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2019年 第70卷 第5期 刊出日期:2019-05-05
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    本期封面、广告页、中英文目次表
    化工学报. 2019, 70(5):  0-0. 
    摘要 ( 390 )   PDF (65461KB) ( 211 )  
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    热力学
    γ-巯丙基三乙氧基硅烷水解程度对纳米二氧化硅接枝机理影响的DFT研究
    尚志新, 张香兰
    化工学报. 2019, 70(5):  1663-1673.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180940
    摘要 ( 795 )   HTML ( 37 )   PDF (6552KB) ( 294 )  
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    为探索γ-巯丙基三乙氧基硅烷(MPTS)水解程度对纳米二氧化硅接枝机理的影响,采用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学方法,选择合适的泛函和合理的模型,系统研究了MPTS及其不同水解程度产物的反应活性及与纳米二氧化硅的接枝机理,为纳米二氧化硅改性工艺优化及改性效果的提升提供重要理论基础。结果表明:经数据对比确定GGA-PBE泛函优化后的纳米二氧化硅团簇模型为最合理模型。二氧化硅表面硅羟基中的氧原子为亲核活性中心,氢原子为亲电活性中心,MPTS及其水解产物中氧原子为亲核活性中心,硅原子为亲电活性中心。水解引起LUMO轨道向硅原子偏移,硅原子亲电指数提高,而HOMO轨道向氧原子偏移,氧原子的亲核指数提高,引起MPTS水解产物更容易受到二氧化硅表面硅羟基攻击,进而提高了接枝反应活性。MPTS的水解降低了接枝反应的活化能,不同水解程度产物接枝反应活化能(E a)顺序为M0>M3>M1>M2(M0、M1、M2和M3分别表示MPTS及其一级、二级和三级水解产物),接枝反应属于SN2亲核取代,且为放热反应。M0、M1和M2都是通过脱醇机理发生接枝反应,空间位阻效应和偶联剂中心硅原子的亲电性能为反应主要控制因素,而M3是通过脱水机理发生接枝反应。

    有机相变乳液中HCFC–141b水合物生成及稳定性
    周麟晨, 孙志高, 陆玲, 王赛, 李娟, 李翠敏
    化工学报. 2019, 70(5):  1674-1681.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181289
    摘要 ( 473 )   HTML ( 10 )   PDF (733KB) ( 136 )  
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    为了促进水合物形成,在HCFC–141b、有机相变材料(正癸酸和十二醇)和水体系中添加表面活性剂Tween 80和Span 80作为乳化剂,采用高速搅拌的方法制备了有机相变材料-表面活性剂-制冷剂-水乳液体系,增大水分子与制冷剂的接触面积。实验研究了静态条件下有机相变材料和表面活性剂添加量对水合物形成的影响。研究结果表明添加乳化剂可以有效提高水合物的蓄冷量,减少水合物形成诱导时间,降低水合物生成的随机性;温度越低,水合物促进效果越好。水合物生成/分解循环实验表明,添加Tween 80的乳液体系的稳定性好,有机相变乳液提高了水合物生成/分解循环过程的稳定性。

    流体力学与传递现象
    基于EMMS介尺度模型的双分散鼓泡流化床的模拟
    佟颖, Ahmad Nouman, 鲁波娜, 王维
    化工学报. 2019, 70(5):  1682-1692.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20190016
    摘要 ( 621 )   HTML ( 18 )   PDF (1357KB) ( 337 )  
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    双分散气固鼓泡流化床中颗粒通常具有不同粒径或密度,导致产生颗粒偏析等现象,影响传递和反应行为。颗粒分离和混合与气泡运动密不可分,其中相间曳力起关键作用。最近Ahmad等提出了一种基于气泡结构的双分散介尺度曳力模型,能成功预测双分散鼓泡流化床的床层膨胀系数。本研究耦合该曳力模型与连续介质方法,模拟了两种不同的双分散鼓泡流化床,通过分析不同流化状态下的气泡运动、颗粒浓度比的轴向分布等参数,进一步检验模型的适用性。研究表明,当双分散颗粒处于完全流化状态时,耦合双分散介尺度曳力模型可合理预测不同颗粒的分离现象;而其处于过渡流化状态时,新曳力模型和传统模型均无法获得合理结果,此时调节固固曳力可改进模拟结果。

    刚柔组合桨强化粉煤灰酸浸搅拌槽内固液混沌混合
    熊黠, 刘作华, 谷德银, 邱发成, 王靓, 陶长元, 王运东
    化工学报. 2019, 70(5):  1693-1701.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181179
    摘要 ( 490 )   HTML ( 7 )   PDF (1569KB) ( 224 )  
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    传统粉煤灰提铝工艺中酸浸搅拌槽均采用刚性搅拌桨。因刚性桨卷吸能力有限,导致固体颗粒易沉槽、流体混沌混合效率低。提出刚柔组合桨强化酸浸搅拌槽中固液混沌混合行为。实验基于固含率为30%的粉煤灰-自来水体系,研究了刚柔组合酸浸搅拌槽内混沌混合特性及能量耗散规律。采用扭矩传感器采集扭矩时间序列信号,借助Matlab软件编译计算混合过程中最大Lyapunov指数和多尺度熵等混沌特性参数,以单位体积功耗表征搅拌反应器的功率特性。实验考察了搅拌桨安装离底高度、柔性片长度、柔性片宽度等因素对酸浸槽内粉煤灰混沌混合的影响,对比了刚性桨与刚柔组合桨体系的能耗差异。研究结果表明:刚柔组合桨通过柔性片的作用,能增大搅拌桨的卷吸力,进而减少固体颗粒沉槽现象,促进全槽混沌混合;在最优化条件(120 r/min,搅拌桨安装离底高度为T/4,柔性片长度为1.2H 1、柔性片宽度为D/8)下,体系最大Lyapunov指数达到最大值0.0645,各尺度下的MSE均比其他条件更大,表明刚柔组合桨能够通过柔性片的多体运动,强化体系混沌混合,均化体系能量分布;刚性桨与刚柔组合桨的单位体积功耗随着转速的增加呈现指数规律增长。

