈飞
化工学报    2022, 73 (4): 1417-1435.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211412
摘要400)   HTML52)    PDF(pc) (4225KB)(238)    收藏

通过文献计量学分析表明暗发酵制氢是目前研究最热门的生物制氢方法,Fe、Ni、Co、Ag等金属纳米颗粒作为该领域研究热点可改善暗发酵制氢存在底物转化率与产氢效率均有待提高的难题。介绍了金属纳米颗粒的特点、生物相容性及其与酶、微生物细胞的作用机理,进一步从促进木质纤维素水解影响产氢、对水解酶的固定化影响产氢、提高氢化酶活性影响产氢、调控发酵微生物细胞代谢和促进细胞电子传递影响产氢、改善微生物群落结构影响多菌群协同产氢等几个方面对典型金属纳米颗粒辅助木质纤维素暗发酵产氢的研究现状进行综述,并对金属纳米颗粒应用于暗发酵产氢存在的难点及前景方向进行了展望。

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10. 非水相金属基离子液体湿法氧化脱硫工艺:发展与展望
白文轩, 陈锦湘, 刘芬, 张静淙, 谷志平, 熊成铭, 施王军, 余江
化工学报    2022, 73 (5): 1847-1862.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211824
摘要388)   HTML51)    PDF(pc) (3382KB)(178)    收藏

水相湿法氧化脱硫工艺在含硫化氢的工业过程气净化中得到广泛应用,但普遍存在脱硫剂易降解、硫磺品质差和副盐产量高等二次污染严重的难题。将无机铁盐溶于有机溶剂构建的非水相湿法氧化工艺不仅能实现氧化脱硫,而且具有消除CO2酸性气干扰和避免活性氧过度氧化作用而产生大量副盐的优势。但由于铁盐在有机溶剂中的溶解度小而制约了铁盐非水相湿法氧化脱硫工艺的发展。近年来,基于金属基离子液体良好的氧化性、氧化还原可逆性和稳定性,及在有机溶剂中的超溶解性而构建的非水相离子液体湿法氧化脱硫工艺(Nasil)取得了快速发展。通过剖析水相湿法氧化脱硫工艺的问题成因,结合当前能源环境的发展趋势,阐述了湿法氧化脱硫的必要性和发展机遇。从金属基离子液体脱硫剂结构设计和组成优化出发,介绍非水相离子液体湿法氧化脱硫反应和过程强化原理,归纳总结新工艺十多年来的理论发展和应用探索历程。最后,针对现阶段湿法氧化脱硫技术所面临的挑战,强调开拓新型脱硫思路的重要性,为脱硫净化过程中碳氢资源的整合发展提出展望。

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11. 核壳纳米材料制备及其在CO/CO2热催化加氢中的应用
金科, 王晨光, 马隆龙, 张琦
化工学报    2022, 73 (3): 990-1007.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211390
摘要377)   HTML37)    PDF(pc) (4734KB)(208)    收藏

采用多种包覆方法制备的核壳纳米材料具有许多优于单一材料的性能,其独特的核壳结构可产生出色的协同作用和新特性,现在已经广泛用于催化、吸附、储能与转化、药物传递和光学等领域。在CO/CO2热催化加氢反应过程中,壳层包覆可对核体粒子表面进行修饰,如改变核体的表面电荷、官能团和反应特性等,从而提高核体的稳定性与分散性。核壳催化剂可形成封闭的内部微环境以富集反应物,提高反应速率和催化活性。部分核壳催化剂甚至还能实现接力催化,并提高体系内的能量利用率。主要介绍了核壳纳米材料的常用制备方法,不同类型壳层包覆的核壳催化剂在CO/CO2热催化加氢中的应用进展,并对该领域的未来发展进行了展望。

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12. 胞内生物传感器提高微生物细胞工厂的精细调控
孙怡, 张腾, 吕波, 李春
化工学报    2022, 73 (2): 521-534.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211164
摘要366)   HTML21)    PDF(pc) (1500KB)(170)    收藏

在当今倡导化合物绿色制造的背景下,利用微生物细胞工厂合成新化合物或提高化合物的产量是绿色化工技术发展的重要方向之一。但目标化合物的低产是微生物细胞工厂合成的常见问题。解决这个瓶颈的有效方法之一是在微生物细胞中设计生物传感器来监测和调控化合物的生物合成。详细介绍了胞内生物传感器的种类和作用机制,重点阐释了生物传感器如何与微生物细胞工厂中产物合成途径设计相结合,从而提高细胞工厂的精细调控和目标产物的合成能力。最后还讨论了目前胞内生物传感器设计所面临的挑战和可行的解决方案。

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13. 聚酰亚胺基气凝胶材料的制备与应用
高端辉, 肖卫强, 高峰, 夏倩, 汪曼秋, 卢昕博, 詹晓力, 张庆华
化工学报    2022, 73 (7): 2757-2773.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220353
摘要342)   HTML47)    PDF(pc) (9540KB)(227)    收藏

气凝胶是一类以空气为分散介质的干态凝胶材料,具有由纳米粒子随机聚集并相互连接而成的复杂三维网络结构,也因此集低密度、高比表面积、高孔隙率、低热导率等优异性能于一身,在众多尖端及民生领域显示出巨大的应用潜力。作为一种高性能材料,聚酰亚胺(polyimide, PI)已被广泛用于航空航天、防火织物等诸多领域,由其制成的PI气凝胶具有较高的机械强度,对传统脆弱易碎的无机气凝胶显示出明显的替代趋势,也因此得到了研究人员的广泛关注。本文主要介绍了PI基气凝胶材料的研究进展,从PI气凝胶的制备方法、改性方法及应用等角度进行综述,并对其未来的发展进行展望,以期为后续研究提供借鉴与参考。

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14. 钙钛矿催化剂在生物质热化学利用领域的研究进展
董晓珊, 李健, 颜蓓蓓, 陈冠益
化工学报    2022, 73 (2): 504-520.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211000
摘要330)   HTML23)    PDF(pc) (3251KB)(151)    收藏

