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2022年 第73卷 第4期 刊出日期:2022-04-05
    本期中英文目录、封面、广告页
    化工学报. 2022, 73(4):  0. 
    摘要 ( 210 )   PDF (11676KB) ( 159 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    金属纳米颗粒辅助木质纤维素暗发酵生物制氢的研究进展
    童海航, 石德智, 刘嘉宇, 蔡桦伊, 罗丹, 陈飞
    化工学报. 2022, 73(4):  1417-1435.  doi:10.11949/0438-1157.20211412
    摘要 ( 766 )   HTML ( 65 )   PDF (4225KB) ( 333 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    通过文献计量学分析表明暗发酵制氢是目前研究最热门的生物制氢方法,Fe、Ni、Co、Ag等金属纳米颗粒作为该领域研究热点可改善暗发酵制氢存在底物转化率与产氢效率均有待提高的难题。介绍了金属纳米颗粒的特点、生物相容性及其与酶、微生物细胞的作用机理,进一步从促进木质纤维素水解影响产氢、对水解酶的固定化影响产氢、提高氢化酶活性影响产氢、调控发酵微生物细胞代谢和促进细胞电子传递影响产氢、改善微生物群落结构影响多菌群协同产氢等几个方面对典型金属纳米颗粒辅助木质纤维素暗发酵产氢的研究现状进行综述,并对金属纳米颗粒应用于暗发酵产氢存在的难点及前景方向进行了展望。

    锂离子电池电解液SEI成膜添加剂的研究进展
    胡华坤, 薛文东, 霍思达, 李勇, 蒋朋
    化工学报. 2022, 73(4):  1436-1454.  doi:10.11949/0438-1157.20211571
    摘要 ( 1742 )   HTML ( 116 )   PDF (3426KB) ( 1340 )  
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    稳定的固体电解质界面(SEI)是提高锂离子电池电化学性能的关键,用电解液添加剂是改善锂离子电池性能最经济有效的方法之一。本文综述了近五年间包括不饱和酯化合物、含硫化合物、锂盐、无机化合物等作为电解液成膜添加剂在锂离子电池中的研究进展和作用机理,对它们的优缺点进行了评价,最后进行了总结和展望。未来成膜类添加剂的研究思路应该为:(1)应以有机物种为主,能够形成弹性模量小的SEI膜,便于适应阳极材料产生的膨胀行为。(2)添加剂要尽量保证形成的SEI膜与石墨等阳极材料产生良好的黏结,因此添加剂形成的聚合物的聚合度不能太小。(3)在没有性能极其优秀的成膜添加剂出现之前,添加剂的分子结构可以在现有的添加剂的基础上进行结构的优化或者官能团的设计。(4)重点攻关当前添加剂的应用的问题,提高添加剂的合成技术,降低合成成本。

    高氧离子电导钙钛矿的影响因素分析和设计策略
    李文怀, 周嵬
    化工学报. 2022, 73(4):  1455-1471.  doi:10.11949/0438-1157.20211369
    摘要 ( 361 )   HTML ( 19 )   PDF (4027KB) ( 232 )  
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    氧离子导体,如钙钛矿氧化物(ABO3结构),广泛应用于燃料电池、氧传感器和透氧膜,提高钙钛矿氧化物的体相氧离子传输性能是提升这些设备工作效率的关键。钙钛矿氧离子的传输性能受到晶体结构、A/B位阳离子、阴离子及氧空位等复杂因素的影响,这为开发具有高氧离子电导的钙钛矿材料带来了极大的挑战。本文首先分析了氧离子在钙钛矿体相的传输机制,总结了常见的钙钛矿体相氧传输性能影响因素,包括晶体结构、平均金属-氧键能、氧空位浓度以及氧空位分布等,重点分析了这些影响因素作用于钙钛矿体相氧传输过程的方式和机理,并剖析了调控这些影响因素的手段以及原理。之后进一步阐明了钙钛矿氧传输性能的预测方法及相应的验证手段,如O2程序升温脱附、X射线吸收谱、高倍率透射电子显微镜和模拟计算等。通过实验直接观测材料内部微观性质,结合模拟计算可以进一步帮助理解钙钛矿氧化物体相氧离子传输过程。本文旨在寻找更加准确和便捷的设计策略,从而快速地筛选高氧离子电导的钙钛矿氧化物。

    热力学
    不同季铵盐作用下的CO2水合物相平衡
    门文欣, 彭庆收, 桂霞
    化工学报. 2022, 73(4):  1472-1482.  doi:10.11949/0438-1157.20211624
    摘要 ( 301 )   HTML ( 17 )   PDF (1706KB) ( 149 )  
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    CO2气体水合物形成热力学性质是实施海水淡化、沼气纯化、碳捕集和封存、能源利用、天然气储存等技术的关键。采用恒容温度搜索法,在温度272.75~294.35 K,压力0.35~4.50 MPa的范围内,探究了四种季铵盐促进剂对CO2气体水合物相平衡的影响。结果表明,相同条件下,季铵盐作用下CO2水合物的相平衡温度由高到低分别为:四丁基氟化铵(TBAF)>四丁基溴化铵(TBAB)>四丁基氯化铵(TBAC)>苄基三乙基氯化铵(TEBAC)。基于Clausius-Clapeyron方程,计算了不同体系的相变潜热,探讨了其对水合物稳定性的影响。可以看出,水合物的相平衡压力对数与温度倒数呈线性关系,其中,TBAF、TBAB作用下的CO2水合物相变潜热相接近且明显高于其他季铵盐,说明其促进效果最好,所对应的水合物生成条件也最为温和。利用Chen-Guo模型,结合PR状态方程和改进Joshi经验活度模型,分别计算了TBAF、TBAB、TBAC和TEBAC作用下CO2水合物热力学相平衡数据,计算结果与实验数据吻合良好,最大平均相对误差为7.50%。