    coarse-grained CFD-DEM方法在不同流态流化床中的模拟验证
    林俊杰, 罗坤, 王帅, 胡陈枢, 樊建人
    化工学报. 2019, 70(5):  1702-1712.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180962
    摘要 ( 939 )   HTML ( 23 )   PDF (2883KB) ( 411 )  
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    传统CFD-DEM方法的计算量随着系统内颗粒数目的增加而显著增加,coarse-grained CFD-DEM(粗颗粒)方法将若干个真实颗粒打包成虚拟颗粒从而显著减小系统计算量。在coarse-grained CFD-DEM方法进行应用之前,对其进行广泛的验证是有必要的。采用coarse-grained CFD-DEM方法模拟得到不同流态流化床的气固流动特征(固含率、压降、颗粒速度等),与传统CFD-DEM和实验测量吻合较好。另外,系统的计算效率随着粗颗粒放大系数的增加显著提升。研究表明,粗颗粒方法能够以较小的计算精度损失而使计算速度大幅提升,能够适用于大尺度稠密气固流动系统的模拟。

    新型蜂巢式液冷动力电池模块传热特性研究
    冯能莲, 马瑞锦, 陈龙科, 董士康, 王小凤, 张星宇
    化工学报. 2019, 70(5):  1713-1722.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181269
    摘要 ( 517 )   HTML ( 15 )   PDF (1340KB) ( 291 )  
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    为了维持动力电池的性能、延长其使用寿命,应使电池模块工作过程中的温度和温差维持在适宜的范围之内。为此,提出一种新型蜂巢式液冷动力电池模块,该结构内部设有进/出口导流板且电池呈蜂巢式分布,冷却液体与电池呈360°间接接触,极大强化了换热效果。在单体电池热特性数值模拟与试验验证的基础上,通过计算流体力学平台建立新型蜂巢式液冷电池模块模型,研究了电池模块的热行为,分析了冷却液流量、冷却液温度对电池模块传热性能的影响。结果表明:(1)增加冷却液流量可显著降低电池模块最高温度,改善温度均匀性,当冷却液流量增加到1.5 L/min之后,电池模块最高温度及最大温差趋于稳定;(2)冷却液温度的降低可显著降低电池模块中最高温度,但在一定程度上恶化了模块中的温度均匀性;(3)冷却液流量和温度对电池模块的加热特性影响显著。因此,采用液冷方式是必要的。

    蒸发器换热过程对ORC系统混合工质选择和运行工况的影响
    陈玉婷, 徐燕燕, 王磊, 叶爽, 黄伟光
    化工学报. 2019, 70(5):  1723-1733.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181238
    摘要 ( 560 )   HTML ( 8 )   PDF (1289KB) ( 157 )  
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    在有机朗肯循环(ORC)系统其他部件的效率均相同的条件下,蒸发器的换热量越大,不可逆损失越小,系统的做功潜力就越大。由于混合工质的相变温度滑移与热源的温度变化具有较好的“匹配性”,采用混合工质为循环工质,并使用流耗散率来描述混合工质与热源流体换热过程中的不可逆损失。结合 T-Q 图来分析蒸发器中混合工质与热源流体换热过程,发现混合工质与热源流体换热曲线围成的面积为流耗散率,并且分别得出了蒸发器换热量最大与不可逆损失最小的条件,以此指导系统最佳混合工质和运行条件的选择。针对确定的热源条件,在蒸发器换热量达到最大的条件下,以不可逆损失最小为目标,建立了基于蒸发器性能的系统最佳混合工质和运行条件的选择方法。采用参考文献中热源条件,筛选出最佳混合工质为R600a/R134a(0.2/0.8),在最佳蒸发器出口温度为365.75 K的运行条件下,换热量是文献中最佳混合工质的3.3倍,在系统其他部件的参数选择均相同的条件下,系统的净输出功率是文献中最佳混合工质的2.4倍。

    水平管路水环输送稠油减阻模拟实验
    吴君强, 蒋文明, 杜仕林, 刘杨
    化工学报. 2019, 70(5):  1734-1741.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181285
    摘要 ( 543 )   HTML ( 7 )   PDF (1475KB) ( 211 )  
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    随着石油开采的增加,黏度较大的稠油输送受到越来越多的关注。基于自主设计的两相流水环输送稠油实验系统,模拟并开展了水环输送稠油实验。拍摄了水环发生器在不同间隙尺寸下的流动流型,分析了不同实验条件下的水环输送稠油减阻效果。结果表明:水环输送可以大大降低管道输送过程中压降;结合实验和模拟,水环发生器间隙尺寸在0.9~1.4 mm时,水环的减阻效果最好;流速增加会增大单位管道上的压降,降低水环输送的减阻效果。

    湿法磷酸固-液体系混沌混合与浸出强化行为
    李兵, 杨义, 刘作华, 陶长元, 谷德银, 许传林, 王运东
    化工学报. 2019, 70(5):  1742-1749.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181253
    摘要 ( 562 )   HTML ( 7 )   PDF (1317KB) ( 235 )  
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    湿法磷酸浸出过程中,传统刚性搅拌桨的作用方式主要是剪切作用,容易形成对称性流场结构,降低搅拌效率。实验考察了桨叶类型、离底高度、搅拌速度、柔性钢丝绳长度、柔性钢丝直径对磷矿浸出率及最大Lyapunov指数(LLE)的影响。实验结果表明:刚柔组合桨通过刚-柔-流的耦合作用,改善流场的结构,提高了流体混沌混合效果。当搅拌转速225 r/min,浸出时间120 min,离底高度h=T/4,柔性钢丝绳直径d= 0.42r,柔性钢丝绳长度L=1.3T时,刚柔组合桨的最大Lyapunov指数达到0.09071,磷矿浸出率提高了10.8%。另外,在相同的功耗(P v=9890 W/m3)条件下,刚柔组合桨使反应器内的悬浮均匀度和渣中磷含量分别降低了40.8%和17.67%,有效地改善了晶体的形貌,提高了磷石膏的过滤性能,强化了颗粒的混合与浸出。