钙钛矿催化剂优异的氧化还原性能、离子迁移率、热稳定性和较低的生产成本,使得其在生物质热化学利用领域具有广阔的应用前景。基于生物质热解/气化、生物质重整制氢和生物质下游产物化学合成等应用场景,重点阐述并总结了钙钛矿催化剂的催化性能和机制。聚焦于金属阳离子的催化作用和晶格氧的氧化还原作用,从A/B位离子取代、空间结构改变等方面总结了钙钛矿催化剂的优化设计方法。为钙钛矿催化剂在生物质热化学利用领域的应用与优化指明了方向。

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15. 原子转移自由基聚合法接枝改性纳米纤维素及其功能化应用
许超群, 俞娟, 范一民, 王基夫, 储富祥
化工学报    2022, 73 (3): 1022-1043.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211451
摘要314)   HTML16)    PDF(pc) (5201KB)(145)    收藏

纳米纤维素不仅具有天然纤维素的基本结构和特性,还具有纳米粒子的独特性能,使其成为众多领域的研究热点。然而,由于纳米纤维素表面存在丰富的羟基,导致表面化学性质单一,需要对其进行化学改性拓宽应用领域。原子转移自由基聚合法(ATRP)能够对纳米纤维素表面进行接枝改性,从而赋予纳米纤维素多样化的功能特性,是纳米纤维素高值化应用的重要方法。本文首先总结了传统ATRP法以及四种新型ATRP法在纳米纤维素表面接枝改性中的应用进展;随后介绍了ATRP法在纳米纤维素端基接枝改性中的应用进展;然后分别介绍了ATRP改性的纳米纤维素接枝共聚物在纳米复合增强、智能响应、环保和生物医疗等领域的应用研究;最后总结了ATRP法改性纳米纤维素存在的难点,并展望了未来ATRP法在纳米纤维素接枝改性领域的发展趋势。

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16. 微通道内CO2吸收与传质及资源化利用的研究进展
庞子凡, 蒋斌, 朱春英, 马友光, 付涛涛
化工学报    2022, 73 (1): 122-133.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210881
摘要312)   HTML15)    PDF(pc) (1550KB)(148)    收藏

由于在流体流动、传质、传热及反应等方面良好的调控能力,微化工技术成为化工学科重要的发展领域。综述了近年来以CO2应用为背景的微化工系统中的多相流与传质的研究进展。从流体流动和传质机理出发,分别介绍了物理吸收和化学吸收过程的传质规律。总结了二氧化碳资源化利用的应用进展。展望了微化工技术在二氧化碳吸收与传质方面的发展前景。

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17. 离子液体的电导性质研究进展
付雪, 陈婷婷, 陈婷婷, 许映杰
化工学报    2022, 73 (5): 1883-1893.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211810
摘要312)   HTML22)    PDF(pc) (842KB)(133)    收藏

离子液体(ILs)具有优异的导电能力,其电导性质不仅是电化学应用的基础,而且广泛用于研究ILs溶液热力学性质与微观结构。本文首先总结了近年来实验测定法在研究纯ILs、ILs+溶剂和ILs+ILs体系电导率(κ)或摩尔电导率(Λ)等方面取得的进展,详细讨论了ILs结构、ILs浓度、温度等因素对体系κΛ的影响,并结合溶液热力学模型分析了ILs κΛ的变化规律。在此基础上,重点介绍了电导性质在研究纯ILs的离子率以及ILs+溶剂体系微观结构和相互作用方面的应用及进展。最后,对ILs电导性质研究与应用提出了几点建议。

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18. 纳米二氧化钛强化的相变储能研究进展
刘庆祎, 肖桐, 孙文杰, 张家豪, 刘昌会
化工学报    2022, 73 (5): 1863-1882.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220069
摘要307)   HTML37)    PDF(pc) (17044KB)(148)    收藏

近年来,随着一次能源紧缺,能源利用效率的重要性日益提升,相变储热可有效提升能源利用效率,人们开始将相变材料同其他物质相结合以进一步拓展其应用范围。纳米二氧化钛具有低成本、无毒、高导电性、高化学稳定性、高热稳定性等优点,现已被广泛研究用于相变储热领域。本文综述了纳米二氧化钛在相变储能领域中的研究进展,从纳米二氧化钛在复合相变材料中的功能出发,主要分为两个部分:(1)纳米二氧化钛在定型相变材料中的应用研究现状;(2)纳米二氧化钛在其他功能相变材料中的应用研究进展。旨在为纳米二氧化钛在相变储能领域的进一步应用提供理论依据与参考。

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19. 液相还原温度对草酸酯加氢制乙醇酸甲酯银硅催化剂性能的影响
董桂霖, 罗祖伟, 曹约强, 周静红, 李伟, 周兴贵
化工学报    2022, 73 (1): 232-240.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211097
摘要299)   HTML11)    PDF(pc) (2382KB)(105)    收藏

以表面氨基功能化修饰的介孔二氧化硅纳米微球(AS)为载体,乙醇为还原剂,通过调变前体AgNO3的还原温度,制得了四种不同银催化剂(Ag/AS),结合催化剂表征技术和催化性能研究,探讨了液相还原温度对银硅催化剂上草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇酸甲酯(MG)反应性能的影响规律。X射线衍射、氮气物理吸附、透射电镜、X射线光电子能谱等研究结果表明,Ag/AS催化剂随着还原温度的升高Ag颗粒的平均粒径呈指数型增大,对应的表面Ag原子配位数也随之增大。DMO吸附的原位红外光谱和DMO程序升温脱附实验表明,还原温度升高引起的表面原子配位数的增大,减弱了DMO在催化剂上的吸附进而降低了DMO加氢制MG的活性。

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20. 湿法冶金回收废旧锂电池正极材料的研究进展
周弋惟, 陈卓, 徐建鸿
化工学报    2022, 73 (1): 85-96.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210901
摘要298)   HTML20)    PDF(pc) (862KB)(206)    收藏

全球电动汽车和智能手机市场的逐年扩大,直接促进了全球锂离子电池市场规模的增加,锂离子电池的回收与再利用具有重要的经济和社会价值。本文综述了废旧锂离子电池正极材料的主要回收方法,包括梯次利用法、火法冶金法、湿法冶金法和直接回收法,重点综述了湿法冶金法的工艺流程和重要步骤,介绍了机械处理与正极材料浸出、浸出液的回收利用、有价值金属产物的再生合成的研究进展,最后对湿法冶金综合回收废旧锂电池正极材料的未来发展进行了展望。

