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本期目录
2020年 第71卷 第3期 刊出日期:2020-03-05
    本期封面、广告页、中英文目次表
    化工学报. 2020, 71(3):  0. 
    摘要 ( 281 )   PDF (46799KB) ( 249 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    离子液体在纳米纤维素制备中的应用进展
    陈蓓秋, 林春香, 刘以凡, 吕源财, 刘明华
    化工学报. 2020, 71(3):  903-913.  doi:10.11949/0438-1157.20191157
    摘要 ( 664 )   HTML ( 58 )   PDF (1407KB) ( 362 )  
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    纳米纤维素因其优异的性能和独特的结构在很多领域都受到了关注,其制备和应用已成为相关领域的研究热点。目前纳米纤维素的制备方法众多,但依然面临着较大的挑战。离子液体因其对木质纤维素优良的溶解性能及可回收性,在纳米纤维素制备中展现了较大的潜力。基于此,综述了离子液体在纳米纤维素制备方面的应用进展,重点介绍了离子液体作为预处理手段在纳米纤维素制备方面的应用现状,以及作为溶剂和催化剂直接水解制备纳米纤维素方面的研究进展,并对制备过程中离子液体的回收情况进行了简单概述。

    滴定-凝胶法制备球形水凝胶吸附材料及其在废水处理中的应用
    林帝出, 杨佳薇, 邓玉莹, 戴敏, 郑西来, 彭昌盛
    化工学报. 2020, 71(3):  914-922.  doi:10.11949/0438-1157.20191064
    摘要 ( 591 )   HTML ( 19 )   PDF (986KB) ( 295 )  
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    滴定-凝胶法制备球形水凝胶吸附材料具有3D倒漏斗状微观形貌结构,孔径分布宽泛,对水体中重金属、染料等污染物具有快速响应机制,已被广泛用于水处理过程研究。综述了滴制法制备球形水凝胶吸附材料的主要过程机理、水凝胶具有的特殊形貌结构及其在水处理过程中的应用,分析了球形水凝胶吸附材料在水处理应用过程中存在的问题和局限,并指出了其在水处理领域的应用前景及发展方向。

    超临界流体技术制备生物可降解聚合物/药物纳米微粒研究进展
    詹世平, 丁仕强, 王卫京, 李鸣明, 赵启成
    化工学报. 2020, 71(3):  923-935.  doi:10.11949/0438-1157.20190852
    摘要 ( 441 )   HTML ( 24 )   PDF (1179KB) ( 355 )  
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    生物可降解聚合物/药物纳米微粒在药物靶向递送、有效成分封装和医疗诊断等领域具有突出的优势。超临界流体超细微粒制备技术具有绿色环保、制备方法种类多、粒径易调节和后续分离纯化容易等特点,得到了广泛的研究。为了得到满足使用要求的聚合物/药物纳米微粒,超临界流体制粒技术是有效的手段之一。论述了生物可降解聚合物纳米材料的特点和应用情况,简要介绍了超临界流体及特性,重点介绍了超临界溶液快速膨胀(RESS)、超临界抗溶剂沉淀(SAS)、超临界CO2辅助雾化(SAA)和超临界流体乳液萃取(SFEE)的工艺特点、制备方法、基本原理和研究进展,并对超临界流体技术制备聚合物/药物纳米微粒的发展方向进行了展望。

    黑磷烯稳定性增强研究进展
    刘艳奇, 何路东, 廉培超, 陈鑫智, 梅毅
    化工学报. 2020, 71(3):  936-944.  doi:10.11949/0438-1157.20191234
    摘要 ( 454 )   HTML ( 21 )   PDF (1790KB) ( 309 )  
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    黑磷烯是一种新型的二维材料,具有高的载流子迁移率,可调节的直接带隙,独特的各向异性物理化学性质,在储能、光电、医药、传感器等领域具有广阔的应用前景。由于黑磷烯容易在潮湿和氧气存在的环境条件下发生氧化降解,限制了其实际的应用。综述了黑磷烯的不稳定机制并总结了相关研究者近年来针对提高黑磷烯稳定性的一些策略与方法,并介绍了本课题组在解决黑磷烯稳定性方面的工作进展,对未来提高黑磷烯的稳定性方法进行了展望。

    微囊藻毒素降解酶MlrA的生物学特征及催化机理研究进展
    潘禹, 王华生, 詹鸿峰, 孙缓缓
    化工学报. 2020, 71(3):  945-954.  doi:10.11949/0438-1157.20191008
    摘要 ( 660 )   HTML ( 19 )   PDF (940KB) ( 174 )  
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    蓝藻水华产生并释放的微囊藻毒素(microcystins, MCs)在自然环境中高度稳定,难以被传统水处理技术有效去除,对饮用水安全及生态系统构成严重威胁。通过微生物代谢作用,可实现MCs的高效原位酶促降解。目前,已从天然水体及其沉积物中表征部分具有高效降解MCs能力的细菌,且在酶促途径中鉴别出负责催化起始反应的关键水解酶MlrA(即microcystinase)。本文在阐明MlrA进化关系的基础上,就该酶的活性特征、分子结构与催化机理进行了综述,并对MlrA的研究方向进行了展望,以期为水环境的生物修复提供参考。

    热力学
    不同分子模型对甲烷水合物分解微观特性表征
    李佳, 梁贞菊, 王照亮, 赵健, 唐大伟
    化工学报. 2020, 71(3):  955-964.  doi:10.11949/0438-1157.20190684
    摘要 ( 461 )   HTML ( 8 )   PDF (3598KB) ( 213 )  
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    采用SPC/E-UA、SPC/E-AA、TIP4P-UA和TIP4P-AA分子模型研究了NVE系综下甲烷水合物的微观分解特性。对比分析了不同模型下水合物的平衡温度及分解热。研究了F3随空间及时间的变化,对液态水-水合物的界面进行了界定。比较了不同区域的势能的变化规律,发现分解过程具有显著的非平衡传热特性。分析了水和甲烷密度的空间分布规律及逸出的甲烷分子数随时间的变化规律,发现甲烷逸出速度逐渐减小。对不同模型下分解所需的活化能进行了计算,并与实验值进行对比。对比不同区域均方位移及扩散系数发现分解呈现显著的非平衡传质特性。研究表明甲烷分子模型对分解影响甚微,而水分子模型影响较为明显,在NVE系综下通过SPC/E模型表征的平衡温度、活化能及分解热与实验值更加吻合。

    流体力学与传递现象
    煤油贮箱冷氦鼓泡增压过程数值研究
    周芮, 程光平, 张浩, 任枫, 王舜浩, 张小斌
    化工学报. 2020, 71(3):  965-973.  doi:10.11949/0438-1157.20191003
    摘要 ( 376 )   HTML ( 7 )   PDF (1359KB) ( 136 )  
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    火箭飞行过程中,约90 K的低温氦气用以加压室温下的煤油贮箱使煤油流出,保障发动机燃料供应。为尽可能减少氦气用量,设计低温氦气从液相中喷入,使得氦气在贮箱内上升过程先和液态煤油充分换热升温,再进入气相空间增压。但该过程可能引起两个不利的结果,首先浸没在煤油中的低温氦气管路表面可能结冰,结冰沉底或可能堵塞发动机滤网;其次氦气可能被煤油携带,从而排出口位置可能出现气液两相流。这两种情况都对火箭发动机稳定运行造成负面影响,因此是不允许的。对低温氦气在贮箱中心喷入和环向多孔喷入两种结构的气液两相流过程进行了数值研究,构建了基于Euler-Euler模型的两相传热非稳态模型,数值结果与地面实验观察到的现象进行了定性对比,定性验证了模型的准确性。重点考察了煤油排出过程两种喷入结构的气液两相流分布以及煤油结冰可能性。研究结果从机理上解释了实验现象,并为煤油贮箱增压排出方案设计提供了参考。