    并联双U形桩基埋管换热器热-力学特征的数值仿真研究
    张爽, 赵蕾, 高林, 刘华
    化工学报. 2019, 70(5):  1750-1760.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181470
    摘要 ( 368 )   HTML ( 7 )   PDF (1426KB) ( 162 )  
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    桩基埋管换热器(能量桩)作为土壤源热泵的末端换热装置同时需承担常规桩基功能。因此,除其换热性能应满足空调供暖负荷需求之外,其间歇交替从周围土壤取、放热所引起的桩基应力变化亦不应危及上部建筑结构的稳定性。为了深刻揭示能量桩的热-力学特征,联合使用Comsol和Abaqus软件建立了并联双U形桩基埋管换热器的三维动态数值仿真模型,利用现场实测结果验证了仿真结果的正确性,分析了桩基内部的动态温度分布、轴力分布以及桩身位移状况;进一步探究了四种不同桩基长径比、流速情况下的双U形埋管以及三种不同埋管形式的桩基换热器的换热性能和力学特征,揭示了出口水温和单位桩深换热量等动态换热性能以及桩身轴力和桩顶位移等力学性能参数的时变特性。结果表明埋管形式和桩基长径比对桩基埋管换热器换热和力学性能的影响较显著,流速的影响较弱;长径比和流速越大,埋管的换热能力越大,但进、出口水温温差也越大,由温度变化所引起的附加桩身轴力、桩顶位移以及侧摩阻力也相应增大。

    太阳能热水相变炕体蓄放热性能及影响因素
    李文玉, 孙亮亮, 袁艳平, 曹晓玲, 向波
    化工学报. 2019, 70(5):  1761-1771.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181199
    摘要 ( 571 )   HTML ( 3 )   PDF (1210KB) ( 173 )  
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    提出一种太阳能热水相变蓄热炕的新型供暖系统,系统无须设置水箱,仅使用炕板与相变材料作为蓄热装置,可有效提高供暖效率。基于Fluent数值模拟平台,建立相变炕的二维非稳态传热模型,研究相变炕的蓄放热性能,并与混凝土炕的热性能进行对比;还分析了相变材料的相变温度和潜热对相变炕蓄放热性能的影响。结果表明,在设定工况下,与混凝土炕相比,上炕面的日间与夜间稳定温度分别提高2℃和4℃,上炕面最大温差由3.7℃降至0.8℃,全天得热量提高了66.36%。因此,相变炕具有上炕面温度较高、温度分布均匀、得热量大以及保温性能好等优点;提高相变温度,炕体得热量会有所减少,但对提升上炕面温度作用显著;增大相变潜热,可以显著提高炕体得热量,但对提升上炕面温度作用不明显。

    紧凑通道内CO2/润滑油混合物沸腾换热特性研究
    杨俊兰, 宁淑英
    化工学报. 2019, 70(5):  1772-1778.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181442
    摘要 ( 444 )   HTML ( 2 )   PDF (659KB) ( 117 )  
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    为了测试润滑油对二氧化碳流动沸腾换热特性的影响,对外径6 mm、内径4 mm紧凑通道内的CO2/润滑油混合物的换热进行实验研究。实验工况为质量流量2.74~5.61 kg·h-1,饱和温度-4~8℃,热通量3.2~5 kW·m-2,油浓度0~6%。结果表明:润滑油浓度越大,CO2的局部传热系数越小;含1.5%油浓度相对于无油工况下平均传热系数下降了约42.4%; 传热系数随热通量、饱和温度的升高而增加,干涸后随着质量流量的增加传热系数增加;干涸随油浓度的增加、热通量的减小、饱和温度的升高、质量流量的增加而延迟;干涸特性对传热系数有显著影响,干涸阶段占整个换热过程的35.4%。

    高热流低流速条件下超临界CO2在小圆管内的对流传热特性
    颜建国, 朱凤岭, 郭鹏程, 罗兴锜
    化工学报. 2019, 70(5):  1779-1787.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181440
    摘要 ( 478 )   HTML ( 10 )   PDF (969KB) ( 493 )  
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    为获取高热流、低流速条件下超临界CO2的传热规律,开展了超临界CO2在内径2 mm水平小圆管内对流传热试验研究,并重点探讨了变物性、浮升力和热加速等效应对传热过程的影响。试验参数范围:系统压力7.6~8.4 MPa,质量流速400~500 kg/(m2?s),热通量0~200 kW/m2,流体温度20~60℃,Reynolds数1.2×104~4.3×104。分别采用Gr/Re 2Kv作为浮升力效应和热加速效应的判别因子。结果显示,在高热流低流速工况下,浮升力效应显著(Gr/Re 2 > 10-3),同一个截面处的上壁面传热系数始终小于下壁面传热系数。浮升力效应是高热流低流速工况下传热恶化的主要诱发因素。试验中热加速因子较小(Kv < 8.5×10-7),其效应可以忽略。将试验数据与典型的传热经验关联式作对比,结果表明Liao-Zhao关联式的计算结果与试验结果最吻合。

    催化、动力学与反应器
    钙催化苯酚反应的分子动力学模拟
    洪迪昆, 操政, 杨昌敏, 刘亮, 郭欣
    化工学报. 2019, 70(5):  1788-1794.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181058
    摘要 ( 512 )   HTML ( 19 )   PDF (979KB) ( 298 )  
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    钙催化煤热解焦油二次反应的过程较为复杂,通过实验研究手段难以深入探究其机理。采用基于反应力场的分子动力学模拟方法研究了钙对焦油模型化合物苯酚反应的影响。结果表明,钙提高了苯酚的反应速率,促进了苯酚向气体产物、重质焦油和焦炭产物转化。在较低温度下,没有发现与气体产物键结的钙,钙主要迁移转化到重质焦油和焦炭产物中,促进了苯酚的缩聚反应。在较高温度下,有大量的钙与气体产物键结,促进了苯酚的裂解反应,提高了H2的生成量,但对CO的生成几乎没有影响。根据一级反应动力学模型,钙对苯酚裂解反应的活化能影响较小,但显著降低了苯酚缩聚反应的活化能。

