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2025年 第76卷 第1期 刊出日期:2025-01-25
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    本期中英文目录、封面
    化工学报. 2025, 76(1):  0. 
    摘要 ( 5 )   PDF (12394KB) ( 3 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    综纤维素衍生物转化合成生物航空燃料的非均相催化剂研究进展
    邹吉军, 刘宝宏, 史成香, 潘伦, 张香文
    化工学报. 2025, 76(1):  1-17.  doi:10.11949/0438-1157.20240790
    摘要 ( 89 )   HTML ( 7 )   PDF (4767KB) ( 189 )  
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    木质纤维素是自然界中储量丰富的生物质资源,其中的半纤维素和纤维素经水解、脱水后可得到两种重要的平台化学品——糠醛和5-羟甲基糠醛,而它们通过加氢等方法可获得其他的平台化学品。将这些平台化学品进行碳-碳偶联,能够得到C8以上的含氧化合物,再通过加氢脱氧得到长链烷烃,经过后续处理用作航空煤油等,因此,碳-碳偶联及加氢脱氧是综纤维素衍生物转化合成燃料的关键。首先综述了用于两种重要的碳链增长反应(羟醛缩合与羟基烷基化/烷基化)的非均相催化剂及其催化机理,主要包括用于催化羟醛缩合反应的碱性催化剂、酸性催化剂和酸碱协同催化剂,以及用于催化羟基烷基化/烷基化反应的酸性催化剂,然后对后续加氢脱氧过程的催化剂进行了简要介绍,最后对未来催化剂发展方向进行了展望。

    载体对单原子电催化剂合成氨性能的影响与调控策略
    纪之骄, 张晓方, 甘汶, 薛云鹏
    化工学报. 2025, 76(1):  18-39.  doi:10.11949/0438-1157.20240659
    摘要 ( 61 )   HTML ( 6 )   PDF (11567KB) ( 253 )  
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    电催化氮还原制氨(e-NRR)是一种低碳绿色的氨合成方法,高效电催化剂的开发是打破e-NRR热力学限制,推动该技术走向工业化的关键。单原子催化剂原子利用率高,有望用于e-NRR并实现高的法拉第效率和氨产率,但受限于单原子的高表面能,需要选择合适的载体以稳定单原子位点,并利用载体-金属强相互作用(SMSI)进一步提高催化活性。以e-NRR机理为基础,系统总结了单原子催化剂的合成与表征方法以及不同载体负载的单原子催化剂在e-NRR中的应用,归纳了单原子催化剂的优化与调控策略,分析了单原子催化剂在e-NRR领域的发展趋势。研究发现碳基材料负载的单原子催化剂应用最为广泛,而以氧化物、硫族化合物、MXenes为载体的单原子催化剂以及单原子合金催化剂在e-NRR领域的研究更多停留在理论,具有广阔的研发空间。在载体中构建缺陷以增强SMSI,或构建双单原子以实现协同催化是进一步提高e-NRR性能的有效策略。

    碳纳米材料在锌离子电池中的应用研究进展
    徐子易, 席阳, 宋泽文, 周海骏
    化工学报. 2025, 76(1):  40-52.  doi:10.11949/0438-1157.20240741
    摘要 ( 105 )   HTML ( 9 )   PDF (5557KB) ( 41 )  
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    锌离子电池(ZIBs)由于其低廉的价格、优异的储能性能和安全性能,在电网和可穿戴设备中有很大的发展潜力。但锌作为负极表现出不稳定性,在锌负极上容易形成锌枝晶并伴随析氢和副反应,这一直是其广泛应用的障碍。碳纳米材料具有优异的导电性、化学稳定性和表面性能可调性,在锌离子电池的应用中展现出了广泛的前景。首先简述了锌离子电池的工作原理,重点综述了碳纳米材料在锌离子电池中的应用,最后总结了碳纳米材料在锌离子电池中的不同应用形式及其在电池性能提升方面的作用,并展望了碳纳米材料未来在锌离子电池领域的潜在发展趋势。

    选择性加氢脱氯合成烯烃研究进展
    杨晨, 毛伟, 董兴宗, 田松, 赵锋伟, 吕剑
    化工学报. 2025, 76(1):  53-70.  doi:10.11949/0438-1157.20240701
    摘要 ( 64 )   HTML ( 3 )   PDF (3351KB) ( 311 )  
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    近年来,随着乙烯、丙烯等脂肪族不饱和化合物用量日益剧增,利用选择性加氢脱氯技术将多氯代烃转化为这类高附加值化学品受到学术界和工业界的广泛关注,其核心在于高性能催化剂的设计与制备。首先综述了加氢脱氯合成烯烃用催化剂的研究进展,重点归纳总结了催化剂活性组分如Pd、Pt的几何结构、电子结构以及催化助剂、制备方法等对烯烃生成的影响规律。其次,从动力学、理论计算等方面对催化选择性加氢脱氯合成烯烃反应机理进行了概述。此外,总结了造成催化剂失活的四个主要因素。最后指出,基于金属氟化物在高温强腐蚀性HCl气氛下结构保持稳定、易于实现调控载体与活性组分之间相互作用等特点,设计制备金属氟化物负载型Pd、Pt催化剂,是实现温和条件下选择性加氢脱氯合成烯烃的一个重要途径。