    复杂流道结构料仓的下料流率预测
    孙栋, 陆海峰, 曹嘉琨, 吴雨婷, 郭晓镭, 龚欣
    化工学报. 2020, 71(3):  974-982.  doi:10.11949/0438-1157.20190867
    摘要 ( 373 )   HTML ( 8 )   PDF (1182KB) ( 195 )  
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    在实验室搭建的有机玻璃料仓下料平台上,分别以自由流动粉体玻璃微珠和黏附性粉体煤粉和聚氯乙烯为实验介质,针对无改流体(No-In)、封闭改流体(Con-In)和开放改流体(Ucon-In)三种情况所形成的不同流道结构,开展了粉体料仓下料及其流率建模研究,定量分析了改流体对粉体下料流率的促进作用,对比给出了玻璃微珠、煤粉和聚氯乙烯在不同流道结构料仓内的下料特性。研究表明,改流体的引入有利于提高料仓下料流率,Con-In促进流动效果最明显,对于流动性弱的煤粉,下料流率提升幅度达到最大的58%。基于剪切摩擦区的概念,提出流率校正因子F对最小能量理论方程进行了修正,将理想的料仓下料模型拓展至实际下料过程。进一步,对于Con-In,根据流道结构特征结合对粉体的受力分析,修正了模型中的锥角项;对于Ucon-In,基于粉体下料流动竞争机制,提出分阶段下料模式并关联了内层和夹层的下料流率,最终建立了复杂流道结构料仓的下料流率预测模型。该模型综合考虑了粉体物性、下料流型和流道结构的影响,可有效预测自由流动粉体和黏附性粉体流经传统料仓(No-In)和改流体料仓(包括Con-In和Ucon-In)的粉体下料流率,且预测偏差<10%。

    上倾管高黏油气两相流型及压降特性
    李爽, 李玉星, 王冬旭, 王权
    化工学报. 2020, 71(3):  983-996.  doi:10.11949/0438-1157.20190848
    摘要 ( 407 )   HTML ( 6 )   PDF (2260KB) ( 149 )  
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    利用室内实验装置,对上倾管内高黏油气两相流的流型和压降特性进行了实验研究。实验中观测到7种流型,得到了不同工况下的压力波动信号及压降值。实验结果表明,由于液相黏度的影响,上倾管内大部分流型的过渡边界向流型图的左侧偏移,且黏度越大偏移程度越大。将流型数据与Barnea流型判断模型进行对比,发现在高黏度时两者误差较大。根据压降数据得出,由于高黏度时液滴的附着作用增强,在气液表观速度均较小时,会出现黏度增加而压降却减小的现象。验证了OLGA模型和Zhang模型对于压降的计算精度,发现高黏度时模型的计算误差远大于低黏度情况。通过高黏度闭合关系式对Zhang模型进行修正,结果表明可以显著地提高其计算精度。

    超长重力热管传热性能实验研究
    李庭樑, 岑继文, 黄文博, 曹文炅, 蒋方明
    化工学报. 2020, 71(3):  997-1008.  doi:10.11949/0438-1157.20190630
    摘要 ( 486 )   HTML ( 8 )   PDF (2213KB) ( 264 )  
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    用于干热岩热能开采的增强型地热系统存在投资高、风险大、工质漏损、设备腐蚀、地面沉降等问题,利用超长重力热管进行地热开采可以有效规避这些问题。搭建了超长重力热管实验平台,实验研究了超长重力热管的适宜充液量、运行的稳定性和不同冷却水流量下的传热性能并分析了其可能的原因;研究表明在恒定加热功率下,热管的合适充液量为蒸发容积的40%左右,在运行期间,与传统短热管相比,超长热管展现出了强烈的振荡性,振荡频率与加热功率和充液量息息相关;在恒定加热功率下,随着冷却水流量的增加,热管采出功率先增加后逐渐趋于平缓。此外,特别探讨了热管在极端充液量下的传热性能,研究表明在极端充液量下,热管底部形成一定高度的气柱,由于气柱的持续存在导致热量无法传递到热管顶端。实验结果初步证实了超长重力热管在开采干热岩热能上的可行性,为下一步的实际应用提供了基础支持。

    动态结冰孔隙结构三维建模方法
    李伟斌, 宋超, 易贤, 马洪林, 杜雁霞
    化工学报. 2020, 71(3):  1009-1017.  doi:10.11949/0438-1157.20190357
    摘要 ( 361 )   HTML ( 14 )   PDF (2288KB) ( 195 )  
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    动态结冰内部呈现多孔结构特点,这一微观孔隙结构是影响其宏观物性的关键因素,然而传统方法难以对三维孔隙结构进行定量表征。为了客观刻画结冰微观结构特征,提出了基于结冰二维图像定量信息的三维微观结构建模方法。首先,研究并确定了真实结冰尺寸与建模区域之间的比例关系,分析比例尺对分辨率和建模的影响;其次,结合二维孔隙率和孔径分布函数,提出了三维孔隙数量及其孔径的推导方法,并给定了孔隙位置随机生成方法;基于此,最终建立了以0-1矩阵形式表征结冰三维微观孔隙结构的方法。实验表明,所生成三维结冰模型的二维孔隙定量信息与实验结果吻合度较高,建模方法准确可行,为动态结冰三维刻画、微观特征参数提取和相关微观仿真模拟提供了新途径。

    闭式喷雾冷却的瞬态传热过程研究
    周年勇, 徐慕豪, 冯浩, 段锋, 王庆荣, 陈海飞, 郭强
    化工学报. 2020, 71(3):  1018-1025.  doi:10.11949/0438-1157.20190586
    摘要 ( 458 )   HTML ( 17 )   PDF (772KB) ( 169 )  
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    搭建了闭式喷雾冷却实验台,实验研究了喷雾冷却的瞬态传热过程,获得了准确描述其传热过程的实验曲线,分析了冷却初始温度、加热功率及工质类型对瞬态传热过程的影响。研究表明:对于喷雾冷却的瞬态传热过程,其表面温度变化趋势可分为急速下降、持续升高、二段下降3类。初始表面温度在经历启动初期增强效应后,若小于莱登弗罗斯特点(LFP)对应的温度Tf,则表面温度不断下降,在核态沸腾区实现热平衡;反之,表面温度升高,在膜态沸腾区实现热平衡;恒定加热功率的大小决定了表面温度变化速率,随着恒定加热功率的增大,表面温度下降或者上升的速率加快;同等条件下,对于不同类型介质,喷嘴入口压力及饱和温度越高,其Tf也越高。

    R290在小管径水平微肋管内沸腾传热的实验研究
    王乐乐, 戴源德, 田思瑶, 林秦汉
    化工学报. 2020, 71(3):  1026-1034.  doi:10.11949/0438-1157.20190646
    摘要 ( 367 )   HTML ( 3 )   PDF (952KB) ( 155 )  
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    实验研究小管径水平微肋管内R290的两相流沸腾传热特性,分别在内径为4、6 mm,有效长度为900 mm的紫铜管内,得到R290在质量流量密度100~250 kg·m-2·s-1、饱和温度7~11℃、热通量13~24 kW·m-2以及干度0.1~0.9范围内的沸腾传热系数;分析了质量流量密度、饱和温度、热通量、管型以及干度对R290沸腾传热系数及临界干度的影响。结果发现:沸腾传热系数随质量流量密度、饱和温度的增大而增加;随着热通量的增大,传热系数出现先增后减的现象;热通量越高,临界干度越小;微肋管相比于光滑管临界干度更大;且随着R290的沸腾汽化,干度逐渐增大并出现干涸现象,导致沸腾传热系数先增至一极值后降低。分别采用6种常用的沸腾传热关联式预测R290的沸腾传热系数,对比实验结果得出Fang等和Choi等的预测精度比较高。