    NTP再生La改性多级孔HZSM-5及催化提质生物油的试验研究
    朱勇晨, 李小华, 张小雷, 胡超, 董文斌, 程静峰, 邵珊珊
    化工学报. 2019, 70(5):  1795-1803.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181525
    摘要 ( 423 )   HTML ( 7 )   PDF (782KB) ( 137 )  
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    以氧气为气源,利用低温等离子体(NTP)喷射系统,在不同温度下对结焦失活的La改性多级孔HZSM-5分子筛进行再生,采用TG、XRD、Py-IR及N2吸附-脱附等测试技术对再生前后催化剂的理化性质进行表征,并利用再生催化剂进行在线催化提质生物油试验。结果表明,再生温度为250℃时,失活La改性多级孔HZSM-5分子筛再生效果最好,去除了97.4%的积炭,其表面结晶度、酸性、比表面积和孔容恢复程度最高。再生温度上升至300℃时,O3分解较多,此时O3分解已经成为积炭氧化分解的限制因素,排气中CO2和CO浓度峰值减小,失活催化剂再生效果有所下降。再生温度为250℃时,再生催化剂催化性能恢复最好,制得的生物油高位热值最大(36.48 MJ/kg),烃类含量最高(40.51%),其理化性质与新鲜催化剂制得的生物油理化性质最接近。

    分离工程
    带有侧线采出回流的部分透热精馏的节能优化
    金靓婕, 白鹏, 郭翔海
    化工学报. 2019, 70(5):  1804-1814.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181449
    摘要 ( 516 )   HTML ( 7 )   PDF (1016KB) ( 219 )  
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    以正丙醇-异丙醇体系为例,研究了带有侧线采出回流的部分透热精馏操作。在该操作中,精馏段侧线采出气相,经塔外冷凝后回流至塔内采出板上方;提馏段某塔板被同轴的夹套式中间再沸器环绕,侧线采出该板处的气相回流至塔内采出板上方。通过单因素分析和响应面法对精馏段和提馏段操作的相关工艺参数分别进行了模拟优化,并对相应操作的热力学性能和分离性能的变化进行了分析。最终优化结果表明:达到规定的分离效果,带有侧线采出回流的部分透热精馏相较于绝热精馏有效能损失降低了26.5%。带有侧线采出回流的部分透热精馏操作通过合理分配能量、降低对热剂和冷剂的品位要求和提高能量利用率,最终达到节能目的。

    基于能量目标的芳烃萃取精馏溶剂评价模型
    汪勤, 张冰剑, 何畅, 陈清林
    化工学报. 2019, 70(5):  1815-1822.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181005
    摘要 ( 501 )   HTML ( 9 )   PDF (2263KB) ( 228 )  
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    以NRTL活度系数模型为基础,利用Aspen Plus对不同单组分萃取剂回收芳烃的萃取精馏装置进行了全流程模拟和工艺操作参数优化。综合考虑各操作变量及其关联,提出了基于局部耦合参数迭代优化的整体协同优化策略,在保证分离要求的条件下,以能耗为目标,对萃取精馏塔(EDC)、溶剂回收塔(ERC)的进料位置、ERC回流比等关键操作参数进行优化,建立过程能耗的物性关联模型。通过分析不同溶剂对芳烃萃取精馏过程能耗和分离效果的影响,提出了基于能耗目标的芳烃萃取精馏溶剂评价模型,结果表明影响芳烃萃取精馏过程能耗的关键物性为溶剂的分子量及常压沸点,所建立的过程能耗关联模型具有较高的关联性,其R 2均大于0.9,可有效指导萃取精馏溶剂选择,为计算机辅助分子设计提供简化的目标函数。

    锥体开缝对水力旋流器固液分离性能的影响
    段继海, 黄帅彪, 高昶, 陈阿强, 黄青山
    化工学报. 2019, 70(5):  1823-1831.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181389
    摘要 ( 465 )   HTML ( 2 )   PDF (716KB) ( 127 )  
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    设计了一种新型锥体切向开缝结构的水力旋流器,并针对锥体开缝长度、位置、数量以及开缝型式对水力旋流器分离性能的影响开展了实验研究。研究结果表明:锥体开缝会使水力旋流器的压降大幅降低;开缝长度由10 mm增大到50 mm的过程中,分离效率呈现先增大后减小的趋势,开缝长度为20 mm时最佳;第二条缝隙的开缝位置由锥体底部向上移动的过程中,分离效率也呈现出先增大后减小的趋势,距底部缝隙80 mm时分离效率最高;保持出口截面积不变,在底部开6 mm长的缝隙,另外在最佳开缝位置处开一条长缝隙时的分离效率最高,且与底部缝隙呈反方向分布是最优的开缝型式,与常规水力旋流器对比,在高流量下其分离效率仅降低了1.48%,但压降降低可达36.84%,节能效果显著,具有重要的应用价值。

    一里坪硫酸镁亚型盐湖钾镁混盐转化-浮选中物相行为
    时历杰, 王敏
    化工学报. 2019, 70(5):  1832-1841.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181286
    摘要 ( 478 )   HTML ( 2 )   PDF (739KB) ( 187 )  
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    加水比例及物相行为研究对硫酸镁亚型盐湖钾镁混盐转化制备软钾镁矾工艺具有重要意义。以柴达木盆地一里坪盐湖钾镁混盐为对象,采用“转化-浮选”法制备钾盐镁矾,研究了钾镁混盐初始及转化产生的物相行为。结果表明,初始物相光卤石、水氯镁石溶解速率最快,分解得到新物相氯化钾。初始物相钾盐镁矾及其转化得到的新物相软钾镁矾,溶解转化速率次之,加水比例高于0.40时,速率趋于平缓。初始物相氯化钠溶解速率始终最低。转化过程中,氯化钾只发生溶解行为,并未与软钾镁矾反应生成新物相硫酸钾。转化实验结果与理论计算结果吻合度高,相对误差低于4%,利用介稳相图理论计算能够指导钾镁混盐转化。同时,正浮选捕收剂对含钾物相的捕收吸附能力强于反浮选,钾的总收率达到66%。