    热力学
    液氨-成品油混合体系相平衡及减压相变规律研究
    黄鑫, 李逸龙, 李卫东, 施鸿翔, 尹鹏博, 李臻超, 滕霖, 江莉龙
    化工学报. 2025, 76(1):  71-80.  doi:10.11949/0438-1157.20240680
    摘要 ( 80 )   HTML ( 4 )   PDF (3914KB) ( 22 )  
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    氨作为高效的储氢载体,具有替代化石燃料能源的巨大潜力。利用成品油管道增输液氨,可充分利用管道运能,节约输送成本。液氨-成品油混合体系的相平衡问题对于管输工艺具有重要意义,此外减压过程会引起更为复杂的相变问题。针对液氨-成品油混合体系进行实验研究,初步阐述了氨/油(体积比)和含水率对液氨-成品油混合体系相平衡和减压相变的影响规律,得到了液氨-成品油混合体系的相平衡压力,揭示了液氨-成品油混合体系减压过程的相变现象。研究发现,在0~30℃,氨-油混合体系的平衡蒸气压小于两种纯组分的饱和蒸气压,而在-2~0℃大于纯液氨的饱和蒸气压,并在氨/油(体积比)为70∶30时达到最大值。同时水分的存在会降低氨-油混合体系的平衡蒸气压。氨-油无水混合体系在减压过程中会产生气泡,压力越低气泡增多,发泡行为越剧烈。含水液氨-成品油混合体系在减压过程中会产生液滴群,并慢慢变大且聚并,在减压结束后聚并形成大液滴留在底部。上述研究成果对成品油管道增输液氨技术发展和应用具有重要的理论指导意义。

    高矿化度矿井水热法脱盐过程中硫酸钙的结垢趋势预测及验证
    唐元晖, 柏元吉, 郭强, 何晓磊, 余立新, 林亚凯, 王晓琳
    化工学报. 2025, 76(1):  81-92.  doi:10.11949/0438-1157.20240417
    摘要 ( 54 )   HTML ( 3 )   PDF (3119KB) ( 10 )  
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    高矿化度矿井水具有成分复杂、含盐量高、硬度大的特点,在热法脱盐过程中会产生以CaSO4为主的无机垢。根据高矿化度矿井水的典型组成,配制含有Ca2+-Mg2+-Na+-Cl--SO42 -的模拟原料液,首先采用恒温溶解法,考察温度为40、50、60、70℃时CaSO4在Ca2+-Mg2+-Na+-Cl--SO42 -体系的溶解度。结果表明:在40~70℃的范围内,CaSO4的溶解度随温度的升高而减小,随MgCl2浓度的增加而增大,随Na2SO4浓度的增加而减小。采用Oddo-Tomson饱和指数法,对CaSO4在热法脱盐过程的结垢趋势进行预测,得到修正的饱和指数(SI)方程,该方程预测结果与65℃下CaSO4在不锈钢管表面的结垢实验相吻合。且当饱和指数大于0.2时,Ca2+-Mg2+-Na+-Cl--SO42 -体系中的CaSO4晶体开始在不锈钢管表面析出,最后采用模拟高矿化度矿井水SA和SB的结垢实验说明本方法在实际矿井水应用的可行性和局限性。

    图神经网络模型预测和解释离子液体毒性的研究
    冯海军, 章冰璇, 周健
    化工学报. 2025, 76(1):  93-106.  doi:10.11949/0438-1157.20240663
    摘要 ( 76 )   HTML ( 3 )   PDF (4371KB) ( 188 )  
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    离子液体对环境有潜在毒性,为了解其毒性机制,建立了三种传统机器学习(支持向量机,随机森林,多层感知机)和三种图神经网络(图注意力网络,消息传递神经网络,图卷积模型)模型,预测离子液体对大鼠IPC-81细胞等4种活生物体的毒性。凭借分子结构信息,图卷积模型在4个数据集中的RMSE和MAE均最低,R2均最高,因此,图卷积模型在预测离子液体毒性上更优越。同时,基于图卷积模型,建立毒性解释模型,从数据驱动上来分析原子基团对毒性的贡献。阳离子的芳香环和长烷基链会产生毒性,S+、P+、N+、NH+等原子基团会显著增强离子液体的毒性,而P-、F、B-、C等原子基团会有效降低离子液体的毒性。该发现可为快速筛选和开发更绿色低毒型离子液体提供理论依据。

    多重量子化学理论计算解析多胺修饰壳聚糖气凝胶吸附美拉德色素分子机制
    王佳欣, 韦艳红, 农顺洋, 熊艳舒, 李楣, 李文
    化工学报. 2025, 76(1):  107-119.  doi:10.11949/0438-1157.20240584
    摘要 ( 60 )   HTML ( 6 )   PDF (10263KB) ( 252 )  
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    现有糖汁脱色剂存在食品安全隐患及吸附量低等局限性。开发一款绿色无毒且具有高吸附量的超支化聚乙烯亚胺功能化壳聚糖气凝胶(HPCA)用于糖汁脱色,并初步探究其吸附美拉德色素(MLD)性能。为将高效糖汁脱色吸附剂投入到工业化应用中,还需对吸附理论机制进行更深层次探索。通过多重量子化学理论计算,从分子角度系统揭示HPCA吸附MLD潜在机理。静电势、平均局部电离能、静电势相互作用分析结果表明,HPCA捕获MLD主要由质子化胺基与羧酸根之间电荷作用介导。在分子水平上优化出三种可视化最优捕获构型,分析结果表明强的静电相互作用使得构型Ⅰ中HPCA与MLD紧密接触成为最稳定的构型。前沿分子轨道、独立梯度模型和Hirshfeld表面分析揭示HPCA捕获MLD存在氢键和范德华力等弱相互作用,且MLD在不同捕获构型中均主要充当氢键受体。多重量子化学理论计算研究方法可为探究分子水平上吸附相互作用机制提供可行研究方向,对研究吸附微观机制具有重要意义。