    内热型超声雾化溶液再生系统最优内热量的研究
    倪辉, 杨自力, 钟珂, 陶睿杨, 谷雨倩
    化工学报. 2020, 71(3):  1035-1044.  doi:10.11949/0438-1157.20190697
    摘要 ( 277 )   HTML ( 1 )   PDF (1883KB) ( 119 )  
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    基于质量守恒、能量守恒定律,建立了内热型超声雾化溶液再生系统(IH-UARS)的再生性能预测模型并进行了充分的实验验证,通过研究不同内热量下IH-UARS的再生性能及其变化规律,寻求系统所需的最佳内热量并明确其可能的影响因素。结果表明:IH-UARS系统存在最优的内热量范围,使其再生系统性能最佳;所需最优内热量随着再生溶液流量增大呈显著的对数增长,但受空气流量的影响较弱;在该研究中的标准工况下,IH-UARS所需最优内热量约为275~350 W。此外研究发现:内热量的增长有益于促进初始浓度较高的溶液进一步浓缩再生,如当IH-UARS中内热量增至800 W时,其初始浓度为36%的溶液比24%的溶液浓度增量指标改善幅度高37%。研究所得结果可对提高溶液再生性能及经济性提供积极参考。

    催化、动力学与反应器
    超重力强化O3/H2O2氧化甲苯合成苯甲酸的研究
    高文强, 焦纬洲, 刘有智
    化工学报. 2020, 71(3):  1045-1052.  doi:10.11949/0438-1157.20190952
    摘要 ( 1796 )   HTML ( 62 )   PDF (841KB) ( 580 )  
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    提出一种超重力环境下甲苯合成苯甲酸的新方法,对比不同臭氧化工艺合成苯甲酸的收率,研究了反应溶剂、臭氧气相浓度、过氧化氢与甲苯的摩尔比、超重力因子、液体流量对苯甲酸收率的影响规律。研究结果表明:RPB (rotating packed bed)-O3/H2O2较其他工艺具有更高的反应性能;得到优化的工艺条件是反应溶剂为乙腈、臭氧气相浓度为80 mg·L-1、过氧化氢与甲苯的摩尔比为0.15、超重力因子为40、液体流量为120 L·h-1,在优化的工艺条件下得到苯甲酸收率为45%。通过电子顺磁共振仪 (EPR)对反应过程中产生的活性自由基进行表征,结果表明,O3/H2O2体系中存在·OH。另外,用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了中间产物,结果表明反应过程中生成的中间产物包括苯甲醇和苯甲醛。基于ERP实验和GC-MS表征结果,探索臭氧/双氧水氧化甲苯合成苯甲酸可能的反应历程。

    La1-xLixMnO3钙钛矿催化剂同时消除NO和碳烟催化性能
    刘晓刚, 魏波, 史芸菲, 孙巾茹, 田雨, 赵玉, 迟姚玲, 王虹, 李翠清, 宋永吉
    化工学报. 2020, 71(3):  1053-1059.  doi:10.11949/0438-1157.20190849
    摘要 ( 487 )   HTML ( 13 )   PDF (943KB) ( 205 )  
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    采用溶剂热法制备La1-xLixMnO3 (x=0,0.05,0.15,0.25) 钙钛矿型复合金属氧化物催化剂。通过XRD、FT-IR、XPS、H2-TPR和NO-TPD等手段对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能。结果表明,溶剂热法制备的La1-xLixMnO3催化剂具有单一的钙钛矿结构,催化剂中Mn物种以Mn3+和Mn4+的形式存在。Li+部分取代LaMnO3中La3+后,La1-xLixMnO3催化剂上Mn4+数量和氧空位增加,促进更多活性氧物种和氮氧化物的吸附与活化,提高氧化还原性能,改善催化活性。Li+取代量为0.15,即La0.85Li0.15MnO3催化剂催化活性较好,TmaxTig分别为463℃和327℃,NO最大转化率XNOmax为42.1%,反应温度TNOmax为383℃。

    分离工程
    功能化磁性纳米复合材料Fe3O4-mPD/SP吸附Cr(Ⅵ)研究
    杨鑫宇, 吴杰, 张建庭, 吴纯鑫, 赵德明
    化工学报. 2020, 71(3):  1060-1071.  doi:10.11949/0438-1157.20190488
    摘要 ( 358 )   HTML ( 9 )   PDF (1246KB) ( 147 )  
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    在超声波条件下先制得纳米Fe3O4颗粒,再在超声波辐照下一步合成氨基、亚氨基和磺酸基修饰的功能化磁性纳米复合材料Fe3O4-mPD/SP(50∶50),采用TEM、XRD、IR、TGA、VSM及BET对其进行表征,考察了其对Cr(Ⅵ)的吸附性能,结果表明:溶液pH对Cr(Ⅵ) 吸附影响显著,pH=2时,吸附效果最好;吸附剂投加量、竞争性阴离子(Cl-,NO3-,SO42-)、温度等均会对吸附Cr(Ⅵ) 造成一定影响。等温吸附数据符合Freundlich模型,KF=34.464 mg1-(1/n)·L1/n·g-1n=3.861;对Cr(Ⅵ) 的吸附为自发过程,?G0<0,?S0=73.368 J·mol-1·K-1,?H0=19.375 kJ·mol-1;准二级动力学方程能很好地描述Cr(Ⅵ) 在Fe3O4-mPD/SP(50∶50)上的吸附行为,k2=1.324×10-3 g·mg-1·min-1qe=77.157 mg·g-1;推测出吸附机理包括静电吸附,氧化还原和离子交换。

    过程系统工程
    基于正则化的函数连接神经网络研究及其复杂化工过程建模应用
    贺彦林, 田业, 顾祥柏, 徐圆, 朱群雄
    化工学报. 2020, 71(3):  1072-1079.  doi:10.11949/0438-1157.20191474
    摘要 ( 493 )   HTML ( 4 )   PDF (758KB) ( 174 )  
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    在化工过程的建模中,由于过程数据的高维度和高非线性,导致计算量大幅提升和建模难度加大。为了解决这一问题,提出了一种基于正则化方法的函数连接神经网络模型(regularization based functional link neural network, RFLNN)。所提出的RFLNN方法里,通过使用正则化的方法对函数连接神经网络的权值进行优化,一方面大幅降低网络计算复杂度和计算量,另一方面极大程度上克服网络局部极值和过拟合的问题,以提高函数连接神经网络的学习速度和精度。为了验证所提出方法的有效性,首先采用UCI数据中Real estate valuation数据对其性能进行测试;随后将所提的方法应用于高密度聚乙烯(high density polyethylene,HDPE)复杂生产过程进行建模。UCI标准数据与工业数据的仿真结果表明,与传统FLNN对比,RFLNN在处理高维复杂化工过程数据时具有收敛速度快、建模精度高等特点。

    融合灰狼优化算法在工控系统入侵检测中的应用
    耿志强, 曾荣甫, 徐圆, 韩永明, 顾祥柏
    化工学报. 2020, 71(3):  1080-1087.  doi:10.11949/0438-1157.20191495
    摘要 ( 383 )   HTML ( 3 )   PDF (1171KB) ( 177 )  
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    针对当前工控系统中数据体量大、维度高的特点,提出了一种融合随机黑洞(random black hole, RBH)策略的灰狼优化(grey wolf optimization integrated random black hole, RBHGWO)算法。该方法在更新下一代灰狼位置时,模拟黑洞的吸引方式,让狼群中的个体能够更快地向着当前全局最优解移动,增强了算法的收敛速度;同时个体以随机策略被黑洞吸引,保持了算法的局部搜索能力。通过优化算法测试函数验证,RBHGWO算法与粒子群优化(particle swarm optimization, PSO)算法、随机黑洞粒子群优化(particle swarm optimization integrated random black hole, RBHPSO)算法、GWO算法和优胜劣汰的灰狼优化(survival of fitness grey wolf optimization, SFGWO)算法进行了实验对比。结果表明,RBHGWO算法具有较快的收敛速度和较好的寻优精度。同时以田纳西-伊斯曼(Tennessee-Eastman, TE)数据集为基础进行仿真实验,结果表明该算法应用于在工控系统入侵检测的特征选择中,其收敛精度、迭代速度以及稳定性都有明显优势。