    连续反应-萃取耦合技术制备硫酸羟胺
    彭超, 王榆元, 邓昌爱, 赵方方, 游奎一
    化工学报. 2019, 70(5):  1842-1847.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181446
    摘要 ( 609 )   HTML ( 13 )   PDF (532KB) ( 443 )  
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    以环己酮肟和硫酸为原料,研究连续反应-萃取耦合技术条件下环己酮肟水解制备硫酸羟胺。通过优化连续反应-萃取条件,将水解得到的另一产物环己酮从原有平衡体系分离,突破原反应平衡的限制,极大提高环己酮肟的转化率。结果表明,在以环己烷作为萃取剂,酸肟比1∶1,转速为2000~2500 r/min,硫酸溶液与环己烷等体积比的条件下,反应条件最佳。同时测得当原料从重相进料,通过五级串联逆流反应萃取,90 min反应基本达到平衡,经过四次循环萃取后环己酮肟转化率可达81.90%。

    过程系统工程
    化工过程大范围工况变化的工况迁移控制策略判定
    黄冬, 罗雄麟
    化工学报. 2019, 70(5):  1848-1857.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181306
    摘要 ( 418 )   HTML ( 6 )   PDF (929KB) ( 192 )  
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    化工过程出现大范围的工况变化时,复杂的迁移控制策略会带来一定的操作不确定性,因此需要对控制策略进行选择判定。考虑到直接估计工况变化过程生产指标变化量带来的判定误差,引入了中间变量,提出了基于中间变量的控制策略选择判定方法,并分析给出了构建中间变量的基本准则。进而通过对某实际乙烯精馏塔工况变化过程的仿真研究,说明了中间变量的引入能够很大程度地降低对生产指标的估计误差,验证了基于中间变量的控制策略选择判定方法的可用性。

    乙炔加氢制乙烯浆态床反应器的CFD模拟
    苏武, 石孝刚, 吴迎亚, 高金森, 蓝兴英
    化工学报. 2019, 70(5):  1858-1867.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181245
    摘要 ( 410 )   HTML ( 5 )   PDF (1413KB) ( 242 )  
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    对浆态床反应器中乙炔加氢制乙烯过程进行了模拟研究,采用TFM-PBM耦合方法描述浆态床内气相与浆态相的流动,并耦合乙炔加氢反应动力学建立流动-反应综合模型。通过小试实验对该模型进行验证,并将验证后的模型应用于浆态床中试装置中内构件作用机制与操作条件影响的模拟分析。结果表明,在浆态床反应器放大时,可通过设置竖管内构件,以破碎气泡,抑制气相径向运动,使乙炔加氢过程均匀、充分地进行。乙炔加氢制乙烯过程与气相停留时间和反应温度密切相关,在反应器放大中需严格控制温度,并可通过改变反应器内液位高度实现对气相停留时间的调控,从而可在保证乙炔充分转化的同时获得更高的乙烯选择性。

    基于均匀分布NSGAII算法的污水处理多目标优化控制
    李霏, 杨翠丽, 李文静, 乔俊飞
    化工学报. 2019, 70(5):  1868-1878.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181530
    摘要 ( 438 )   HTML ( 3 )   PDF (1142KB) ( 160 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对污水处理过程控制中能耗过大、出水水质超标严重等问题,提出了一种基于均匀分布的NSGAII(non-dominated sorting genetic algorithm II based on uniform distribution, UDNSGAII)多目标优化智能控制系统。首先,该方法以污水处理能耗和出水水质作为优化目标,建立多目标优化模型。其次,为了获得溶解氧和硝态氮的优化设定值,提高Pareto解的性能,该算法将种群映射到目标函数对应的超平面, 并在该平面上进行聚类以增加解的多样性。此外,加入分布性判断模块和分布性加强模块提高解的分布性。最后,采用比例积分微分(proportional integral derivative, PID)控制器对溶解氧和硝态氮的优化设定值进行底层跟踪控制。为了验证该算法的有效性,采用国际基准的污水处理仿真平台(benchmark simulation model No.1, BSM1)来进行实验。结果显示,所提出的UDNSGAII多目标优化控制方法能够在满足出水水质达标的同时,有效地降低污水处理过程能耗。

    生物化学工程与技术
    模拟胃肠道反应器的参数建立与冷模实验研究
    张文龙, 詹晓北, 陈荦, 郑志永, 朱莉, 李志涛, 高敏杰
    化工学报. 2019, 70(5):  1879-1886.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181488
    摘要 ( 464 )   HTML ( 1 )   PDF (793KB) ( 277 )  
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    体外消化和发酵实验紧密结合才能模拟完整消化道的功能,现有的模拟胃肠消化和大肠发酵的反应器结构各异且不通用,组合多个独立反应器则增加了实验的复杂程度和设备成本。集成了两类反应器的优势特征,开发了一种采用可编程逻辑控制器(PLC)的模拟胃肠道反应器(GSR),模拟了整体的胃肠道动态特征并与体内数据进行了比较。结果表明模拟胃肠道反应器既可准确模拟胃和小肠的蠕动、排空和混合等动态特征,又可提供肠道微生物的发酵环境。尾气排放和收集装置的设计实现了尾气快速排出和尾气体积的准确计量。模拟胃肠道反应器可为体外探索益生元对肠道微生物作用等研究提供帮助。