    K+(Mg2+), Ca2+//Cl--H2O三元水盐体系的等温蒸发成盐相区
    李玲玉, 胡鑫, 成怀刚, 赵云, 安东, 马玉军, 金家豪, 于旭东, 张卫东
    化工学报. 2025, 76(1):  120-130.  doi:10.11949/0438-1157.20240597
    摘要 ( 57 )   HTML ( 2 )   PDF (2169KB) ( 234 )  
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    基于三元水盐体系等温蒸发介稳相图传统实验方法进行改进,以K+(Mg2+),Ca2+//Cl--H2O两个三元体系为例开展了实验研究。结果表明,因液相是过饱和状态,三元体系的两盐共饱由稳定相平衡图的一个两盐共饱点,变为了新方法过饱和相图中的一条两盐共饱线。结合稳定相图与新实验方法所得过饱和相图,绘制了热力学非平衡态相关系图,得到了两个三元体系等温蒸发的成盐相区,从而给出了实际等温蒸发过程的过饱和限度。采用传统介稳实验方案进行了对比实验,证实传统实验方法得出的随机的介稳溶解度曲线会处在基于新实验方法得到的成盐相区内。

    流体力学与传递现象
    正戊醇添加剂强化喷雾冷却传热实验研究
    陈晗, 蔡畅, 刘红, 尹洪超
    化工学报. 2025, 76(1):  131-140.  doi:10.11949/0438-1157.20240641
    摘要 ( 41 )   HTML ( 2 )   PDF (2720KB) ( 255 )  
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    以纯水和低浓度正戊醇-水溶液为工质开展喷雾冷却传热性能实验研究,并探究正戊醇添加剂对喷雾场内冷却工质的液滴Sauter平均直径、液滴数量以及体积通量空间分布特性的影响规律。结果表明少量正戊醇添加剂可显著提高纯水喷雾冷却传热性能,但强化传热效果随着正戊醇浓度的提高呈现先增强后减弱的趋势。相比纯水工质,混合溶液的喷雾液滴数量增加,Sauter平均直径降低,体积通量提高,三者共同作用导致喷雾冷却换热性能的提升。然而,正戊醇较低的比定压热容、热导率和汽化潜热会对换热产生不利影响。在上述强化传热与削弱传热两种机制的共同作用下,实验结果表明体积分数为1.0%的正戊醇-水喷雾冷却传热效果最佳。

    加氢装置空冷器气液两相流动与冲刷腐蚀问题
    李彦, 郭红利, 苏国庆, 张建文
    化工学报. 2025, 76(1):  141-150.  doi:10.11949/0438-1157.20240765
    摘要 ( 54 )   HTML ( 5 )   PDF (5123KB) ( 12 )  
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    空冷器是加氢过程的重要换热设备,因管束腐蚀泄漏导致在役时间远低于设计寿命的问题普遍存在,其失效机理需要深入探究。针对某石化厂分馏塔顶空冷器管束腐蚀泄漏问题进行了CFD模拟研究。结果表明,复杂的流场分布是导致空冷器管束冲刷腐蚀泄漏的主要原因。具体来说,管箱内部旋涡的存在使得管束内流体的速度,流体与壁面的冲击角度,以及气液两相分布情况各异,这是导致空冷器泄漏管束分布不均的重要原因。以实际泄漏管束为例进行了腐蚀分析,结果表明冲击角度以及液相分布是影响空冷器冲刷腐蚀的关键因素,气液两相冲刷腐蚀是导致管束泄漏的根本原因。最后根据研究结果从多相流动的角度提出了空冷器冲刷腐蚀机理。

    不同粗糙元结构下CaCO3污垢局部沉积特性
    韩志敏, 周相宇, 张宏宇, 徐志明
    化工学报. 2025, 76(1):  151-160.  doi:10.11949/0438-1157.20240677
    摘要 ( 35 )   HTML ( 0 )   PDF (3658KB) ( 265 )  
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    由于换热器实际的热交换过程中换热壁面并非绝对光滑,而粗糙换热壁面很容易在部分局部位置处结垢,因此基于已构建的局部析晶污垢模型,对不同粗糙元结构下CaCO3污垢局部沉积特性进行数值模拟研究。对比了三种不同形状(矩形、梯形和三角形)的粗糙元,并详细分析了三角形粗糙元的相对高度和相对宽度的影响。结果表明,三种粗糙元通道内的局部污垢热阻平均值均小于光滑通道,其中三角形粗糙元的局部污垢热阻平均值最小。三种粗糙元通道局部污垢热阻沿通道长度增加均呈周期性变化,且在每个周期内均存在峰值,其中最大峰值位于粗糙元背风侧。此外,局部污垢热阻随着三角形粗糙元相对高度的增加而减小,随着相对宽度的增加而略有增加,说明相对高度对局部污垢沉积影响更大。

    优势通道对多孔介质中多相反应输运过程影响的孔隙尺度研究
    张闯德, 陈黎
    化工学报. 2025, 76(1):  161-172.  doi:10.11949/0438-1157.20240809
    摘要 ( 63 )   HTML ( 4 )   PDF (8001KB) ( 32 )  
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    多孔介质中多相流-溶质输运-化学反应-固相演变的多场耦合反应输运过程对于许多科学和工程问题至关重要。建立孔隙尺度多相反应输运模型,研究了优势通道对多孔介质中多相反应输运过程的影响。结果表明,相比于单相反应输运过程形成沿优势通道扩展的虫洞,两相流的存在会改变传质路径,当非反应流体增多时,会封堵优势通道,抑制横向传质,导致虫洞溶解消失,固体溶解突破延后。此外,两相流的存在会使可供反应界面长度减小,平均反应物浓度在溶解突破后显著增大。