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21. 液固和气液固微型流态化研究进展
马永丽, 刘明言, 李琛, 胡宗定
化工学报    2022, 73 (1): 46-58.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210955
摘要297)   HTML21)    PDF(pc) (2442KB)(314)    收藏

在百年流态化的研究过程中,涉及到直径不同的流化床。但是,多以流化床的大型化为研究目标,对微型流化床及其本身特性的研究很少。作为专门处理固体颗粒的流态化单元过程,其装置的微型化将兼具微通道反应器和宏观流化床各自的优点,是流态化研究的重要方向。鉴于气固微型流化床已有全面的国内外进展综述,本文仅对液固和气液固微型流化床的国内外研究进展进行分析。结论性内容包括:液固微型流化床床径减小,壁面效应增强,最小流化液速实验值大于Ergun公式计算值;需对描述液固均匀膨胀流化规律的Richardson-Zaki方程加以修正。气液固微型流化床内存在4种典型流型:半流化、弹状流、分散鼓泡流和液体输送流;由于床径减小,出现半流化状态,依据压降表观液速关系曲线等无法确定最小流化液速;气液固微型流化床的反应性能得以有效提升;最后给出了进一步研究的方向,以期为后续研究提供参考。

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22. UHMWPE/PEG共混方式及配比对UHMWPE缠结行为及性能的影响
王利霞, 毕肇杰, 史淼磊, 王晨, 王东方, 李倩
化工学报    2022, 73 (2): 933-940.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210565
摘要279)   HTML8)    PDF(pc) (2113KB)(114)    收藏

超高分子量聚乙烯(UHMWPE)是常用的高性能聚合物。由于高黏度的影响,极大地限制了其加工成型与应用。聚乙二醇(PEG)具有高流动性,被广泛用来改善UHMWPE的流变行为,但复合材料中添加相的分散效果对材料的性能有重要影响。采用干粉混合、溶液混合、熔融挤出共混等方式制备了不同配比UHMWPE/PEG复合材料。基于熔融拉伸实验研究了共混方式及配比对UHMWPE缠结行为及性能的影响。结果表明,PEG的加入降低了复合材料的链缠结密度。三种混合方式中,加入5%PEG时干粉混合与挤出混合解缠作用较明显,链缠结密度均降低26%左右。

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23. 锆基金属有机骨架材料用于氨吸附性能的研究
王毅, 熊启钊, 陈杨, 杨江峰, 李立博, 李晋平
化工学报    2022, 73 (4): 1772-1780.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220021
摘要270)   HTML21)    PDF(pc) (2640KB)(109)    收藏

近年来,金属有机骨架材料(MOF)在气体吸附和储存领域得到了迅速发展,但由于结构的不稳定性,其在强腐蚀性气体氨(NH3)的吸附方面并不令人满意。考虑到NH3是唯一的无碳排放的氢能源载体,开发高效的储氨技术来载氢是有效的降低二氧化碳排放的手段。利用MOF材料具有的高比表面积和结构多样的特性,在NH3的吸附和储存方面具有广阔的应用前景。而NH3具有孤对电子,会攻击金属与配体之间形成的配位键,使MOF材料的结构遭到破坏。锆基金属有机骨架材料是公认结构稳定性较好的MOF材料,但其是否能胜任干燥NH3及含水条件下的稳定性仍未深入考察,由此需探究该系列材料在NH3吸附领域的适用性。在此,通过实验和计算模拟研究锆基系列的金属有机骨架UiO-66、NU-1000、MOF-801和 MOF-808的结构特征、稳定性和NH3吸附性能。结果表明,UiO-66、NU-1000和MOF-808在纯NH3环境下的稳定性较好,并且显示出高吸附量且可循环的氨吸附性能(13.04、6.38、9.65 mmol/g)。受限于水和氨对结构的协同破坏作用,NU-1000和MOF-801的结构均不能维持,而UiO-66和MOF-808的结构非常稳定,无论在干燥NH3环境及含水NH3环境下均能胜任而应用于NH3吸附和储存。

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24. 3D打印微流控通道快速可控制备核壳微纤维
马文峻, 陈卓, 凌斯达, 张经纬, 徐建鸿
化工学报    2022, 73 (1): 434-440.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210884
摘要267)   HTML9)    PDF(pc) (3743KB)(96)    收藏

通过3D打印技术,快速制备了能够纺制核壳型海藻酸钙微纤维的微流控通道,并实现了对纤维形貌结构的精准调控。系统研究了三相流速、通道高度、承接管长度、溶液黏度对纤维形貌的影响。实验结果表明,增大外相流速可以减小纤维整体尺寸,增大中间相流速会增加壳层厚度,增大内相流速能增加核的直径;微通道出口距离固化液的高度越大,纤维越细;承接管长度过短会使纤维不均匀;溶液黏度对纤维的形貌影响很小。3D打印技术制备的微通道相比于其他制备方法更加便捷,易于加工,且通道的批次重复性良好,非常适合用于微纤维的批量生产。此外,纤维核壳型结构使其易于负载功能性物质,在载药释放领域具有潜在应用价值。

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25. 冰水界面动态结构的分子动力学模拟研究
王瑞, 任瑛, 陈卫, 韩永生
化工学报    2022, 73 (3): 1315-1323.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211479
摘要256)   HTML10)    PDF(pc) (4467KB)(138)    收藏

为了探究结冰过程冰水界面结构的动态复杂性,利用分子动力学模拟方法构建微观的冰水两相共存模型,研究了冰水两相界面结构随温度和晶面的变化规律。结果表明,当冰水两相达到平衡时,冰水界面结构中存在无序水分子和有序冰晶结构的可逆动态转变,造成了界面结构的不均匀性。在改变环境温度和晶面类型时,冰水界面结构表现出不同的分布规律。在相同的温度下,一次棱柱面和二次棱柱面的界面层厚度比基面的略薄,而棱柱面水分子排列的有序性强,且存在分子间氢键的三维网络重组。当过冷度较大时,界面结构趋于六元环排列的有序状态,界面内无序水分子增多,同时水分子在界面层内的停留时间增长。从分子尺度上阐明了冰水体系界面结构的变化规律,对理解结冰过程和发展控冰技术具有一定的指导意义。