    聚乙烯亚胺/多巴胺改性氧化硅固定碳酸酐酶
    王彩红, 孙婧, 季书馨, 王燕子, 刘文芳
    化工学报. 2019, 70(5):  1887-1893.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181423
    摘要 ( 601 )   HTML ( 7 )   PDF (749KB) ( 304 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用聚乙烯亚胺(PEI)/多巴胺(DA)共沉积法改性氧化硅,并以此为载体固定化碳酸酐酶(CA)。考察了PEI/DA质量比、沉积时间对沉积率的影响,用傅里叶红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)对改性前后的微球进行了表征;研究了沉积率、载体用量、酶浓度及戊二醛(GA)浓度对固定化酶活回收率的影响;考察了固定化酶的储存稳定性和重复利用性。结果表明,随PEI/DA质量比增加,沉积率先增加后降低,质量比为1∶1时最大;随沉积时间增加,沉积率线性增长,10 h后PEI/DA体系沉积率为单独DA沉积改性的2.66倍,但沉积时间对N元素含量和酶活回收率影响不大;酶固定化时载体用量存在饱和值,CA和GA浓度的最优值分别为0.8 mg/ml和0.1%(质量),此时酶活回收率可达78.8%。在25℃下储存30 d后,固定化酶的保留活性为77.2%,而游离酶只有12%;重复使用10次后,固定化酶仍能保持88.3%的相对活性。

    能源和环境工程
    碱溶透析和酸析处理对碱木质素物化性质和Pb2+去除性能的影响
    赵汝斌, 蔡猛, 庞煜霞
    化工学报. 2019, 70(5):  1894-1903.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181386
    摘要 ( 516 )   HTML ( 3 )   PDF (1430KB) ( 165 )  
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    采用XPS、静态接触角、颗粒表面电荷、扫描电镜、官能团分析等方法来研究碱木质素经过碱溶透析和碱溶酸析处理后的物化性质的差异,探讨碱木质素分子聚集程度对Pb2+去除性能的影响。结果表明,碱溶透析木质素的比表面积是碱溶酸析木质素的4.77倍,碱溶透析样品较酸析样品的表面氧含量高48%、水/木质素薄膜的静态接触角低13°,反映出碱溶透析处理后的木质素比碱溶酸析处理后的木质素分子聚集程度低、分子链疏松、羧基和羟基等含氧官能团裸露程度增加。碱溶透析处理后的木质素与Pb2+的静电作用增强,对Pb2+的去除能力显著提高。Pb2+浓度为100 mg·L-1时,碱溶透析木质素对Pb2+的去除量达136 mg·g-1,去除率为81.8%,且去除性能受体系pH的影响小。与化学改性和表面功能化相比,利用碱溶透析处理以提高木质素对Pb2+的去除性能具有操作简单、无毒、能耗低的优点。

    钠化焙烧转炉钒渣粉体分形生长的演化行为
    谢昭明, 邓容锐, 刘作华, 邓丽, 李千文, 张柱, 殷兆迁, 陶长元
    化工学报. 2019, 70(5):  1904-1912.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181336
    摘要 ( 395 )   HTML ( 3 )   PDF (1752KB) ( 185 )  
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    转炉钒渣焙烧提钒技术效率低,过程涉及化学反应、传递及相变过程,蕴含物相分形生长的动力学行为。对钒渣分形变化规律的研究有助于促进钒的定向转化,进而对工业提钒具有指导意义。根据金相电镜图,使用“周长-面积法”对不同焙烧条件下钒渣粉体分形维数进行计算,得到分形维数变化与物相转化的规律。结果表明,焙烧前硅相、钒相紧密包裹,分形维数数值为1.60~2.00;加入碳酸钠焙烧后尖晶石破坏,钒相逐渐分离,使分形维数小于1.20;随着钠盐加入量的增加,物相分形维数逐渐下降;二次焙烧后,稳定的钒酸钠生成,体系趋于稳定,使得分形维数进一步下降为1.10~1.20。

    高钠煤化学链燃烧特性及煤焦气化反应动力学研究
    闫景春, 沈来宏, 蒋守席, 葛晖骏
    化工学报. 2019, 70(5):  1913-1922.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181394
    摘要 ( 498 )   HTML ( 21 )   PDF (1024KB) ( 211 )  
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    采用连续提取法对新疆准东高钠煤进行萃取处理,制备含有不同存在形式钠元素的准东煤样品,在小型流化床上考察了水溶性钠、醋酸铵溶性钠和稀盐酸溶性钠对于准东煤化学链燃烧特性的影响。结果表明,去除水溶性钠后准东煤化学链燃烧产物中含碳气体相对浓度显著提高,相同时刻碳转化率明显提高。而经过醋酸铵和稀盐酸处理后的准东煤相比未处理的准东煤,其化学链燃烧反应性能显著降低。对四种不同处理程度准东煤焦的等温气化反应进行动力学分析表明,WW-ZDJ与水蒸气的气化反应的活化能最小,HAW-ZDJ的气化反应活化能最大。水溶性钠对于准东煤化学链燃烧过程具有抑制作用,而醋酸铵和稀盐酸溶性的钠在准东煤的化学链燃烧过程中促进作用显著。

    基于化学链燃烧的转炉放散煤气利用研究
    武永健, 罗春欢, 魏琳, 朱探金, 苏庆泉
    化工学报. 2019, 70(5):  1923-1931.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181452
    摘要 ( 412 )   HTML ( 3 )   PDF (844KB) ( 249 )  
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    在固定床反应器和热重分析仪上对浸渍法制备的过渡金属氧化物载氧体MnO2/Al2O3、Fe2O3/Al2O3和CuO/Al2O3与转炉放散煤气中CO的反应特性进行了研究,并结合比表面积分析、脉冲化学吸附和扫描电镜等手段表征了CuO/Al2O3的循环寿命性能。结果表明,在上述三种载氧体中CuO/Al2O3表现出了最佳的反应活性,反应进行2 min时的CO转化率在225℃以上的反应温度下就能达到90%。在350℃、还原反应空速4000 h-1和氧化反应空速159 h-1的条件下,CuO/Al2O3能够保持良好且稳定的CO脱除性能和机械强度,因而具有良好的循环寿命。据此,提出了基于化学链燃烧的转炉放散煤气利用新工艺,本工艺可安全利用间歇排放的转炉放散煤气,并实现对用户的连续供热。