    基于改进NSGA-Ⅱ算法的乙烯裂解炉操作优化
    耿志强, 毕帅, 王尊, 朱群雄, 韩永明
    化工学报. 2020, 71(3):  1088-1094.  doi:10.11949/0438-1157.20191498
    摘要 ( 416 )   HTML ( 9 )   PDF (866KB) ( 176 )  
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    现有的乙烯裂解炉优化通常只针对两个目标函数即产物乙烯和丙烯的收率,并且采用遗传算法的收敛效果一般,故提出一种基于改进NSGA-Ⅱ算法来研究一个多目标运行的解决方案,以此来解决乙烯裂解炉的固定周期操作优化问题,即在增大产物乙烯和丙烯收率的同时减少原料以及蒸汽流量来提高整体运行状况。把具体问题量化为数学模型,分析了原料气烃比、原料流量、出口温度对乙烯和丙烯收率的影响。实验结果表明,相较于原有操作条件,提出的优化方案具有良好的可行性。

    基于时延挖掘模糊时间认知图的化工过程多变量时序预测方法
    蔡涛, 杨博, 李宏光
    化工学报. 2020, 71(3):  1095-1102.  doi:10.11949/0438-1157.20190762
    摘要 ( 330 )   HTML ( 7 )   PDF (842KB) ( 161 )  
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    模糊认知图(fuzzy cognitive maps, FCM)作为一种复杂系统的建模工具,能够对系统的非线性和不确定性进行处理。由于工业过程变量间往往存在着时间延迟,传统的FCM模型难以处理这类多变量的时间序列数据,建立的预测模型往往不能反映系统内各变量真实的因果关系,从而导致预测结果的解释性差、准确度低等问题。为此,提出了一种时延挖掘模糊时间认知图(time-delay-mining fuzzy time cognitive maps, TM-FTCM),它使用互相关函数(cross-correlation function,CCF)从数据中挖掘时延信息,并通过在推理机制中添加自我影响因子和偏置及优化转换函数等参数,有效地解决了由于工业过程变量间的时延导致的预测模型不准确等问题。通过数值仿真实例及实际化工过程数据,验证了所提方法的有效性。

    基于PWA融合模型的注塑过程保压段建模及控制策略
    黄耀波, 刘佳新, 徐祖华, 赵均, 邵之江
    化工学报. 2020, 71(3):  1103-1110.  doi:10.11949/0438-1157.20191539
    摘要 ( 320 )   HTML ( 2 )   PDF (717KB) ( 106 )  
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    注塑过程是典型的批次过程,由注射、保压、冷却等阶段构成。保压段是决定制品质量的一个重要阶段,且具有较大的非线性和时变性。分段仿射(piece-wise affine, PWA)模型能够有效描述保压段的特性,但是PWA模型硬切换方式会导致输出跳变问题,因此提出一种基于时间划分的PWA融合模型,在子模型切换过程中引入切换区间,通过线性加权方法进行模型融合,并采用基于分离最小二乘的辨识方法进行参数估计。在此基础上,设计了基于内模整定的多模型PID控制方法。注塑机实验结果表明了算法的有效性。

    面向智能制造的多要素生产成本建模方法
    冯毅萍, 章途潮, 陈歆
    化工学报. 2020, 71(3):  1111-1121.  doi:10.11949/0438-1157.20191492
    摘要 ( 368 )   HTML ( 8 )   PDF (1642KB) ( 154 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    在智能制造背景下,针对数字化资源的成本核算和价值流分析对于企业的智能制造投资及转型具有重要的现实意义。基于智能制造组成域参考模型架构,建立了一种适应智能制造生产模式的多要素生产成本模型。针对不同管理层级的成本核算需求,建立了不同管理层次之间成本节点的耦合关系模型,实现了多层次成本模型的统一建模和数据的一致性。可用于企业智能制造价值流分析,为智能制造成本效率的提升及投资决策提供理论依据和成本测算模型。

    基于经济模型预测控制的金氰化浸出过程动态实时优化
    关宏伟, 叶凌箭, 沈非凡, 顾德, 宋执环
    化工学报. 2020, 71(3):  1122-1130.  doi:10.11949/0438-1157.20191467
    摘要 ( 265 )   HTML ( 3 )   PDF (998KB) ( 110 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对金氰化浸出过程时间常数大、不确定性强等问题,提出了一种基于经济模型预测控制(EMPC)的动态实时优化方法。不同于传统的模型预测控制,EMPC将经济指标直接作为滚动优化的目标函数,在每个采样时刻求解滚动窗口内的最优操作序列。和稳态优化方法相比,基于EMPC的方法能保证动态最优性,提高经济收益。此外,金氰化浸出过程受随机噪声、未知参数可变等不确定性影响,提出使用扩展卡尔曼滤波(EKF),通过构造增广系统对状态变量及不确定参数进行在线同步估计,加强EMPC的准确性和可靠性。仿真结果表明,提出的EMPC+EKF策略能有效提高金氰化浸出过程的经济性能。

    化工系统消纳可再生能源的电-氢协调储能系统优化设计
    王靖, 康丽霞, 刘永忠
    化工学报. 2020, 71(3):  1131-1142.  doi:10.11949/0438-1157.20190978
    摘要 ( 435 )   HTML ( 13 )   PDF (1092KB) ( 252 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对可再生能源发电间歇性和波动性与化工过程系统氢气需求波动性协调匹配的问题,本文以电-氢储能系统总费用最小为目标,建立了可再生能源发电与化工生产中加氢系统耦合的电-氢协调储能系统优化设计模型,以确定电-氢协调储能系统的最优容量配置和功率调度方案。采用典型案例研究了可再生能源渗透率和电-氢储能系统构成对电-氢储能优化设计和运行特性的影响。研究表明:当化工系统的氢气需求全部由可再生能源发电制氢提供时,在系统中同时采用电池和氢气储罐储能可有效地降低系统的总费用;在该系统中,电池可用于平抑短期内发电侧和负荷侧的波动,氢气储罐可平衡发电侧和负荷侧长期的不匹配;随着可再生能源渗透率的增加,系统的总费用显著增大;为了维持外购氢气流率的稳定,系统中需要增加电解槽和储能系统的容量以解决发电侧和负荷侧的波动和不匹配问题。

    储氢提纯和氢网络的耦合优化
    李开宇, 刘桂莲
    化工学报. 2020, 71(3):  1143-1153.  doi:10.11949/0438-1157.20191548
    摘要 ( 376 )   HTML ( 4 )   PDF (1668KB) ( 89 )  
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    基于氢网络的集成以及AB5型储氢材料LaNi4.75Fe0.25及LaNi4.85Al0.15的特性,对储氢提纯在氢网络中的应用进行研究。综合考虑LaNi4.75Fe0.25及LaNi4.85Al0.15储氢/放氢动力学,建立了储氢提纯氢网络的优化方法,根据单位质量储氢材料提纯的节氢能力和公用工程节省量与提纯参数的关系,确定最优提纯氢源浓度、最大公用工程节省量、储氢材料量和吸氢时间。用该方法对某炼厂氢网络和储氢提纯单元进行优化,结果表明,最优提纯氢源浓度为70%,提纯后公用工程可节省23.72%; LaNi4.85Al0.15作为储氢提纯材料优于LaNi4.75Fe0.25,其消耗量为991.26 kg。