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26. 脉动热管强化传热及其应用研究进展
赵佳腾, 吴晨辉, 戴宇成, 饶中浩
化工学报    2022, 73 (2): 535-565.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211144
摘要253)   HTML12)    PDF(pc) (4768KB)(193)    收藏

脉动热管作为一种新型热管技术,由于其结构简单、传热性能好以及环境适应性强等优点,在热管理、太阳能集热、余热回收等热传输领域都极具应用潜力。高热通量器件、热能的利用和回收等领域的快速发展,对传热装置的传热性能和工况适应性提出了更高的要求。为进一步强化内部两相流传热以及适应不同工况,结构多样的新型脉动热管应运而生。针对新结构脉动热管的研究进展,主要从强化传热性能的内部结构优化、适应不同应用需求的外部新结构及新结构脉动热管的应用研究三个方面进行总结。后续的研究应该在明晰运行机制的基础上,设计出通用性的新结构脉动热管。

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27. 木质素衍生炭在碱金属离子电池负极中的研究进展
钟磊, 邱学青, 张文礼
化工学报    2022, 73 (8): 3369-3380.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220588
摘要241)   HTML19)    PDF(pc) (6521KB)(139)    收藏

碱金属离子在商品化石墨负极材料的嵌入/脱出过程中会发生较大的体积膨胀,导致容量衰减快、倍率性能差等问题。木质素衍生炭材料具有原料丰富、经济、制备工艺简单及结构可控等优点,作为碱金属离子电池负极表现出较高的容量、较好的倍率性能和循环稳定性。木质素衍生炭材料在过去十多年中取得了一些研究进展。基于此,简要介绍了碱金属离子电池碳材料负极的储能机理及特点,系统综述了木质素衍生炭材料在碱金属离子电池负极材料中的最新研究进展,重点总结了其合成策略、结构特征、储存机理以及其电化学性能等,指出了层间距调控、碳层排序和表面功能化与电化学性能之间的构效关系。此外,拓展概述了木质素衍生炭材料的发展前景和面临的挑战,为木质素衍生炭材料的下一步研究和开发提供参考。

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28. 对苯二甲醛酚醛树脂的制备及其固化动力学研究
王建, 雷子萱, 姚家钰, 李建, 刘育红
化工学报    2022, 73 (3): 1403-1415.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211801
摘要226)   HTML17)    PDF(pc) (2880KB)(136)    收藏

基于酚醛树脂原料中甲醛的危害性与不可再生性,使用安全、可再生的对苯二甲醛代替甲醛,合成了一种新型的酚醛树脂——对苯二甲醛酚醛树脂。采用核磁、红外、GPC和流变仪等分析手段对此类树脂的结构与性能进行了表征。为了进一步提高该树脂的热性能,使用二茂铁甲醛对其进行改性。采用Kissinger方程、等转换法及双参数自催化模型对改性前后树脂的固化动力学进行了研究,明确了二茂铁甲醛在树脂固化中的作用机理。最后通过MDSC和TG研究了改性前后树脂固化物的热性能,结果表明:在加入15%的二茂铁甲醛后,改性树脂呈现出优异的热性能,其玻璃化转变温度为319.3℃,起始分解温度为397.7℃,在800℃氮气气氛下质量保持率高达76.07%。

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29. 氮化硅粉体制备技术及粉体质量研究进展
向茂乔, 耿玉琦, 朱庆山
化工学报    2022, 73 (1): 73-84.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210866
摘要223)   HTML7)    PDF(pc) (2058KB)(104)    收藏

氮化硅(Si3N4)具有优异的物化性能,在国防、电子信息等关键领域都占据重要的地位。高质量粉体是制备高性能Si3N4陶瓷的首要前提。通常高质量Si3N4粉体需要满足粒径细、分布窄、α相含量高、杂质含量低等条件。基于合成反应体系综述了当前国内外制备Si3N4粉体的方法,着重从强化传热与传质角度介绍了改善粉体质量的研究进展,并介绍了当前工业生产现状,展望了高质量Si3N4粉体制备技术的发展趋势和方向。

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30. 锂离子电池正极涂层孔隙结构优化的数值模拟
王慧艳, 陈怡沁, 周静红, 曹约强, 周兴贵
化工学报    2022, 73 (1): 376-383.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210854
摘要222)   HTML13)    PDF(pc) (1918KB)(134)    收藏

以磷酸铁锂(LFP)为正极材料的锂离子电池在电子产品、电动汽车等领域应用广泛,但其能量密度仍有待提升以进一步满足不同场景应用需求。锂离子在正极孔隙电解液中的扩散过程是LFP锂离子电池性能的控制因素之一,通过优化电极孔隙结构可以在一定程度上减小锂离子在电解质中的扩散阻力进而提升能量密度。采用准二维模型描述电池内部的传质电化学过程,考察了当锂离子电池正极孔隙存在梯度分布后对锂离子电池能量密度的影响及作用机理。通过对比孔隙率均匀分布和梯度分布的电池模拟结果,发现孔隙率的梯度分布能提高单位活性材料的利用率,提升电解质通量和电极活性材料的嵌锂量,从而增加电池能量密度。随着电极厚度的增加,孔隙率分布的梯度越大,对能量密度的提升效果越显著,研究结果对于厚电极涂层的制备工艺具有重要意义。

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31. 微通道壁面浸润性对气-液两相流的影响规律研究
王宜飞, 王清强, 姬德生, 李申芳, 金楠, 赵玉潮
化工学报    2022, 73 (4): 1501-1514.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211786
摘要221)   HTML18)    PDF(pc) (2990KB)(347)    收藏