    新型巯基絮凝剂PAM-GSH的合成及除Mn(Ⅱ)性能研究
    张鹏, 王雨露, 丁文杰, 赵文麟
    化工学报. 2019, 70(5):  1932-1941.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181486
    摘要 ( 414 )   HTML ( 5 )   PDF (1024KB) ( 138 )  
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    以聚丙烯酰胺(PAM)为主链骨架,谷胱甘肽(GSH)为接枝单体,依据Mannich反应机理,在甲醛参与下缩合,将GSH接枝到PAM上,合成具有多种配位基团的絮凝剂聚丙烯酰胺-谷胱甘肽(PAM-GSH)。傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电镜与能谱分析(SEM-EDS)和差热热重(TG-DSC)表征结果表明:PAM-GSH是一种巯基官能团化的PAM,形貌褶皱多孔隙,呈网状结构,增强了其吸附和网捕卷扫能力,并且在26~200℃范围,具有良好的热稳定性。混凝实验研究表明:当PAM-GSH投加量为84.48 mg/L、Mn(Ⅱ)浓度为10.0 mg/L、初始浊度为10.40NTU、初始pH为9.0时,对水样中的Mn(Ⅱ)去除效果最优;K(Ⅰ)、Al(Ⅲ)两种阳离子的存在对Mn(Ⅱ)的去除有抑制作用。Zeta电位分析表明:PAM-GSH絮凝机制主要是螯合作用、吸附架桥和网捕卷扫作用。

    Fe2O3对甘氨酸热解特性及氮转化的影响
    魏砾宏, 郭良振, 蒋进元, 刘美佳, 杨天华
    化工学报. 2019, 70(5):  1942-1950.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181390
    摘要 ( 440 )   HTML ( 3 )   PDF (844KB) ( 144 )  
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    选用污泥中典型氨基酸-甘氨酸(Gly)为研究对象,利用差式热值分析-质谱联用技术(DSC-MS)和固定床实验研究了Fe2O3对甘氨酸热解特性、NO x 前驱物生成规律以及氮转化特性的影响。结果表明:热解特性实验中,由于Fe2O3将Gly的第一热失重阶段一分为二,导致其热解过程由2个阶段增至3个;Fe2O3使Gly热解起始温度及气体析出温度降低50℃,并通过促进半焦的二次裂解反应使Gly失重率增加23%。与Fe2O3对Gly热解过程的影响一致,Fe2O3将含N气体析出过程同样分成3个独立的阶段。固定床实验中,在Fe2O3/N=0.5时,Fe2O3最大程度地抑制了NO x 前驱物(NH3和HCN)析出,使其减少30%。由于Fe2O3促进肽脱水缩合、环化和芳香化反应,使得更多P-N、N-5和N-6固定在半焦中,半焦氮残留率增加5%。

    添加剂对催化气化工艺中煤灰结渣性及气化性能影响研究
    毛燕东, 李克忠, 刘雷, 辛峰
    化工学报. 2019, 70(5):  1951-1963.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181359
    摘要 ( 391 )   HTML ( 1 )   PDF (1758KB) ( 480 )  
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    煤催化气化工艺中碱金属催化剂的引入加剧了气化炉的结渣,直接影响了流化床气化炉的正常操作。煤灰的烧结特性是流化床气化炉结渣的主要影响因素之一。通过自制的压差法烧结温度测定实验装置,并结合XRD 等分析表征及Factsage热力学软件模拟计算,考察了不同添加剂对煤灰烧结特性及气化性能的影响,并从矿物学角度探讨了添加剂对煤灰结渣特性及气化工艺的影响。结果表明,添加硅铝系添加剂可提高煤灰的烧结温度;相比硅系添加剂,添加高铝系添加剂对改善煤灰的烧结温度效果更明显;高铝系添加剂可作为一种高效的阻熔剂,但因在气化过程中容易同催化剂反应,导致催化剂催化性能降低,对煤的气化活性及催化剂回收率产生不利影响;添加氧化钙添加剂,煤的灰熔温度及烧结温度均增加,随氧化钙含量增加,灰熔点及烧结温度均升高,且对气化活性及催化剂回收率有良性作用;氧化钙可作为改善煤种结渣性的添加剂用于催化气化工艺中,需根据煤种性质及工艺特点确定适宜的添加量。

    高盐水条件下亚硫酸盐氧化特性实验研究
    马双忱, 范紫瑄, 万忠诚, 陈嘉宁, 张净瑞, 马采妮
    化工学报. 2019, 70(5):  1964-1972.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181237
    摘要 ( 448 )   HTML ( 5 )   PDF (985KB) ( 156 )  
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    在“水十条”背景下,脱硫废水零排放已是大势所趋,利用烟气余热浓缩脱硫废水将脱硫废水减量化引起业内关注。在烟气预浓缩过程中有较少的SO2转移至液相,产生SO3 2-、HSO3 -、SO4 2-。其中亚硫酸盐性质不稳定,会影响后续处理。为探究此过程中高盐水条件下亚硫酸盐的氧化特性,通过氧化还原电位(ORP) 和溶解氧联合监控,对亚硫酸盐的氧化特性进行研究。研究发现:烟气含氧量促进亚硫酸盐氧化;脱硫废水浓缩倍率同ORP值呈正相关,有利于亚硫酸盐的氧化;烟气预浓缩过程中亚硫酸盐氧化情况较好,氧化率可达94.7%,不需要进行强制氧化。此研究对烟气浓缩过程中控制结垢及减少对后续处理的不良影响具有重要的价值。

    乙醇和二甲醚微射流火焰燃烧特性研究
    任帅, 李星, 张京, 汪小憨, 赵黛青
    化工学报. 2019, 70(5):  1973-1980.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20190003
    摘要 ( 501 )   HTML ( 6 )   PDF (2012KB) ( 485 )  
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    采用实验及数值计算研究了乙醇和二甲醚微圆管射流火焰燃烧特性。通过实验观察到不同燃料流速下乙醇和二甲醚火焰都具有四种典型的火焰形态;使用平面激光诱导荧光测试系统获得了微射流火焰的OH基元分布,实验结果表明在较高流速下稳定燃烧的乙醇火焰比二甲醚火焰直径小,且略高于二甲醚火焰;采用考虑详细化学反应机理的数值计算对乙醇和二甲醚火焰进行了数值模拟,计算结果与实验现象吻合较好;利用一维非预混对冲火焰计算进一步研究了这两种燃料的化学反应路径,分析结果表明乙醇和二甲醚火焰的中间产物有显著差异,两种燃料化学反应特性的差异导致了不同的微火焰结构。