    不确定性下基于多工况优化的可控性换热器网络综合
    李晨莹, 刘琳琳, 张磊, 顾偲雯, 都健
    化工学报. 2020, 71(3):  1154-1162.  doi:10.11949/0438-1157.20191554
    摘要 ( 371 )   HTML ( 4 )   PDF (835KB) ( 143 )  
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    换热器网络在化工生产过程中起着能量回收、节能降耗的重要作用。常规换热器网络综合方法以经济性为目标进行参数和结构优化,导致换热设备之间的强烈耦合从而引起潜在的控制困难。此外,在实际生产中,无论是单个换热设备还是整个网络都不可避免地受到一些不确定性因素的干扰,故能够抵御这些扰动的可控性换热器网络是至关重要的。通过考虑网络结构与可控性之间的相互作用,提出可控性换热器网络综合方法,并基于多工况优化探究了决策变量对网络结构的影响。然后以柔性指数衡量扰动存在情况下换热器网络操作可行性,进一步优化换热器网络结构以抵御不确定性因素的干扰。最后,通过算例分析验证了该方法的可行性与有效性。

    湍流状态下化学品扩散溯源中不同目标函数的影响分析
    董吉开, 杜文莉, 王冰, 许乔伊
    化工学报. 2020, 71(3):  1163-1173.  doi:10.11949/0438-1157.20191550
    摘要 ( 341 )   HTML ( 11 )   PDF (3200KB) ( 97 )  
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    化学气体泄漏会对生命财产安全及环境造成重大破坏,建立有效的监测装置及评估系统能够在发生泄漏事故时为应急救援提供辅助决策,有效降低泄漏带来的潜在风险。通常会通过在风险区域排布的气体浓度传感器检测气体浓度,根据气象条件及气体扩散前向分布模型来进行泄漏估计。由于泄漏场景数据不易获得,因此本文基于fires dynamics simulator(FDS)的大涡模拟方法模拟含湍流下的泄漏扩散场景获取数据,在此基础上研究了目标函数对于建模过程及溯源结果的影响。通过溯源结果发现,以浓度偏差平方和为目标函数的溯源结果从总体效果来看比其他目标函数更优,但其仍不能避免受湍流影响在某些场景的溯源指标远离平均值,而综合考虑不同目标的溯源结果在一定程度上能改善该情况。

    BGL炉煤气化过程建模和模拟
    李英泽, 杨路, 王琦, 杨思宇
    化工学报. 2020, 71(3):  1174-1188.  doi:10.11949/0438-1157.20190840
    摘要 ( 446 )   HTML ( 12 )   PDF (1320KB) ( 232 )  
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    建立了BGL气化炉的三维非稳态煤气化模型,模型考虑煤炭颗粒的收缩过程,应用收缩核模型集成煤热解模型、气相湍流模型、气固流动模型、气固异相反应模型、气相均相反应模型、能量守恒方程以及相间传热模型等。该模型充分考虑了气化炉内部三维空间的温度和组成分布,通过煤热解段模型化学计量参数优化,得到CO/H2摩尔比在1.59左右,符合BGL炉热解段运行机制;然后对BGL炉气化段过程进行三维非稳态模拟,模拟出口气组成(CO,H2,CO2,CH4,H2O,O2)与文献结果对比,误差均小于4%。证明了BGL模型的准确性。基于该模型,本文对煤气化过程的主要参数进行影响分析。分析结果表明:煤气化效率随汽氧比的增加而提高,当汽氧比确定在1~1.3之间可以满足工艺要求及生产的需要,适合本文研究所用褐煤的特点;氧煤比增加会降低煤气化效率,但合成气中有效气的含量呈现出先增大后减小的趋势,当氧煤比在0.17左右时有效气含量达到峰值;随着煤粒直径的增加,BGL炉内的温度呈降低趋势,最高温度从2536.77 K降到了2047.81 K;同时,煤粒直径增加会减小CO、H2和CH4的生成量,并增大CO2的生成量。

    综合考虑经济性与效率的换热网络多目标约束优化方法
    王磊, 陈玉婷, 徐燕燕, 叶爽, 黄伟光
    化工学报. 2020, 71(3):  1189-1201.  doi:10.11949/0438-1157.20190975
    摘要 ( 352 )   HTML ( 7 )   PDF (1933KB) ( 265 )  
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    换热网络优化中不仅要考虑能量回收的“量”,还要考虑能量回收过程中“质”的耗散问题。在换热网络最大能量回收的前提下,基于不可逆传热过程中的耗散理论,以代表能量回收品质的效率最高为目标,建立综合能量回收数量、品质并同时考虑换热网络经济性的多目标混合整数非线性规划(MOMINLP)模型。根据模型目标有主次之分的特点,基于ε约束法对模型进行分步优化并结合BARON软件进行精确求解,依次求解换热网络的最大能量回收量(MER)与最低年均总成本(TAC),再将所得结果乘以松弛系数εi作为缩小搜索区域的约束条件,获得能量与成本约束下效率的Pareto前沿。通过对经典10SP1案例进行计算求解,最终得到最大能量回收量下,费用松弛系数为1.05时费效比最小的优化方案,而且本文的多目标约束优化方法能够更快求得综合的最优解。最后通过T-Q图中的换热网络组合曲线对比不同优化方案的效率,将换热网络划分为内部换热部分与剩余流股部分,多目标约束优化方法能够降低内部换热不可逆损失,提高剩余流股的温度。

    考虑不同产品选择性目标的乙醇胺反应精馏塔模拟与优化
    刘丹, 安然, 安维中, 林子昕, 别海燕
    化工学报. 2020, 71(3):  1202-1209.  doi:10.11949/0438-1157.20191544
    摘要 ( 734 )   HTML ( 14 )   PDF (634KB) ( 360 )  
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    提出以环氧乙烷和液氨为原料,水为催化剂,反应精馏塔合成乙醇胺的工艺。分别以一乙醇胺(MEA)和二乙醇胺(DEA)的选择性最大为目标,探讨了在同一反应精馏塔中实现不同产物选择性目标的可行性和可达到的最大选择性。研究在Aspen Plus模拟软件上进行,通过考察操作压力、水进料量、进料氨烷比、再沸比、环氧乙烷进料位置等参数对反应精馏的影响规律,取得实现不同产物选择性目标的参数优化调节方法。研究表明,大的氨烷比、水进料量和再沸比有利于提高MEA选择性,小的氨烷比、水进料量和再沸比则有利于提高DEA选择性,在优化条件下,MEA选择性可达70.30%,DEA选择性可达41.89%。与文献方法比较,采用反应精馏合成乙醇胺具有明显的优越性和操作柔性。

    循环流化床燃烧系统无终端约束字典序经济预测控制
    何德峰, 张永达, 李廉明, 仇翔
    化工学报. 2020, 71(3):  1210-1216.  doi:10.11949/0438-1157.20191513
    摘要 ( 460 )   HTML ( 2 )   PDF (802KB) ( 116 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对循环流化床锅炉(CFBB)燃烧系统非线性、约束、多变量耦合等过程特性和多目标燃烧优化要求,提出一种无终端约束字典序经济模型预测控制策略。基于字典序多目标优化思想,将CFBB稳定燃烧工况作为最重要控制目标,将燃烧系统经济性能作为次重要目标,构建分层滚动时域优化控制问题。设计关于稳定燃烧性能指标的终端域条件,建立无显式终端约束的稳定字典序经济模型预测控制策略。这不仅降低了多目标燃烧控制器的在线计算量,同时并行实现CFBB燃烧系统的稳定控制和经济性能优化。最后通过仿真对比验证本文提出方法的有效性。

    基于模糊神经网络的污水处理生化除磷过程控制
    张璐, 张嘉成, 韩红桂, 乔俊飞
    化工学报. 2020, 71(3):  1217-1225.  doi:10.11949/0438-1157.20191514
    摘要 ( 453 )   HTML ( 7 )   PDF (1197KB) ( 162 )  
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    针对污水处理生化除磷过程中出水总磷难以实时达标的问题,提出了一种基于模糊神经网络(fuzzy neural network,FNN)的出水总磷控制方法。首先,通过分析污水处理生化除磷机理,确定了控制器的操作变量为生化反应池第五分区外部碳源(external carbon, EC)与溶解氧(dissolved oxygen, DO)传递系数。其次,设计了一种基于FNN的出水总磷控制器,采用梯度下降算法更新控制器参数;最后,将基于FNN的出水总磷控制器应用于污水处理过程基准仿真平台(benchmark simulation model No.1,BSM1),实验结果表明,基于FNN的出水总磷控制器能够保证出水总磷的达标排放,具有较好的控制效果。