    通道振动频率对超临界正癸烷裂解流动换热影响的数值研究
    黄娜, 蒋云龙, 王东涵, 吴明婷, 蒋雪莉, 钟豫
    化工学报. 2025, 76(1):  173-183.  doi:10.11949/0438-1157.20240815
    摘要 ( 45 )   HTML ( 1 )   PDF (5744KB) ( 220 )  
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    振动冷却通道内超临界正癸烷的裂解吸热流动过程因同时存在流场、温度场和物性场等多物理场间耦合作用,流动换热过程十分复杂。基于正癸烷裂解总包反应模型,对矩形振动通道内超临界正癸烷裂解流动换热过程进行数值研究,系统讨论通道振动频率对再生冷却通道流动换热性能的影响规律和作用机制。计算结果显示,通道振动会加强内部流体掺混,通道内二次流动随振动频率提高而增强,高频率振动引发的横向剪切对流体边界层产生扰动,使热侧近壁面边界层减薄,热壁的物理换热过程增强。然而,增强的物理换热降低了热壁表面正癸烷温度,使正癸烷裂解反应被推迟,化学热沉释放被延迟。不同振动频率下,裂解反应均在L/D>100处开始发生,在L/D=130处接近裂解反应速率峰值。与静止通道相比,振动通道热壁表面温度、传热系数及热壁表面正癸烷质量分数均呈不同特征的周期分布。研究结果可为运动通道内包含化学吸热反应的流动换热问题提供参考。

    微通道内纳米流体传热流动特性
    刘萍, 邱雨生, 李世婧, 孙瑞奇, 申晨
    化工学报. 2025, 76(1):  184-197.  doi:10.11949/0438-1157.20240582
    摘要 ( 107 )   HTML ( 1 )   PDF (6554KB) ( 149 )  
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    为提高微通道散热器的传热效率,需要对微通道进行结构优化设计。以热阻Rt和泵功Pp为目标函数,在Re=100的条件下,采用多目标遗传算法对文丘里管微通道的结构参数,如通道深度、收缩角度、喉颈宽度和扩散角度进行优化,通过遗传迭代计算得到Pareto优化解集,利用k-means聚类法对优化解集进行比较分析,通过强化传热因子η对各聚类点综合性能进行评价,得到最优的微通道结构。采用数值模拟方法,研究优化后的微通道结构的流动与传热特性。结果表明:当去离子水中加入纳米颗粒后微通道内的压降具有小幅度上升,但其流动阻力在相同Reynolds数的条件下并没有发生较大的变化。在文丘里管微通道喉部位置会产生喉部效应,强化纳米颗粒与微通道中流动工质的融合。熵产分析表明,传热熵随着Reynolds数的增大而减小,摩擦熵随着Reynolds数的增大而增大,不过总熵值中主要是传热熵占据主导地位。纳米流体随着体积分数的增加不可逆损失均小于去离子水。

    基于移动粒子半隐式方法的非充满折流板双螺杆流道内混合
    董沛洲, 喻慧文, 谈灵操, 徐百平, 杨芳
    化工学报. 2025, 76(1):  198-207.  doi:10.11949/0438-1157.20240673
    摘要 ( 54 )   HTML ( 4 )   PDF (6319KB) ( 289 )  
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    为提升传统双螺杆的混合能力,提出一种新型折流板双螺杆,独特的折流板结构可作用于物料的混合,但非充满状态下的流动和混合特性尚不明确。采用移动粒子半隐式方法(MPS)求解了黏性流体非充满输送状态下的两相界面,基于自主研制的全程可视化折流板挤出装备进行非充满输送实验。求解了黏性流体在非充满状态下的速度和压力分布,结合自编程序计算了粒子欧氏距离及有限时间的Lyapunov指数,表征折流板双螺杆的分布混合。结果表明数值模拟自由界面与实验结果保持一致,验证了半隐式方法求解的有效性。粒子示踪结果显示传统双螺杆远离啮合区存在明显的粒子聚并区域及较小平均有限时间的Lyapunov指数。而相对传统双螺杆,折流板双螺杆内欧氏距离和有限时间的Lyapunov指数的平均值较大,分布混合能力优于传统双螺杆。

    双槽道结构对超疏水表面液滴合并弹跳的影响
    高羡明, 杨汶轩, 卢少辉, 任晓松, 卢方财
    化工学报. 2025, 76(1):  208-220.  doi:10.11949/0438-1157.20240774
    摘要 ( 75 )   HTML ( 4 )   PDF (4288KB) ( 18 )  
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    超疏水表面上的液滴弹跳现象在芯片高效散热、防腐蚀、结冰等领域具有较高的应用价值。为研究双槽道对液滴弹跳性能的影响,设计并制备了由双V槽道构成的W型槽道超疏水表面,试验研究了W型槽道底部间距w、槽道深度h对液滴弹跳速度及能量转化效率的影响,采用数值模拟方式研究了W型槽道的超疏水表面液滴合并弹跳过程中表面能的演化。结果表明,槽宽为0.9 mm的W型槽道所适配的液滴半径为0.5~0.9 mm,此范围内槽道深度h为0.5~0.8 mm、槽道底部间距w为0.5~0.8 mm时对提升液滴合并弹跳的效果更显著;随着液滴半径减小、槽道深度增加、槽道底部间距减小,液滴的合并弹跳速度增加;槽道参数在0.5~0.7 mm内同时增加时,弹跳速度增加,而在0.8 mm时降低。研究结果可为冷凝换热和防腐蚀等领域的表面设计提供参考。