    正渗透膜生物反应器运行过程中溶质反渗对微生物群落的影响
    段文松, 李带, 张方芳, 许志恒, 郝敏, 崔嘉吉, 吴安安, 黄观超
    化工学报. 2019, 70(5):  1981-1990.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181106
    摘要 ( 401 )   HTML ( 5 )   PDF (1866KB) ( 154 )  
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    以氯化钠为驱动溶质,采用正渗透膜生物反应器(forward osmosis membrane bioreactor, FOMBR)处理生活污水,考察其在运行过程中溶质反渗对系统内微生物群落造成的影响。稳定运行状态下的第7、14、20天的混合液污泥样品分别称为A1、A2、A3,并对微生物群落物种丰度、群落结构、聚类等进行了分析。结果表明:正渗透膜生物反应器运行20 d内水通量从9.5 L/(m2·h)下降到8.17 L/(m2·h),反向盐通量从29.52 g/(m2·h)增加到35.06 g/(m2·h)。整个运行过程中溶质反渗对微生物群落结构的变化有着一定的影响,3个样品共产生1496个OTUs,各样品间共享的OTUs不尽相同;溶质反渗对3种样品的微生物群落多样性、菌群丰度等影响较小。PCA分析中A2和A3两个样品距离更近,组成更相似,热图聚类分析再次验证A2与A3相似性更高;3个样品斜率较小且非常接近,并且A1和A3两个样品所含物种的丰富程度和均匀程度几乎一样;3个样品的活性污泥群落结构在门、纲、目分类水平上均具有较高的多样性,各分类水平上的菌群丰度存在一定的差异。

    民用解耦燃煤炉中的NO x 和CO同时减排
    韩健, 刘新华, 何京东, 李虹嶙, 张楠
    化工学报. 2019, 70(5):  1991-1998.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181327
    摘要 ( 509 )   HTML ( 9 )   PDF (840KB) ( 394 )  
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    典型民用解耦燃煤炉具有底部连通的两个分别被称为热解室和燃烧室的并列炉膛,煤炭从热解室上部加入,空气通过热解室底部的倾斜炉排引入。结合煤炭燃烧过程中的氮转移路线与解耦炉中的气体循环流动特征,定性分析了民用解耦燃煤炉中的NO x 和CO同时减排机理,并在此基础上对配风和煤种等因素对NO和CO排放的影响进行了定量实验研究。结果表明,民用解耦燃煤炉特有的结构特征和通风方式有利于NO x 和CO的同时减排,解耦炉具与洁净型煤匹配可显著降低综合污染物排放。

    材料化学工程与纳米技术
    低截留分子量聚醚砜超滤膜
    许浩, 顾凯锋, 李韵浩, 周勇, 高从堦
    化工学报. 2019, 70(5):  1999-2006.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181192
    摘要 ( 579 )   HTML ( 18 )   PDF (2192KB) ( 290 )  
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    以聚醚砜(PES)为原料,均苯三甲酸(TMA)为添加剂,采用浸没沉淀相转化法制备聚醚砜超滤基膜,之后将聚乙烯醇(PVA)溶液涂覆在膜表面,经加热交联得到低截留分子量超滤膜。实验结果表明,随着聚乙烯醇浓度升高,截留分子量先减小再增加;随着热处理温度的升高,水通量减少,截留分子量减小。聚乙烯醇质量浓度为0.1%,80℃加热10 min,膜的截留分子量为900,纯水通量为6.10 L/(m2·h)。红外光谱分析证实PVA与TMA反应生成了交联结构。

    2,4-D/CMC接枝物纳米粒子的制备与缓释性能研究
    邱松发, 许斌华, 林冠权, 周新华, 陈铧耀, 周红军
    化工学报. 2019, 70(5):  2007-2015.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20181292
    摘要 ( 490 )   HTML ( 7 )   PDF (1597KB) ( 269 )  
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    以羧甲基纤维素钠(CMC)为基材,甲基丙烯酸甲酯(MMA)和二甲基二烯丙基氯化铵(DMDAAC)为改性单体,通过乳液聚合制备了CMC-g-P(MMA-DMDAAC)共聚物,采用自组装方法负载2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)得到2,4-D/CMC-g-P(MMA-DMDAAC)纳米药物缓释体系。利用傅里叶红外光谱(FTIR)、差示扫描量热法(DSC)、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)、粒度分析仪对其结构和形貌进行表征,并探究其载药性能和缓释性能。结果表明,2,4-D/CMC-g-P(MMA-DMDAAC)载药粒子呈笼状结构,粒度分布为160~425 nm;其载药率随着CMC∶MMA∶DMDAAC的摩尔比增大而提高,最高可达40.8%;其药物累计释放率随CMC∶MMA∶DMDAAC的摩尔比增大而降低,其释放行为符合Weibull模型,遵循Fick扩散机理。

    多孔胺基化氧化石墨烯基材料对CO2的吸附性能研究
    刘亚敏, 彭蕾, 苏凤英, 王湘湘, 黄艺真, 林在春, 喻晓静, 裴义山
    化工学报. 2019, 70(5):  2016-2024.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20190018
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    以乙二胺(EDA)、二乙烯三胺(DETA)、四乙烯五胺(TEPA)、聚乙烯亚胺(PEI)等多胺基化合物为表面改性剂,氧化石墨烯(GO)材料为载体,采用嫁接法辅以超声处理制备了表面胺基功能化多孔吸附材料,用于CO2气体的吸附捕集。所制备的多孔吸附材料孔径约为1.35~4.34 nm,比表面积约为98.032~210.465 m2/g。制备的四种吸附材料中,以PEI功能化吸附材料对CO2的吸附容量最大,70℃下达到了1.5 mmol/g,且经过20次循环吸附/脱附实验后,其CO2吸附量基本不变。吸附过程的吸附等温线线型为Ⅰ型优惠型,另外吸附实验数据与Avrami模型模拟结果符合性较好。