通道壁面浸润性对微通道内的气-液两相流具有重要影响。利用等离子体辅助接枝改性,将甲基丙烯酰乙基磺基甜菜碱(SBMA)及1H, 1H, 2H, 2H-全氟癸基三乙氧基硅烷接枝在聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)材料表面,得到了10°、40°、70°和110°四种接触角的微通道,并考察了浸润性对流型、气泡长度和压降的影响。结果表明,随接触角增大,气泡截断位置下移,膨胀阶段缩短,挤压阶段变长;低流量时,气泡长度随接触角增加而增大,高流量时则减小;建立了与材料表面水接触角相关的气泡尺寸预测关联式,与Garstecki经典预测关联式相比,预测精度更高;θ<90°时,接触角增加,压降减小;θ>90°时,三相接触线使流动阻力和压降增加。

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32. 微通道反应器中工业混合直链烷基苯磺酸盐的连续合成工艺研究
徐一鸣, 袁华, 刘素丽, 李平, 严佩蓉, 赵曦, 卢俊华, 赵唯, 张学兰
化工学报    2022, 73 (3): 1184-1193.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211523
摘要216)   HTML12)    PDF(pc) (3346KB)(86)    收藏

直链烷基苯磺酸是一种重要的阴离子表面活性剂,由其合成的直链烷基苯磺酸盐是价格低廉的表面活性剂之一,广泛应用于洗涤和三次采油等领域。以某煤制油企业的工业混合烯烃生产的直链烷基苯为原料,在微通道反应器中连续合成直链烷基苯磺酸,考察磺化温度、原料摩尔比以及磺化剂浓度等工艺条件对磺酸产物的影响规律,并与纯十六烷基苯磺化规律进行对比。研究发现混合直链烷基苯磺化过程中各个工艺条件对产品收率的影响较大。在反应温度为50℃,SO3与LAB摩尔比为1.0∶1,停留时间为5.09 s条件下,最终产品中活性物含量可达到94.5%(质量)。同时,设计并搭建了微反应器小试平台,实现连续合成混合烷基苯磺酸盐,磺酸盐产品收率在90%以上,可为该工艺的工业应用提供技术支持。

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33. 台阶式并行微通道内液液两相流流型及其转变机理
湛伟, 刘西洋, 朱春英, 马友光, 付涛涛
化工学报    2022, 73 (1): 184-193.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210878
摘要215)   HTML9)    PDF(pc) (1974KB)(97)    收藏

利用高速摄像仪研究了台阶式并行微通道内液液两相流流型及其转变机理。以甘油水为分散相、含3% Span 85的环己烷为连续相,观测到了滴状-滴状流、过渡-滴状流、喷射-过渡流和喷射-喷射流4种流型;以两相流量为坐标轴绘制了流型图,并获得了流型转变线;分析了流型的转变机理。考察了分散相黏度对流型及其转变的影响机制。随着分散相黏度的增大,流型转变线整体向下移动,滴状-滴状流区域变小,喷射-喷射流区域变大。最后,运用介尺度概念分析了并行微通道内液液两相流非均匀结构的动态效应。

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34. 绿氢重构的粉煤气化煤制甲醇近零碳排放工艺研究
孟文亮, 李贵贤, 周怀荣, 李婧玮, 王健, 王可, 范学英, 王东亮
化工学报    2022, 73 (4): 1714-1723.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211584
摘要214)   HTML8)    PDF(pc) (1344KB)(135)    收藏

在“碳达峰、碳中和”的背景下,传统煤制甲醇工艺存在CO2排放强度大、能耗高等问题成为制约煤制甲醇工艺发展的瓶颈问题。本研究基于外源性的绿氢,重构粉煤气化煤制甲醇工艺,省掉了空分单元、变换单元,开发了短流程低温甲醇洗单元,提出了粉煤气化集成绿氢的近零碳排放煤制甲醇新工艺。从碳元素利用率、CO2排放、成本分析等角度对新工艺进行了评价。结果表明,与传统煤制甲醇工艺相比,新工艺碳元素利用率从41.50%提高到95.77%,CO2直接排放量由1.939降低至0.035 t·(t MeOH)-1,通过分析H2价格与碳税对产品成本的影响发现,当氢气价格和碳税分别为10.36 CNY·(kg H2)-1和223.3 CNY·(t CO2)-1时,两种工艺的产品成本相当。新工艺不仅减少了煤制甲醇过程碳排放,而且可以提高可再生能源就地消纳能力,具有良好的应用前景。

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35. 基于改进WOA-LSTM的焦炭质量预测
刘立邦, 杨颂, 王志坚, 贺欣欣, 赵文磊, 刘守军, 杜文广, 米杰
化工学报    2022, 73 (3): 1291-1299.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211351
摘要214)   HTML14)    PDF(pc) (1451KB)(56)    收藏

“双碳”背景下,提升焦炭质量是保证钢铁行业高质量发展的研究重点之一,而炼焦行业存在着在线实时监测难、焦炭质量预测模型泛化能力差等问题。为此,提出一种通过自适应全局搜索算法,即改进鲸鱼优化算法(WOA)与长短期记忆(LSTM)循环神经网络综合建模的方法来解决这一问题。首先选取出配合煤中可反映焦炭质量的可测参数,再运用主成分分析(PCA)去除变异性小的冗余因子后,得到预测因子,将其作为LSTM网络的外部输入;通过加入自适应惯性权重以及最佳扰动更新改进WOA,从而训练LSTM网络的超参数,采用均方根误差(RMSE)和R-squared 进行算法检验;最后将改进后的AGWOA-LSTM模型与典型的LSTM、WOA-LSTM模型进行对比,以验证本方法的优越性。结果表明AGWOA-LSTM模型预测焦炭质量具有精度高、运行速度快等特点。研究对焦炭生产具有一定的理论指导意义。

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36. T型微通道内浆料体系中气泡的生成动力学
聂璇宇, 陈祯, 朱春英, 付涛涛, 高习群, 马友光
化工学报    2022, 73 (1): 204-212.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210875
摘要212)   HTML2)    PDF(pc) (1495KB)(97)    收藏

实验研究了T型微通道内浆料体系中弹状气泡的生成动力学,重点考察了颗粒粒径的影响。气泡的生成过程可划分为四个阶段:填充阶段、挤压阶段、过渡阶段和快速夹断阶段。在填充阶段、挤压阶段和快速夹断阶段,气泡最小颈部宽度与时间呈幂律关系。在过渡阶段,气泡最小颈部宽度与时间呈线性关系。浆料体系中气泡的挤压阶段和过渡阶段随颗粒粒径的减小而缩短。连续相流量及颗粒粒径对填充阶段幂律指数无显著影响;挤压阶段和快速夹断阶段的幂律指数以及过渡阶段的线性斜率均随颗粒粒径的增大而减小,随连续相流量的增大而增大。