    不确定条件下的湿法炼锌除铜过程机会约束优化控制
    王湘月, 周晓君, 阳春华
    化工学报. 2020, 71(3):  1226-1233.  doi:10.11949/0438-1157.20191494
    摘要 ( 450 )   HTML ( 6 )   PDF (637KB) ( 162 )  
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    除铜过程是湿法炼锌净化工艺中的重要步骤,受生产环境多变、矿源多样、机理复杂等因素的影响,除铜过程存在不确定性,影响生产的稳定性和可靠性。针对除铜过程中入口溶液流量、底流返回量和入口铜离子浓度的不确定性,造成出口铜离子浓度不稳定的问题,研究不确定条件下的除铜过程机会约束优化控制方法。首先分析了除铜过程的不确定性,利用统计学方法分析不确定参数的分布特性,引入了机会约束的思想,将不确定条件下的除铜过程优化问题建模为机会约束优化问题。然后采用可行域映射方法,将机会约束优化问题转化为非线性规划问题。最后,使用序列二次规划求解该非线性规划问题。Monte Carlo仿真验证了该方法的有效性,可以提高系统的鲁棒性。

    基于PR立方型状态方程普遍化温度函数的研究与评价
    赵文英, 李文文, 孙晓岩, 曹晓荣, 项曙光
    化工学报. 2020, 71(3):  1234-1245.  doi:10.11949/0438-1157.20191532
    摘要 ( 566 )   HTML ( 7 )   PDF (1257KB) ( 139 )  
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    用11类70种非极性、弱极性和极性物质的实验蒸汽压数据对适用于Peng-Robinson状态方程(PR EoS)的17种普遍化温度函数对蒸汽压的预测能力进行了评价。根据各类物质蒸汽压预测结果平均相对偏差评价普遍化温度函数的预测能力。结果表明,Robinson-Peng (1978)、汪萍(2004)和Li-Yang (2011)温度函数能够准确预测烷烃、芳烃、气体和卤代烃类物质的蒸汽压,但对弱极性和极性的醇、醚、酯、酸、水等物质的预测结果不如Forero (2016)温度函数准确。以偏心因子和极性因子普遍化的温度函数对醇、酸、水等极性物质蒸汽压的预测结果明显优于仅以偏心因子普遍化的温度函数。

    多因素不确定条件下的间歇生产调度优化
    郑必鸣, 史彬, 鄢烈祥
    化工学报. 2020, 71(3):  1246-1253.  doi:10.11949/0438-1157.20191507
    摘要 ( 510 )   HTML ( 8 )   PDF (907KB) ( 240 )  
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    不确定条件下的间歇生产调度优化是生产调度问题研究中具有挑战性的课题。提出了一种基于混合整数线性规划(MILP)的鲁棒优化模型,来优化不确定条件下的生产调度决策。考虑到生产过程中的操作成本和原料成本,建立了以净利润最大为调度目标的确定性数学模型。然后考虑需求、处理时间、市场价格三种不确定因素,建立可调整保守程度的鲁棒优化模型并转换成鲁棒对应模型。实例结果表明,鲁棒优化的间歇生产调度模型较确定性模型利润减少,但生产任务数量增加,设备空闲时间缩短,从而增强了调度方案的可靠性,实现了不确定条件下生产操作性和经济性的综合优化。

    基于故障判别增强KECA算法的故障检测
    韩宇, 李俊芳, 高强, 田宇, 禹国刚
    化工学报. 2020, 71(3):  1254-1263.  doi:10.11949/0438-1157.20190893
    摘要 ( 328 )   HTML ( 5 )   PDF (2404KB) ( 130 )  
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    基于核熵主成分分析方法的统计模型仅利用正常工况下数据进行建模,而忽略了监控系统数据库中一些已知类别的先前故障数据。为了利用先前故障数据中包含的故障信息来增强故障检测性能,提出了一种故障判别增强KECA(fault discriminant enhanced kernel entropy component analysis, FDKECA)算法。该法通过采用无监督学习和监督学习方法建立模型,同时监测非线性核熵主成分(kernel entropy component, KEC)和故障判别成分(fault discriminant component, FDC)两类数据特征。此外,利用贝叶斯推理将相应的监视统计信息转换为故障概率,并通过加权两个子模型的结果来构建基于总体概率的监视统计量。通过数值仿真和田纳西伊斯曼(Tennessee Eastman, TE)过程仿真实验,证明和传统KECA相比,FDKECA算法能够有效利用故障数据提高故障检测率。

    基于改进EWT-多尺度熵和KELM的球磨机负荷识别方法
    罗小燕, 戴聪聪, 程铁栋, 蔡改贫, 刘鑫, 刘吉顺
    化工学报. 2020, 71(3):  1264-1277.  doi:10.11949/0438-1157.20190811
    摘要 ( 403 )   HTML ( 6 )   PDF (2328KB) ( 108 )  
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    针对球磨机在磨矿过程中负荷靠经验难以准确判断的问题,提出了一种基于改进的经验小波变换(empirical wavelet transform, EWT)-多尺度熵和核极限学习机(KELM)的球磨机负荷识别方法。首先,针对筒体振动信号的多样性和复杂性特点,对EWT频谱分割方法进行改进,通过构建信号仿真模型,比较EWT、EMD的分解效果,证明该方法的有效性。再将不同负荷状态下的筒体振动信号用改进的EWT算法进行分解得到内禀模态函数(intrinsic mode function, IMF),接着,对分解后的IMF分量进行相关性分析得到敏感分量进行重构;最后,将重构信号的多尺度熵作为表征磨机不同负荷状态的特征向量,并计算多尺度熵偏均值。结果表明:三种负荷信号的多尺度熵及多尺度熵偏均值都存在明显的差异,关系表现为:欠负荷>正常负荷>过负荷。将提取的多维特征向量进行归一化处理并作为KELM的输入,磨机负荷状态作为输出,利用核排列(kernel target alignment, KTA)算法优化核参数,建立磨机负荷状态识别最优模型;通过磨矿实验验证了方法的可行性,相比SVM整体识别率提高了3.4%,且对于EMD-多尺度熵、EWT-多尺度熵分别提高了12.3%、8.9%。

    基于局部线性嵌入的测地线流式核多工况软测量建模方法
    杜宇浩, 阎高伟, 李荣, 王芳
    化工学报. 2020, 71(3):  1278-1287.  doi:10.11949/0438-1157.20190934
    摘要 ( 380 )   HTML ( 6 )   PDF (2491KB) ( 153 )  
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    针对复杂工业过程在多工况条件下缺乏标记样本无法进行软测量建模,而原有模型失准问题,研究了一种局部线性嵌入(locally linear embedding, LLE)和测地线流式核(geodesic flow kernel, GFK)相结合的无监督软测量建模方法。该方法首先通过局部线性嵌入提取各个工况间的公共模式信息,然后将已知工况数据和未知工况数据的公共模式信息投影到流形空间,利用测地线流式核框架在流形空间上实现域迁移,以减小不同工况间数据的分布差异。最后用偏最小二乘回归法建立软测量模型,得到主导变量的软测量值。通过对TE过程中不同工况下的成分变量软测量和不同工况下的球磨机负荷参数软测量结果,验证了所提算法的实用性和有效性。