    催化、动力学与反应器
    新型波纹翅片金属氢化物反应器的放氢性能有限元分析
    王瀚彬, 胡帅, 毕丰雷, 李隽森, 贺来宾
    化工学报. 2025, 76(1):  221-230.  doi:10.11949/0438-1157.20240775
    摘要 ( 57 )   HTML ( 1 )   PDF (4031KB) ( 166 )  
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    旨在开发一种新型波纹换热翅片金属氢化物反应器,以期满足清洁能源技术领域对高效氢气释放性能的迫切需求。通过可靠的有限元数值模拟,得到了换热翅片结构参数、换热流体流动速度对反应器放氢时间的影响。结果表明:基于有限元数值模型可以准确得到反应器内部温度以及存储容量变化;翅片高度5 mm、翅片长度2.0 mm、翅片数目13为最优的反应器结构,其氢气释放时间比传统圆盘翅片反应器缩短了24%;换热流体流速对放氢速率有明显改善,当Reynolds数从1780增加到11860时,放氢饱和时间从930 s缩短到700 s。此外波纹翅片易于制造的特性,有利于其在工业领域进行大规模的制造和使用。

    废旧电池再资源化制备高性能中熵合金催化剂及其性能研究
    郭珊, 田雨, 徐永滨, 王朋, 刘治明
    化工学报. 2025, 76(1):  231-240.  doi:10.11949/0438-1157.20240629
    摘要 ( 72 )   HTML ( 0 )   PDF (8414KB) ( 234 )  
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    以从废旧三元锂离子电池中回收的镍钴锰(NCM)有价金属与钯(Pd)盐为原料,采用快速高温轰击方法制备含氮碳基体负载钯镍钴锰中熵合金纳米颗粒(Pd MEA@N-C)作为锂氧电池双功能催化剂,以实现废弃三元锂离子电池的循环使用,优化在氧还原/析出过程(ORR/OER)中放电产物过氧化锂(Li2O2)的可逆生成与分解。XRD、TEM表明Pd MEA成功制备,XPS表明Pd的引入有利于实现合金颗粒中电子排布的精准调控。以Pd MEA@N-C为正极材料组装锂氧电池测试性能,结果显示,在限制1000 mAh·g-1的容量,200 mA·g-1的电流密度条件下,过电位低至0.49 V;200 mA·g-1的电流密度条件下进行深度充放电测试,充放电容量高达15491 mAh·g-1;在循环82圈之后仍保持稳定状态。

    过程系统工程
    采用智能进化算法的管壳式换热器详细设计
    李海东, 张奇琪, 杨路, AKRAM Naeem, 常承林, 莫文龙, 申威峰
    化工学报. 2025, 76(1):  241-255.  doi:10.11949/0438-1157.20240761
    摘要 ( 78 )   HTML ( 2 )   PDF (6909KB) ( 245 )  
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    管壳式换热器是石油、化工等过程工业中应用最广泛的热量回收设备,其数学模型通常是十分复杂的非线性优化问题,现有的商业求解器和优化算法存在运算时间长、收敛困难、易陷入局部最优等难题。针对这些难题,参考管壳式换热器制造标准,将换热器内构件尺寸定义成离散变量,分别以最小化换热面积、年度总费用、环境影响因子及最大化传热效率为目标函数,建立管壳式换热器详细设计的混合整数非线性规划模型。同时,对传统智能进化算法包括遗传算法、粒子群算法及模拟退火算法进行改进,使得换热器设计变量能够在一系列离散值中自由选择,不需要对优化结果进行人工圆整处理。案例测试结果表明,改进的智能进化算法能在1.0 s内得到最优设计方案,相对于全局求解器,优化时间节约99%以上,提高了优化求解效率;相对于局部求解器,改进的智能进化算法能够获取全局最优解,换热面积节约15.4%~56.6%,年度总费用节约 15.8%~77.8%,保证设计质量。通过多目标优化在不同目标函数之间进行权衡,通过灵敏度分析展示了不同设计变量对目标函数的影响趋势。

    事件-时间触发的慢时变工业过程动态调度方法
    任超, 王凯, 韩洁, 阳春华
    化工学报. 2025, 76(1):  256-265.  doi:10.11949/0438-1157.20240784
    摘要 ( 47 )   HTML ( 0 )   PDF (1842KB) ( 140 )  
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    流程工业中的慢时变现象普遍存在,持续变化的工况会导致生产调度的最优操作条件偏移,原有的决策方案不再适用。提出了一种基于事件-时间触发的动态调度方法。首先,分析了慢时变参数对长周期调度决策的影响,提出以操作变量的变化表征设备性能衰减的策略,并构建了动态触发函数,在动态调度的触发条件中融合了事件和时间触发的特点,设计了时变约束条件。其次,在调度过程中嵌入生产系统的动态信息,建立了过程过渡模型作为输入输出动力学的简化表达,从而降低了计算的复杂度。最后,采用闭环滚动的动态调度框架,依据实时的运行状态更新调度模型。在示例研究中,以工业换热网络为例验证了所提方法的有效性,该方法能提供及时的动态调度,表现出较好的经济性能,为考虑工况随时间缓慢迁移条件下的生产调度问题提供了新的解决方案。

    基于融合Transformer的门尼系数预测建模研究
    杨晔, 卢建刚
    化工学报. 2025, 76(1):  266-282.  doi:10.11949/0438-1157.20240708
    摘要 ( 2 )   HTML ( 0 )   PDF (6004KB) ( 0 )  
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    门尼系数的精准预测是优化橡胶混炼工艺的关键一环,有助于橡胶轮胎生产过程及时把控胶料质量。为此,提出了一种基于融合Transformer的门尼系数预测模型(fusion Transformer,Fusformer),对橡胶混炼产生的时间序列变量与静态协变量数据进行针对性建模,提取并融合各类数据特征,精确预测门尼系数。针对时间序列变量,模型引入有向图的概念,提出相对位置感知层与相对多头注意力机制,充分地捕捉时序依赖特征;针对静态协变量,模型引入门控线性单元并提出了静态特征富集模块,提取有效静态特征,最终将时序依赖特征与有效静态特征融合并输出预测值。实验利用大型橡胶轮胎企业的20万条实际采样样本测试了模型的预测性能,通过对照实验、消融分析以及参数灵敏度分析论证了模型设计的合理性。