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37. 碳氢/有机硅/低碳醇三元系泡沫及抑制煤自燃的效果分析
贾海林, 陈南, 焦振营, 程龙, 赵万里, 潘荣锟
化工学报    2022, 73 (1): 470-479.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211218
摘要211)   HTML8)    PDF(pc) (2072KB)(75)    收藏

泡沫灭火剂是常用的火灾扑救方法之一,但常规泡沫灭火剂存在半衰期短,析液、聚并迅速而影响灭火效能的问题,基于火灾化学和活性剂技术,提出碳氢表面活性剂SDS、有机硅表面活性剂LS-99和低碳醇的三元系泡沫体系,并系统探究碳氢/有机硅/低碳醇的复配配比。通过表面张力、发泡高度、稳泡系数的大量测试,发现LS-99的临界胶束浓度为0.0083%。LS-99和SDS二元系在降低表面张力、提升发泡高度和稳泡系数方面具有良好的协同增效作用。在此基础上引入适量浓度的能够延缓泡沫析液、聚并的异丁醇,设计出了性能优良的碳氢/有机硅/低碳醇泡沫灭火剂。LS-99、SDS和异丁醇的质量分数为0.1%时,测试结果表明SDS/LS-99/醇三元系泡沫的发泡倍数可达52.5倍,25%析液时间可达210 s,300 s时的稳泡系数高达0.958,半衰期远超常规泡沫。煤自燃的灭火抑制实验表明,SDS/LS-99/醇三元系泡沫作用下,煤自燃各反应阶段的活化能相较于空气氛围均增大,反应难度增强;最大失重速率下降,反应剧烈程度减弱。初期吸热阶段的吸热量为78.3 J/g,大于空气氛围下煤氧复合的吸热量,吸热增幅高达2.16倍。放热阶段的放热量为1765.4 J/g,相较于空气氛围放热降幅达到15.15%,表明SDS/LS-99/醇三元系泡沫对煤自燃具有良好的灭火效果。

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38. 中空孔结构对W掺杂MFI分子筛丙酮吸附行为的研究
王旭, 张乐瑶, 张昊轩, 演嘉辉, 吴玉帅, 吴冬, 陈汇勇, 马晓迅
化工学报    2022, 73 (3): 1194-1206.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211439
摘要208)   HTML18)    PDF(pc) (2267KB)(83)    收藏

吸附容量高、吸附速率快以及憎水性强是分子筛用于挥发性有机物(VOCs)高效吸附的主要性能指标。分别以纯硅(S-1)和W掺杂(WS-1)MFI分子筛为母体,通过一步水热脱硅/补钨后处理制备了具有全空腔(HWS-1_S)和多孔芯(HWS-1_W)的两种中空结构分子筛,并以典型的VOCs气体分子丙酮为探针,系统研究了中空结构形态对于分子筛吸附性能的影响。结果表明:HWS-1_S表面部分开孔,内部全空腔且与外部连通,相比于母体S-1,相对结晶度较低,微孔孔容减少;HWS-1_W表面开孔细微,内部出现不规则的大/中孔结构,相比母体WS-1,相对结晶度提高,微孔孔容增大。干气条件下,HWS-1_S与HWS-1_W相比母体S-1和WS-1对丙酮具有更快的吸附速率;HWS-1_S微孔孔容损失严重,导致吸附容量有限(27.4 mg·g-1);HWS-1_W由于重结晶修复了部分结构缺陷,提高了丙酮吸附容量(51.2 mg·g-1)。通过吸附动力学拟合,HWS-1_S和HWS-1_W符合典型的孔扩散机理,对丙酮主要以物理吸附为主。湿气条件下,W掺杂可有效中和中空分子筛表面硅醇基团,在一定程度上提高了W掺杂中空分子筛抗水汽竞争吸附能力。

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39. ZSM-5催化剂与低温等离子体协同转化H2S-CO2制合成气
王乾浩, 赵璐, 孙付琳, 房克功
化工学报    2022, 73 (1): 255-265.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211149
摘要206)   HTML7)    PDF(pc) (4565KB)(159)    收藏

将H2S和CO2混合酸气一步转化制合成气,既实现了二者无害化处理,又生产出合成气,是一条理想的废气资源化利用新路线。由于分子结构稳定,在常规条件下因受热力学平衡限制,二者转化率极低。而在低温等离子体中,H2S和CO2可被激发为高活性物种来参与反应。研究了具有不同Si/Al摩尔比的ZSM-5催化剂与低温等离子体结合实现H2S-CO2一步高选择性制合成气,显著提高了H2S-CO2转化性能。考察了ZSM-5催化剂中Si/Al比和低温等离子体放电条件等对反应的影响。其中,当Si/Al比为80时表现出最优催化性能,最高H2和CO产率分别达到56.1%和10.0%。对常规条件和低温等离子体氛围下的不同ZSM-5催化剂上CO2、H2S、CO、H2等化学吸脱附行为进行了对比研究,发现低温等离子体促进了催化剂对CO2、H2及CO分子的吸附活化,进而明显提升了H2S和CO2转化。

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40. 煤地下气化低效的化学反应工程根源:滞留层及通道中的传质与反应
刘振宇
化工学报    2022, 73 (8): 3299-3306.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220760
摘要206)   HTML51)    PDF(pc) (1229KB)(126)    收藏

煤地下气化技术历经国内外一百多年的实验室研究和大量现场试验仍然存在产率低等关键问题。虽然一些文献认为该技术是未来煤炭利用技术的发展方向,但其至今仍未实现工业应用的现象说明其本身存在尚未被充分关注的关键科学(卡脖子)问题。本文从化学反应工程基本原理出发分析该技术涉及的关键传质与反应过程,并与现代大型地上煤气化技术对比,探讨其工业应用技术挑战的科学根源。