    采用换热器负荷图指导换热网络改造的新方法
    李保红, 李继文
    化工学报. 2020, 71(3):  1288-1296.  doi:10.11949/0438-1157.20190948
    摘要 ( 372 )   HTML ( 10 )   PDF (1496KB) ( 151 )  
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    目前大部分图形工具仅适用于以节能为目标的换热网络(HEN)设计或者改造。能量回收量的增加往往伴随换热单元数的增多,而换热单元数对设备投资费有较大影响。采用换热器负荷图(HELD)提出一种系统化的换热网络改造新方法。新方法基于夹点分析,在改造区间中选择匹配目标,重新构建改造用HELD,从而简化问题;通过在水平方向上平移热流股曲线实现跨夹点负荷的重新分配,完成节能目标,并结合经验规则,尽可能减少改造后换热网络的换热器数目。以一个工业造纸厂为例,对其进行节能改造方案设计,相较于文献报道结果,得到两个节能目标值相近且换热器改动数目更少的新方案,验证了新方法的有效性。

    能源和环境工程
    废旧三元动力电池电热特性的实验研究
    潘帅, 纪常伟, 汪硕峰, 王兵, 孙洁洁, 戚朋飞
    化工学报. 2020, 71(3):  1297-1309.  doi:10.11949/0438-1157.20190677
    摘要 ( 414 )   HTML ( 4 )   PDF (3681KB) ( 213 )  
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    动力电池老化容易引发荷电状态不准、退役电池筛选困难以及热安全性等问题,限制了电动汽车及废旧电池梯次利用的发展。而研究高比能量电池的老化特性,对比分析多种环境、多种条件下废旧电池的电热性能变化有助于为解决上述问题提供理论依据,因此基于动力电池测试系统对其进行了实验研究与讨论。研究表明:电池随着循环次数增加,有效容量和能量逐渐衰减,能量效率逐渐降低,底部截面发生膨胀;随着电池老化程度的增加,其倍率性能、环境温度适应性均会变差,内阻、内阻温度敏感度明显增大;电池电性能的变化直接影响其热性能,电池的工作温度以及温升速率与新电池相比明显增加,新旧电池工作温度的差异在低温环境或高倍率放电的条件下更为严重。

    CuSO4对氰化提金贫液中SCN-的沉淀效果以及对共存离子浓度的影响
    党晓娥, 淮敏超
    化工学报. 2020, 71(3):  1310-1316.  doi:10.11949/0438-1157.20190504
    摘要 ( 321 )   HTML ( 4 )   PDF (697KB) ( 183 )  
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    针对氰化提金贫液循环利用过程SCN-积累以及外排带来的环境污染问题,以CuSO4作为沉淀剂处理某高浓度SCN-贫液,考察了沉淀剂用量、沉淀时间及沉淀温度对SCN-沉淀效果和对共存离子浓度的影响。结果表明,当在贫液中加入1.6倍化学反应计量的CuSO4后于室温搅拌60 min,SCN-的去除率达87.5%以上,体系中TCu、S2O3 2-和SO3 2-浓度也大幅降低,同时得到纯度达97%以上的CuSCN产品。沉SCN-后的贫液只需石灰中和并沉部分SO4 2-后,其活性得到进一步恢复,可直接返回金精矿浸出工序充分利用其中的CN-,实现提金贫液的循环利用。

    化学与湍流团聚耦合促进燃煤细颗粒物团聚与脱除
    孙宗康, 张笑丹, 杨林军, 陈帅, 吴新
    化工学报. 2020, 71(3):  1317-1325.  doi:10.11949/0438-1157.20191021
    摘要 ( 279 )   HTML ( 5 )   PDF (666KB) ( 117 )  
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    将化学团聚与湍流团聚技术耦合,实验研究了燃煤细颗粒物在化学与湍流团聚耦合作用下的团聚与脱除效果,以及颗粒物浓度、烟气温度、团聚液喷入量与烟气流速等因素对细颗粒物团聚与脱除效果的影响规律。结果表明,典型工况下化学-湍流耦合团聚能够进一步促进细颗粒物团聚长大以及静电除尘器对细颗粒物的脱除,其作用效果优于单独的化学与湍流团聚。随细颗粒物浓度的升高,团聚与脱除效率均逐渐下降,分别由49.2%与96.7%下降至35.3%与88.2%。随烟气温度与团聚液喷入量的增加,细颗粒物团聚与脱除效率均先升高后降低,并在180℃与12 L/h处达到最高值,团聚与脱除效率分别为44.7%与94.8%。随烟气流速的增加,细颗粒物团聚与脱除效率均逐渐升高,分别由30.5%与86.3%升高至50.2%与97.5%。

    LaCoO3钙钛矿活化过一硫酸盐降解萘普生
    王柯晴, 徐劼, 沈芷璇, 陈家斌, 吴玮
    化工学报. 2020, 71(3):  1326-1334.  doi:10.11949/0438-1157.20191104
    摘要 ( 338 )   HTML ( 9 )   PDF (1139KB) ( 386 )  
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    在催化活化过一硫酸盐(PMS)降解水中污染物的反应中,通过添加钴基钙钛矿提高反应效率。利用溶胶凝胶法制备了LaCoO3钙钛矿,通过实验评估LaCoO3/PMS体系对非甾体抗炎药萘普生(NAP)的降解效果。分析了LaCoO3投加量、PMS投加量、反应初始pH、Cl-浓度和腐殖酸(HA)对NAP去除率的影响以及该体系的矿化能力。结果表明NAP降解的反应速率随LaCoO3和PMS投加量增加而增大;反应初始pH在5.0时NAP降解效果最好;溶液中存在Cl-对降解有促进效果,且Cl-浓度越大促进效果越明显;腐殖酸(HA)对反应有一定程度的抑制效果;LaCoO3在重复利用5次时仍有较好的稳定性。此外,自由基淬灭实验结果表明在LaCoO3/PMS体系中SO4·-为主要活性物质。

    响应曲面法优化电催化降解染料废水工艺的研究
    朱连燕, 王玉明, 周幸福
    化工学报. 2020, 71(3):  1335-1342.  doi:10.11949/0438-1157.20190871
    摘要 ( 363 )   HTML ( 10 )   PDF (2196KB) ( 173 )  
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    采用中心复合设计的响应曲面法预测电催化降解染料废水的最优条件。具体以Ti/SnO2-Sb 电极作为阳极,应用响应曲面法研究了pH、施加电压值、电极间距对亚甲基蓝溶液脱色效率的影响。研究结果表明模型拟合精度R2=0.9942,初始pH、施加电压值、电极间距及交互作用对脱色率响应值影响大。模型预测最佳反应条件pH为 6.98,施加电压6.0 V,电极间距为1.01 cm时,脱色效率预测值达到98.68%。采用实验进一步验证该模型,预测最佳条件下三次实验脱色率平均值98.47%。该方法可用于优化电催化降解染料废水的工艺参数,为实际废水处理提供优化方案。

    材料化学工程与纳米技术
    溶胀嵌入脂肪酸分子制备高脱硼反渗透膜
    李韵浩, 李艾艾, 杨斌斌, 余俊杰, 王开珍, 周勇, 高从堦
    化工学报. 2020, 71(3):  1343-1351.  doi:10.11949/0438-1157.20190921
    摘要 ( 408 )   HTML ( 11 )   PDF (2118KB) ( 285 )  
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    采用“溶胀-嵌入-收缩”方法改性聚酰胺反渗透膜,制备了一种高脱硼反渗透膜。通过甲醇溶胀增加了高分子链之间的距离,为疏水性癸酸分子的嵌入提供了场所,然后在压力和浓差极化共同作用下,改性分子选择性嵌入聚酰胺膜的孔内;当甲醇分子离开后,聚酰胺膜收缩将癸酸分子固定在高分子网络中。实验借助溶胀和分子嵌入以及溶胀后的收缩调节聚酰胺膜的孔径大小;利用脂肪酸的疏水性降低聚酰胺膜的极性,从而实现增加空间位阻和减少氢键结合位点数量的目的。实验结果显示,改性膜的脱硼率和截盐率均明显升高,截盐率从90.36%增加到96.46%,脱硼率从未改性膜的47.85%增加到77.32%,渗透液的硼含量达到WTO的使用标准。虽然水和硼的渗透性均下降,但是水和硼的渗透选择性增加,证明该方法有利于提高水硼选择性。