    基于联邦学习的聚酯纤维酯化过程温度预测研究
    王绍吉, 郝矿荣, 陈磊
    化工学报. 2025, 76(1):  283-295.  doi:10.11949/0438-1157.20240689
    摘要 ( 36 )   HTML ( 0 )   PDF (4915KB) ( 225 )  
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    在聚酯纤维生产过程中,酯化温度的精确控制至关重要。然而,由于生产设备和工艺参数的差异,传统预测方法难以满足个性化需求,且数据共享过程中存在隐私泄露和通信压力问题。提出了一种基于联邦学习的个性化自适应酯化温度时间序列预测算法。采用联合预测机制为每个客户端分配私有和共享模型,设置自适应阶段根据客户端数据分布智能调整模型参数,并学习客户端独有的联合预测权重,实现个性化预测输出。采用贝叶斯优化算法解决高维复杂和资源限制问题,快速高效地得到了最佳超参数组合。在三家聚酯纤维生产厂家的真实数据集上的广泛实验结果表明,算法在五种预测模型下均取得了最佳预测性能,有效提高了酯化温度预测的准确性。

    表面与界面工程
    超椭圆织构浮动坝箔片端面气膜密封动态性能分析与优化
    张俊杰, 陈源, 李运堂, 李孝禄, 王冰清, 彭旭东
    化工学报. 2025, 76(1):  296-310.  doi:10.11949/0438-1157.20240657
    摘要 ( 42 )   HTML ( 1 )   PDF (7166KB) ( 9 )  
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    为提高弹性箔片端面气膜密封(CFFGS)在动态运行过程中的开启性和密封性并降低箔片安装精度要求,提出一种新型超椭圆织构浮动坝箔片端面气膜密封(SHFSD-CFFGS)结构。基于气体润滑和动力学理论,建立SHFSD-CFFGS气弹耦合动力学模型并采用直接数值模拟法求解,对比分析SHFSD-CFFGS与无织构CFFGS的动态性能表现,揭示超椭圆型孔织构对提升密封动态性能的作用机理,并以提高SHFSD-CFFGS动态平均开启力、减小动态平均泄漏率为目标,开展超椭圆织构结构参数和力学结构参数的优化设计。结果表明:SHFSD-CFFGS箔片斜坡区和浮动坝区的超椭圆型孔织构能产生二次动压效应和上游泵送效应,有助于密封开启性和密封性的提升;在本文工况条件下,当浮动坝区超椭圆系数n2取1、内外侧型孔倾角ϕ1ϕ2均取20°~40°、织构深度Td2取4~6 μm、方向因子γ取1.75~2.25、浮动坝区柔度系数α2取5×10-5~1×10-4、静环质量ms取0.1~0.2 kg、弹簧刚度ks取9×107~1×108 N·m-1、辅助密封圈阻尼cz取9×103~1×104 N·s·m-1时,SHFSD-CFFGS具有较优的综合动态性能。

    高速涡轮泵动静压混合式气体隔离密封扰动性能
    李双喜, 刘安, 刘志远, 张江腾, 李世聪
    化工学报. 2025, 76(1):  311-323.  doi:10.11949/0438-1157.20240760
    摘要 ( 41 )   HTML ( 1 )   PDF (5058KB) ( 5 )  
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    隔离密封对高速涡轮泵燃料密封极为重要,但其在工作时存在供气压力波动、外界振动强烈等问题,会严重影响密封性能。对动静压隔离密封气膜扰动工况,基于有限元数值分析方法建立了动态变化扰动分析模型,采用Fluent动网格技术和MATLAB求解端面气膜扰动刚度及扰动阻尼,对比静压式与动静压混合式气体隔离密封的扰动性能,讨论气膜厚度、工作压力及扰动幅值等参数对扰动性能的影响,得到其变化规律,并试验验证了动静压密封的抗扰动性能。结果表明:扰动频率的增加使得扰动刚度整体呈现先减小后增大的趋势,扰动阻尼随扰动频率的增加迅速降低,在10~100 Hz时逐渐趋于平稳。供气压力与扰动刚度、扰动阻尼呈正相关。工作转速增大,扰动刚度在低频段增大、在中高频段减小,扰动阻尼全频减小。扰动幅值增大,扰动刚度在中低频段几乎不变、在高频段减小,扰动阻尼略有增大。工作膜厚与扰动刚度、扰动阻尼呈负相关。动静压式混合密封有效提升了密封装置中低频下的稳定性能,避免了密封处于低压、低转速时抗扰动能力不足的问题。