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41. 乙烷和二氧化碳催化转化的研究进展
郭丹, 方雨洁, 许一寒, 李致远, 黄守莹, 王胜平, 马新宾
化工学报    2022, 73 (8): 3406-3416.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220518
摘要202)   HTML24)    PDF(pc) (1562KB)(114)    收藏

CO2与乙烷反应是实现碳减排目标、利用非常规能源的重要手段,符合国家重大需求和国际学术前沿。其中,二氧化碳通过“活性氧”机理、“晶格氧”机理以及“反应耦合”机理促进乙烷的活化。通过催化剂设计选择性地断裂C—H/C—C键,可以实现反应定向地按照两条路径进行——乙烷干重整反应(DRE)和乙烷氧化脱氢(ODH)。综述了DRE和ODH两类反应的热力学、反应物活化机制和催化剂研究进展,分析了催化剂均存在产物选择性低、易烧结、积炭问题的主要影响因素以及催化剂设计和改进策略,并对该研究未来的发展方向进行展望。

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42. 变压吸附氢气纯化过程瞬态分析
张超, 陈健, 殷文华, 沈圆辉, 钮朝阳, 余秀鑫, 张东辉, 唐忠利
化工学报    2022, 73 (1): 308-321.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211103
摘要201)   HTML24)    PDF(pc) (2897KB)(128)    收藏

变压吸附技术是工业上生产高纯氢气最常用的方法之一。然而,在实际生产过程中无法观察到塔内各组分在不同时刻的分布状态,因此借助模拟的手段来研究从投料至系统达到循环稳态期间各组分在塔内的动态变化规律,进而指导工艺改进是很有必要的。采用活性炭和5A分子筛为吸附剂,设计了八塔变压吸附工艺从蒸汽甲烷重整气中纯化氢气,模拟了变压吸附制氢开车过程,分析了开车过程中塔内各组分在吸附、顺放以及冲洗三个阶段以及循环稳态后吸附阶段瞬态吸附行为和塔内温度变化。结果表明,在吸附以及顺放等过程中重组分会随着循环周期向塔顶移动。这一现象是组分间竞争吸附和冲洗再生方式下重组分在床层底部累积两个作用因素共同导致的。这些因素在一定程度上也会造成CO的吸附前沿在吸附阶段就过多进入5A分子筛上,使得CO含量成为限制工艺性能的主要因素。

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43. 锆基MOF次级结构单元调控及轻烃吸附分离性能增强
王洒, 温怡静, 郭丹煜, 周欣, 李忠
化工学报    2022, 73 (2): 730-738.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210683
摘要201)   HTML12)    PDF(pc) (2272KB)(85)    收藏

从天然气中回收C2/C3轻烃组分具有重要的工业价值,吸附分离技术可在常温常压下实现轻烃的回收。对MOF材料进行次级结构单元(SBU)调控,可在继承其晶体结构和发达孔道的同时,优化孔道化学微环境并引入新的吸附位点。使用三嗪(TZ)取代Zr-TBAPy(NU-1000)SBU中的配位水分子,在其孔道内构筑对轻烃吸附质具有更强限域作用的碱性表面化学微环境,得到了高选择性的新型TZ@Zr-TBAPy吸附剂。TZ的引入在分子尺度上提高了孔道的表面粗糙度,同时强化对轻烃吸附质的限域作用,提高材料对烷烃的吸附容量和选择性。常温常压下,TZ@Zr-TBAPy对丙烷和乙烷的吸附容量分别为10.08和4.19 mmol?g-1,比Zr-TBAPy提高了27%和9%,是目前国际上已报道的丙烷吸附容量最高的吸附剂之一。此外,丙烷/甲烷的IAST选择性为1518,是原材料的6.27倍;乙烷/甲烷的IAST选择性为11.7,比原材料提高了22%。更为重要的是,以TZ@Zr-TBAPy吸附剂为核心的固定床吸附过程可实现在常温常压天然气中乙烷和丙烷的一步分离回收。

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44. Cu/SSZ-13催化剂脱硝活性中心与催化性能构效关系的研究
周微, 王福烨, 贺宁, 于海斌, 马新宾, 刘家旭
化工学报    2022, 73 (2): 672-680.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211230
摘要200)   HTML12)    PDF(pc) (1519KB)(87)    收藏

NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)是目前最有应用前景的柴油车尾气净化技术,该技术的核心是开发具备优异催化性能的催化剂。以具有菱沸石(chabazite,CHA)结构的小孔分子筛SSZ-13为载体制备的Cu/SSZ-13催化剂,因具有优异的催化性能和水热稳定性能而受到广泛关注。制备了系列Cux/SSZ-13催化剂,并通过CO原位漫反射红外光谱(DRIFT)和H2-TPR等方法能够确定具有高催化活性的铜离子在SSZ-13分子筛上的落位和存在状态。CO红外吸附实验发现,采用Cu(NO3)2水溶液离子交换法制备的Cu/SSZ-13催化剂上存在多种落位的Cu+活性中心。在较低的Cu+交换度条件下,Cu+优先落位于SSZ-13分子筛的八元环位置,随着交换度的提高,Cu+开始落位于SSZ-13分子筛双六元环的位置。H2-TPR结果表明Cux/SSZ-13催化剂上也存在大量落位在八元环位置不稳定的Cu2+,这些Cu2+很容易被还原为Cu+。Cux/SSZ-13催化剂经800℃水蒸气连续老化16 h,分子筛骨架崩塌程度随着Cu含量的增加而提高,骨架铝的脱除,导致Cu物种发生团聚,而第二金属Ce元素的引入能够在一定程度上提高Cu/SSZ-13的水热稳定性。催化剂构效关系研究表明,具有一定量稳定存在的Cu+,并且拥有大量不稳定存在Cu2+的催化剂具有较宽温度范围的脱硝性能。