    用于喷墨印花染料纯化的自组装GO/TiO2复合纳滤膜的制备
    徐燕青, 李文飞, 吴梦瑶, 沈江南
    化工学报. 2020, 71(3):  1352-1361.  doi:10.11949/0438-1157.20190861
    摘要 ( 346 )   HTML ( 10 )   PDF (2643KB) ( 132 )  
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    数码喷墨打印技术对墨水高纯度和低含盐量要求,不断促使染料纯化技术的开发与研究。基于氧化石墨烯(GO)/纳米二氧化钛(TiO2)自组装的纳滤膜材料的开发,探究了纳米TiO2颗粒尺寸和与GO共混比例,所获最优GO/TiO2复合纳滤膜中TiO2颗粒尺寸为60 nm,与GO共混比例为1∶1。其纯水通量为10.69 L/(m2·h·bar),对NaCl和Na2SO4的截留分别为12.6%和15.7%,对铬黑T、刚果红和考马斯亮蓝R的截留均高于99%。采用自制的连续恒容渗滤装置对粗品墨水进行染料脱盐浓缩的实验,所获染料的浓度由最初的2.0 g/L浓缩至9.74 g/L,NaCl和Na2SO4浓度则由起始10 g/L分别下降至5.3 mg/L和11 mg/L,满足数码印花对墨水高纯度以及低盐度的要求。

    响应面法优化制备LDHs-CRMA复合改性沥青及其表征
    鲁玉莹, 余黎明, 杨加可, 曾武松, 陆江银
    化工学报. 2020, 71(3):  1362-1369.  doi:10.11949/0438-1157.20190856
    摘要 ( 296 )   HTML ( 10 )   PDF (1459KB) ( 180 )  
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    采用熔融共混法,以克拉玛依90#沥青为原料,Mg-Al水滑石(LDHs)与废橡胶粉(CR)作为改性剂,制备了具有抗紫外老化性能的水滑石/废胶粉复合改性沥青(LDHs/CRMA),并对其软化点、针入度指数(PI)、延度进行了测试。通过Hassan数学方法将三个指标“归一化”得到总评“归一值”,采用响应面分析法建立总评“归一值”与各因素之间的Box-Behnken数学模型,得到了LDHs/CRMA的最优制备工艺条件为:剪切温度173℃、剪切时间89 min、剪切速率3500 r/min。通过紫外老化模拟实验对复合改性沥青的抗老化性能进行了评价,结果表明,引入水滑石可以减少沥青老化过程中含氧官能团的产生,抗紫外老化性能得到了明显提高。

    微通道连续沉淀法制备球形BaTiO3颗粒及其在医学检测干片上的应用
    张宝丹, 翟佳羽, 靳海波, 郭晓燕, 杨索和, 何广湘, 马磊
    化工学报. 2020, 71(3):  1370-1379.  doi:10.11949/0438-1157.20190786
    摘要 ( 360 )   HTML ( 3 )   PDF (1511KB) ( 142 )  
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    以BaCl2、TiCl4、NaOH为原料,采用微通道连续沉淀法制备纳米级球形形貌的BaTiO3颗粒。考察了钡浓度、体积流量、反应温度及两分支物料流量比等因素对产物形貌及粒径大小的影响,并将其与间歇沉淀法得到的产物进行了比较。实验结果表明:钡浓度0.15 mol/L,碱浓度3 mol/L,两分支物料体积流量均为2 ml/min,反应温度90℃条件下可制备得到具有规整球形形貌、粒径分布均匀的纳米级BaTiO3颗粒,其粒径为80~150 nm。最后,将所得BaTiO3扩散层应用到肌酸激酶干片中,重复性较好,且浓度梯度明显,光反射率值与浓度的关系与之对应。结果具有较高的可信度,说明微通道连续沉淀法得到的BaTiO3颗粒在医用干片上应用是可行的。

    温敏性PVDF/PGS-g-PNIPAM纳米复合超滤膜的制备和性能
    薛爱莲, 周守勇, 蔡健健, 李梅生, 张艳, 赵宜江
    化工学报. 2020, 71(3):  1380-1389.  doi:10.11949/0438-1157.20190872
    摘要 ( 437 )   HTML ( 6 )   PDF (1941KB) ( 463 )  
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    通过化学接枝法将聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)接枝聚合在凹凸棒石(PGS)纳米纤维表面,制备了系列接枝率的温敏性PGS-g-PNIPAM纳米颗粒,将其与聚偏氟乙烯(PVDF)共混制备温敏性纳米复合超滤膜,深入研究PNIPAM接枝率对膜结构和性能的影响。结果表明,凹凸棒石表面PNIPAM接枝率随溶液中NIPAM单体浓度增大而增加;PGS-g-PNIPAM使复合膜中PVDF晶核变小,数目增多,膜更为疏松多孔,PVDF/PGS-g-PNIPAM膜的平均孔径在20 nm左右,膜的平均孔径和最大孔径均随凹凸棒石表面PNIPAM 接枝率的增加而增大;PVDF/PGS-g-PNIPAM膜具有温敏性,温敏开关系数随PNIPAM接枝率的增加先增强后减弱,当接枝率为21.33%时膜温敏开关系数最大,达到1.51,膜渗透通量也最大,对牛血清白蛋白具有良好的截留和抗污染性能。

    ZnxCo1-xCO3碳酸盐负极材料的制备及其电化学性能研究
    李敬, 杜刚, 殷娟娟
    化工学报. 2020, 71(3):  1390-1397.  doi:10.11949/0438-1157.20191448
    摘要 ( 431 )   HTML ( 8 )   PDF (1834KB) ( 117 )  
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    碳酸钴是一类典型的转换型负极锂电池材料,具有资源丰富、比容量高、安全可靠等优点,但是存在一些尚未解决的问题,例如导电性比较差,同时在锂离子的嵌入和脱出过程中体积变化严重。通过水热法制备了不同组分Zn掺杂ZnxCo1-xCO3 (x=0.12, 0.3, 0.5),通过调整Zn和Co原材料质量来控制Zn/Co的摩尔比,研究表明当Zn和Co的摩尔比为0.3∶0.7时,掺杂产物有良好的循环和倍率性能,锌离子的掺杂提高了锂离子电导率,对ZnxCo1-xCO3 (x=0.12, 0.3, 0.5)研究表明其在充放电过程中既有合金反应又有转换反应,提高了整个电极的导电性,进而表现出优异的电化学性能。

    过程安全
    航空煤油不同尺寸池火热流及温度特性研究
    蒋新生, 张霖, 何东海, 胡文超, 刘鲁兴, 赵亚东
    化工学报. 2020, 71(3):  1398-1408.  doi:10.11949/0438-1157.20190450
    摘要 ( 442 )   HTML ( 7 )   PDF (1884KB) ( 179 )  
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    为研究航空煤油池火燃烧过程中热流与温度特性,搭建了油料燃烧模拟实验台架。通过分析实验图像与数据,发现航空煤油池火辐射热通量随径向距离和高度的增大逐渐减小,其中辐射热通量对高度增加更为敏感,随高度升高下降幅度更快;热辐射先于热对流达到强度最大值,随后在稳定燃烧阶段后期热对流强度存在跃升现象,强度超过热辐射强度,成为该阶段主要传热方式;航空煤油池火中心线上,下部区域火焰连续燃烧、氧气浓度低,上部区域油火卷吸空气、氧气浓度较高,是导致不同高度最高温度到达时刻不同的主要原因;对不同尺寸油池火来说,其热通量峰值随着油池尺寸增大而增大,同时方形油池热通量峰值显著高于圆形油池。