    新型柔性坝箔片端面气膜密封变形协调分析及性能智能优化
    李雨诗, 陈源, 李运堂, 彭旭东, 王冰清, 李孝禄
    化工学报. 2025, 76(1):  324-334.  doi:10.11949/0438-1157.20240748
    摘要 ( 37 )   HTML ( 0 )   PDF (4479KB) ( 190 )  
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    提出了一种具有柔性密封坝的新型箔片端面气膜密封结构,基于气体润滑和弹性力学相关理论建立新型柔性坝箔片端面气膜密封气弹耦合润滑理论模型,分析密封端面气膜压力和变形分布规律,探究密封运行机理,研究工况参数、端面结构参数对密封性能的影响,采用拉丁超立方抽样法对关键影响因子随机取样,构建MLP神经网络-遗传算法优化模型,获得了满足目标函数的参数优化范围。结果表明:新型柔性坝箔片端面气膜密封可通过密封坝的变形协调作用进一步提高自适应运行能力;柔性密封坝各扇形平箔片之间间隙会使密封泄漏有一定增大,但因间隙形成的流体动压效应有利于密封端面开启;MLP神经网络-遗传算法优化模型可以准确预测密封性能并有效提高多参数多目标条件下的优化精度和效率。

    能源和环境工程
    微混燃烧器中微管结构对氢燃料掺混效果与燃烧性能影响
    邓志诚, 杨欢, 王斯民, 王家瑞
    化工学报. 2025, 76(1):  335-347.  doi:10.11949/0438-1157.20240563
    摘要 ( 65 )   HTML ( 2 )   PDF (5493KB) ( 26 )  
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    氢燃料由于密度小、绝热燃烧温度高,造成了燃烧室内燃空掺混困难和局部热力型NO x 过高等问题。基于GRI-Mech 3.0机理,结合FGM燃烧模型对纯氢燃烧开展了数值模拟,考虑了当量比、微管空气管径、燃料管径、扰流结构对燃空混合特性和燃烧性能的影响。研究结果表明,空气管径的增大不利于燃空的充分混合,当量比为0.4的贫燃状态下,空气管径扩大三倍后NO排放量提高了13倍;燃料管径从0.20 mm增大至0.65 mm后,导致各当量比下氢气射流深度均降低30%以上,燃空混合效果变差,锚定火焰转变为抬升火焰;当量比的增大会使火焰温度升高,削弱了小空气管径或小燃料管径下NO x 排放的控制效果;扰流结构强化了燃料与空气的预混过程,提高了燃烧室温度均匀度,降低了NO x 的生成,且采用结构B时混合优化效果与基础燃烧特征更佳。

    响应面法优化Fe0/H2O2体系降解染料废水的工艺条件及机理
    贾艳萍, 马艳菊, 管文昕, 杨彬, 张健, 张兰河
    化工学报. 2025, 76(1):  348-362.  doi:10.11949/0438-1157.20240492
    摘要 ( 39 )   HTML ( 1 )   PDF (6990KB) ( 9 )  
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    染料废水具有色度大、成分复杂、生物毒性强和难降解的特点。Fe0/H2O2体系氧化能力强、反应快速高效、成本低廉,可有效去除染料废水中的难降解污染物。采用Fe0/H2O2工艺处理染料废水,利用响应面法优化工艺运行条件,通过电子顺磁共振波谱仪(EPR)检测活性自由基,采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和紫外-可见光谱(UV-Vis)分析染料废水处理前后有机物成分的变化,考察染料废水中结晶紫、藏红T、TOC、COD和色度的去除率变化,探究染料废水的降解动力学和降解机理。结果表明:在初始pH为3、Fe0浓度为0.3 g/L、H2O2投加量为20 ml/L的条件下,利用响应面法预测结晶紫去除率为97.94%,与实测值仅相差0.36%(<2%);藏红T去除率为77.31%,与实测值仅相差1.3%(<2%)。由动力学分析可知:结晶紫、藏红T、COD和色度的降解过程符合BMG动力学模型,相关系数大于0.98,结晶紫的初始降解速率最快。由EPR分析可知:·OH为Fe0/H2O2降解染料废水的主要活性物种;通过FT-IR和UV-Vis检测分析可知:Fe0/H2O2工艺对结晶紫和藏红T的去除效果最好,染料分子被氧化成分子量小的中间体或小分子物质;由气相色谱-质谱(GC-MS)分析可知:结晶紫与藏红T分子结构被·OH破坏,随着反应的进行产生的中间产物逐渐被降解,最终分解为CO2H2O

    纳米氧化铁对纤维素化学链气化的分子反应机理
    张思文, 顾海明, 赵善辉
    化工学报. 2025, 76(1):  363-373.  doi:10.11949/0438-1157.20240986
    摘要 ( 70 )   HTML ( 3 )   PDF (6216KB) ( 169 )  
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    采用实验与分子模拟相结合的方法,对纳米氧化铁颗粒作用下的纤维素的化学链气化过程进行研究。热重实验结果表明,氧化铁能够加速纤维素的热分解,同时使得热失重速率峰值温度降低。分子动力学模拟结果表明纳米氧化铁颗粒的存在使得纤维素解聚温度降低,同时,氧化铁载氧体的原位供氧加强了焦油和焦炭的转化。当模拟温度达到3000 K时,固体焦炭完全转化,焦油和气体的产率分别为9.49%(质量分数)和91.28%(质量分数)。单组分产物结果表明,纳米氧化铁载氧体抑制了焦油的生成,同时促进了CO和H2O的生成。径向分布函数结果表明,高温下,纳米氧化铁颗粒中氧原子与铁原子容易发生分离,晶格氧倾向于向颗粒表面迁移,促进原位供氧。