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45. 高分子材料阻燃与抑烟的分立设计思想
孙艺, 姜润韬, 金晶, 李凯涛, 林彦军, 刘军枫, 段雪
化工学报    2022, 73 (1): 18-31.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210980
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随着高分子材料在人类生产生活中的广泛应用,其防火安全性问题日益凸显,高效环保阻燃抑烟剂的开发成为当前材料领域亟待解决的问题之一。然而,与发展较为成熟的阻燃剂研究领域相比,世界各国在抑烟剂方面的研究普遍处于起步和初期发展阶段。同时,多数抑烟剂的研究处于阻燃剂的从属地位,即在阻燃剂的基础上附加抑烟的性能,对单功能抑烟剂的开发重视度不够,限制了其进一步的发展。高分子材料中结构和官能团的多样性使其燃烧和发烟机理有显著不同,因此针对不同种类的高分子材料的燃烧和发烟过程,其阻燃和抑烟剂在组成和结构上的设计亦应有明显区别。以同一种材料实现阻燃和抑烟的兼顾,往往顾此失彼,导致两者性能均无法得到最大的发挥。因此,本文提出将阻燃剂和抑烟剂的功能分离开来的设计思想,加强单功能抑烟剂的研究投入,对阻燃/抑烟材料的化学组成和结构分别进行有针对性的设计,再进行功能优化复配,将是实现高分子材料高效阻燃抑烟的有效途径之一。

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46. 微通道内气泡和液滴自组织行为的研究进展
张志伟, 朱春英, 马友光, 付涛涛
化工学报    2022, 73 (1): 144-152.   DOI: 10.11949/0438-1157.20210882
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微流体技术良好的可控性为制备高通量的单分散性气泡或液滴提供了新的途径,气泡和液滴的流动行为因在材料领域具有较大的应用前景而受到关注。综述了近年来微通道内气泡和液滴自组织行为的研究进展。气泡或液滴自组织晶格具有周期性的流动特征,自组织行为受分散相体积分数、液滴或气泡尺寸、聚并效应和通道构型的影响。展望了气泡和液滴自组织行为研究过程中待解决的关键科学问题,为进一步的模拟和实验研究提供了参考。

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47. 高效分离乙烷/乙烯的烷烃选择性吸附剂研究进展
张博, 陈晓霏, 赵思尧, 周欣
化工学报    2022, 73 (10): 4255-4267.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220599
摘要195)   HTML27)    PDF(pc) (3131KB)(111)    收藏

乙烯是石油化学工业的基础原材料,聚合级乙烯工业纯化的关键挑战是去除其中的乙烷杂质,这一步骤难度大、能耗高。近年来,以乙烷选择性吸附剂为核心的吸附分离纯化技术快速发展,并得到学术界和工业界的关注。该技术可在温和工况下高选择性分离出乙烯中的乙烷杂质,显现出巨大潜力。本文总结了近年来乙烷选择性吸附剂(特别是乙烷选择性MOFs)的研究进展,并归纳阐释其选择性吸附机理。同时,在前人研究成果的基础上,总结可行的乙烷选择性吸附剂的设计策略,指出当前开发高效乙烷选择性吸附剂面临的挑战和未来的研究方向。

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48. 反向旋转卧式双轴捏合反应器混合特性的数值模拟
成文凯, 张先明, 王嘉骏, 冯连芳
化工学报    2022, 73 (1): 162-174.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211211
摘要194)   HTML8)    PDF(pc) (12618KB)(114)    收藏

以差速反向旋转卧式双轴捏合反应器为研究对象,选用高黏牛顿流体糖浆为模拟物料,通过三维有限元数值模拟方法研究了高黏糖浆在捏合反应器中的流动过程,获取了流速和剪切速率的空间分布,进一步结合粒子示踪技术探究了分布混合过程与混合效率,并且考察了搅拌结构对流动与混合过程的影响规律。研究表明,捏合反应器中几乎不存在流动死区,桨叶末端和重叠区域的流速和剪切速率较高,且高流速和高剪切区域均随着捏合杆数目和捏合杆长度的增加而增大。捏合杆可以推动物料在圆周方向上的运动,在重叠区域存在周期性交互作用,进而可以强化分布混合过程。拉伸率随着混合时间以指数形式增加,且随着捏合杆数目和捏合杆长度的增加而增加。时均混合效率大于零,随着捏合杆数目的增大而增大,随着捏合杆长度的增加呈现先增大后减小的趋势。

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49. 蜂窝状水凝胶吸附床传热传质特性数值模拟及验证
钟国栋, 邓超和, 王洋, 王佳韵, 王如竹
化工学报    2022, 73 (3): 1083-1092.   DOI: 10.11949/0438-1157.20211107
摘要192)   HTML11)    PDF(pc) (3452KB)(120)    收藏

对PAM-LiCl水凝胶复合吸附剂进行了吸附特性实验研究,基于D-A方程拟合其特性曲线,建立了该凝胶蜂窝吸附床的三维数学模型,用COMSOL软件完成了吸附床干燥/湿润工况下的动态吸/脱附过程模拟,结合实验完成该数学模型的验证,最终实现吸附床结构的优化。研究表明,蜂窝结构大幅提升了吸附床的吸/脱附性能。吸附速率与蜂窝传质通道的孔隙度呈正相关;总吸水量先增大后减小,当孔隙度为20%时,总吸水量最大。吸附床的吸附量随吸附床厚度的增大而降低。当空气流速低于3.6 m/s时,提高空气流速能显著增强吸附床的吸附性能。蜂窝吸附床解吸性能良好,在60℃ & RH10%的热空气中可实现完全解吸。

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50. 植物天然产物氧化与微生物制造
张昕哲, 孙文涛, 吕波, 李春
化工学报    2022, 73 (7): 2790-2805.   DOI: 10.11949/0438-1157.20220325
摘要191)   HTML19)    PDF(pc) (4558KB)(68)    收藏

在植物天然产物合成过程中,氧化反应是其中的关键反应,氧化酶是催化氧化反应不可或缺的生物催化剂,也是利用微生物合成植物天然产物过程中不可或缺的关键酶。介绍了萜类、生物碱、黄酮等植物天然产物骨架的氧化修饰,按照辅基的差异对合成植物天然产物过程中的氧化酶进行分类介绍,阐释了不同辅基参与氧化反应的机理。此外,还介绍了植物天然产物氧化过程在微生物合成过程中的难点,以及提高氧化酶催化效率的方法。最后,对未来合成生物学中氧化酶在微生物合成植物天然产物领域的前景进行了展望。

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