    工作温度对PEMFC水分布、质子传输及性能影响分析
    韩启沃, 刘永峰, 裴普成, 张璐, 姚圣卓
    化工学报. 2025, 76(1):  374-384.  doi:10.11949/0438-1157.20240690
    摘要 ( 86 )   HTML ( 5 )   PDF (6040KB) ( 23 )  
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    工作温度直接影响质子交换膜燃料电池(PEMFC)的膜态水含量和功率密度,决定了膜的质子传输效率。为研究工作温度对PEMFC质子传输效率及性能的影响,提出了膜质子传输(membrane proton transport,MPT)模型。该模型考虑了工作温度变化对膜态水含量的影响,推导了输出电压计算公式,并将MPT模型耦合进COMSOL进行了多物理场计算。搭建了燃料电池测试系统,在进气相对湿度100%,工作温度为50、60和70℃下进行了实验和数值仿真,基于MPT模型计算了输出电压,分析了工作温度变化对跨膜水通量、膜态水含量和质子电导率的影响。结果表明:工作温度为70℃时,MPT模型与实验值的最大相对误差为8.41%;在电流密度0~800 mA/cm2范围内,相对误差为0.12%~2.52%。相同进气口压力、进气相对湿度和进气流量下,随着工作温度升高,跨膜水通量增加,膜态水含量降低且分布更均匀,PEM的湿润程度更高,质子电导率升高。在电流密度0~650 mA/cm2范围内70℃的输出电压低于50℃,在电流密度650~1300mA/cm2范围内高于50℃和60℃。随着电流密度升高,跨膜水通量增加,膜态水含量分布更均匀,部分工况下质子电导率升高。当工作温度为70℃时,PEMFC的功率密度最大,为399.73 mW/cm2

    磁铁矿球磨零价铁增效去除水中亚硒酸盐的反应机制
    钱珺瑶, 王承泽, 张晋华, 刘华, 刘昭睿, 李锦祥
    化工学报. 2025, 76(1):  385-393.  doi:10.11949/0438-1157.20240812
    摘要 ( 52 )   HTML ( 1 )   PDF (4503KB) ( 282 )  
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    为增强零价铁(ZVI)去除水中亚硒酸盐[Se(Ⅳ)]的性能,提出了磁铁矿(Fe3O4)球磨掺杂ZVI(BF-ZVI)的改性方法。研究结果表明,溶液初始pH为4.0~8.0,BF-ZVI去除Se(Ⅳ)的反应速率是球磨ZVI(B-ZVI)的1.3~3.1倍;通过建立BF-ZVI体系中铁活性物种与其除Se(Ⅳ)间的相关性分析,明晰了游离态亚铁、结构态亚铁及三价铁在BF-ZVI除 Se(Ⅳ)过程中的关键作用;基于XPS和电化学阻抗表征结果,进一步阐明了球磨作用协同Fe3O4能够介导内核铁电子转移,进而实现ZVI对Se(Ⅳ)的增效还原除污。

    过程安全
    催化涂层CeO2-ZrO2提高平板式燃烧器火焰稳定性研究
    李凡, 尹艳君, 徐俊超, 蒋利桥, 汪小憨, 楚化强
    化工学报. 2025, 76(1):  394-404.  doi:10.11949/0438-1157.20240710
    摘要 ( 55 )   HTML ( 2 )   PDF (5497KB) ( 300 )  
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    基于具有优异氧离子传输性能的CeO2-ZrO2涂层材料调控火焰与壁面相互作用是实现强化稳燃的一种新策略。利用平面激光诱导荧光技术研究了催化涂层CeO2-ZrO2和普通不锈钢(STS304)壁面对平板式燃烧器内化学当量比的甲烷/空气预混火焰性能的影响,获取了火焰形态变化特征、熄火特性以及OH自由基分布规律。研究结果表明,CeO2-ZrO2涂层的热-化学效应对火焰高度的影响与壁温和通道间距条件相关。该催化涂层干预下的熄火间距随壁温升高呈单调下降趋势;相比于STS304壁面,高壁温条件下火焰核心区OH基最高荧光强度值明显增长,显示出燃烧强度的大幅提升。对于通道间距为4 mm、壁温为700℃工况,不同壁面材料对应的近壁OH基浓度由高到低依次为:CeO2-ZrO2涂层>惰性STS304>活性STS304,这与温度补偿的化学作用因子(表征气固界面上自由基吸附失活程度)顺序恰好相反,表明催化活性CeO2-ZrO2涂层的使用能够大大减少近壁区域的自由基化学湮灭数量,对强化燃烧具有一定促进作用。

    振动作用对不同水含量现场混装乳化炸药基质稳定性的影响
    刘锋, 毕如洁, 汪全, 匡照, 孟祥帅, 黄国强
    化工学报. 2025, 76(1):  405-415.  doi:10.11949/0438-1157.20240702
    摘要 ( 37 )   HTML ( 0 )   PDF (3333KB) ( 301 )  
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    为研究振动作用对不同水含量现场混装乳化炸药基质稳定性的影响,通过使用调速振荡器模拟基质试样在运输过程中可能经历的振动和颠簸条件,测试受振动前后基质试样的微观结构、硝酸铵析出量、内相粒径和黏度变化。实验结果表明:随着水含量由16%增长至20%,乳化炸药基质内相粒径由6.431 μm减小至4.904 μm,乳化炸药基质的抗振动性能呈现先改善后削弱的变化趋势。水含量20%的试样在4个振动周期后出现严重的析晶破乳现象,8个周期后析晶量增大9.72倍,黏度增长161%,抗振动性能最差;水含量18%的试样在4个周期后仍保持较为完整的W/O型结构,8个周期后析晶量增大6.71倍,黏度增长144%,抗振动性能最佳。水含量过高的基质更易受振动作用影响而破乳析晶,当水含量为18%时,该配方制备的现场混装乳化炸药黏度满足泵送要求,在振动作用影响下的析晶量、黏度变化率最小,抗振动能力最优,稳定性最佳。

    致谢
    化工学报. 2025, 76(1):  418-420. 
    摘要 ( 4 )   HTML ( 0 )   PDF (355KB) ( 2 )  
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