    CO2混合工质的气液相平衡的混合规则对比与预测研究
    吴子睿, 孙瑞, 石凌峰, 田华, 王轩, 舒歌群
    化工学报. 2022, 73(4):  1483-1492.  doi:10.11949/0438-1157.20211690
    摘要 ( 450 )   HTML ( 15 )   PDF (1302KB) ( 228 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    CO2混合工质兼顾高效和环境友好的特点,在新一代热功转化循环中受到广泛关注。混合工质气液相平衡性质是循环分析与计算的基础。为了提高CO2混合工质气液相平衡数据的计算精度,采用PR状态方程结合三种混合规则(vdW、MHV1、WS),对7种CO2+HFCs/HFOs及4种CO2+HCs混合工质的气液相平衡性质进行了计算。结果表明,对CO2+HCs混合工质,vdW混合规则可达较好的结果;对CO2+HFCs/HFOs混合工质,在亚临界区三者计算精度相近,但在超临界区,WS混合规则对计算精度提升明显。最后,提出了一种差值模型预测CO2混合工质气液相平衡性质,预测的AARD(p)值为2.03%,AAD(y)值为0.0120,预测精度较高。

    基于分子指纹和拓扑指数的工质临界温度理论预测
    任嘉辉, 刘豫, 刘朝, 刘浪, 李莹
    化工学报. 2022, 73(4):  1493-1500.  doi:10.11949/0438-1157.20211377
    摘要 ( 271 )   HTML ( 13 )   PDF (1053KB) ( 134 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    临界温度是一种非常关键的热物理性质,对其进行理论预测一直是热物性研究的热点。然而,早期预测模型往往不能有效区分工质同分异构体。本文借助机器学习算法,采用“分子指纹+拓扑指数”的新型分子结构描述方法表达工质的分子结构并建立临界温度模型,在测试集预测中的绝对平均偏差为3.99%,表明本文模型具有良好的预测能力。本文模型与文献对比的结果表明,新模型不仅可以有效区分工质同分异构体,在计算精度方面也超越了现有其他模型。

    流体力学与传递现象
    微通道壁面浸润性对气-液两相流的影响规律研究
    王宜飞, 王清强, 姬德生, 李申芳, 金楠, 赵玉潮
    化工学报. 2022, 73(4):  1501-1514.  doi:10.11949/0438-1157.20211786
    摘要 ( 549 )   HTML ( 20 )   PDF (2990KB) ( 457 )  
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    通道壁面浸润性对微通道内的气-液两相流具有重要影响。利用等离子体辅助接枝改性,将甲基丙烯酰乙基磺基甜菜碱(SBMA)及1H, 1H, 2H, 2H-全氟癸基三乙氧基硅烷接枝在聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)材料表面,得到了10°、40°、70°和110°四种接触角的微通道,并考察了浸润性对流型、气泡长度和压降的影响。结果表明,随接触角增大,气泡截断位置下移,膨胀阶段缩短,挤压阶段变长;低流量时,气泡长度随接触角增加而增大,高流量时则减小;建立了与材料表面水接触角相关的气泡尺寸预测关联式,与Garstecki经典预测关联式相比,预测精度更高;θ<90°时,接触角增加,压降减小;θ>90°时,三相接触线使流动阻力和压降增加。

    羧甲基葡聚糖的快速沉降法阻垢特性研究
    张浩, 赵宇, 徐志明, 李晋辉
    化工学报. 2022, 73(4):  1515-1522.  doi:10.11949/0438-1157.20211614
    摘要 ( 298 )   HTML ( 8 )   PDF (1054KB) ( 132 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    工业循环冷却水中的碳酸钙污垢一直是困扰工业生产者的重要问题,使用快速沉降法(FCP)研究了不同浓度的羧甲基葡聚糖对于碳酸钙污垢的抑制作用。控制溶液中的钙离子浓度为200 mg/L,羧甲基葡聚糖的浓度分别为0.5、1、2和4 mg/L时,对羧甲基葡聚糖的阻垢性能进行分析。结果表明,羧甲基葡聚糖对于减缓碳酸钙的成核过程有明显效果,此外,它也显著降低了碳酸钙成核后晶体的生长速率。当羧甲基葡聚糖的浓度为4 mg/L时,羧甲基葡聚糖对于碳酸钙的成核及晶面生长起到了完全抑制的作用,对于工业应用中碳酸钙的防垢处理,提升换热效率具有借鉴意义。

    单侧加热方形通道内超临界水传热研究
    黄志豪, 李光熙, 唐桂华, 李小龙, 范元鸿
    化工学报. 2022, 73(4):  1523-1533.  doi:10.11949/0438-1157.20211532
    摘要 ( 227 )   HTML ( 11 )   PDF (1999KB) ( 150 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    数值模拟了辅助冷却剂超临界水在单侧加热方形通道中的流动传热特性,从边界层厚度与近壁区湍动能两方面阐述传热恶化产生和恢复的机理。研究了不同工况(压力、入口温度、热通量、质量流量、流动方向和管径)下超临界流体常用传热关联式的适用性,发现Fan关联式预测精度较高。采用PEC因子对不同强化传热结构(双通道和凹槽)进行评价,发现上下双通道PEC因子普遍小于1,综合强化换热效果不佳,而偏下游的非对称倒角凹槽结构PEC因子为1.13~1.51,不同工况下均为最大值。场协同原理分析也证明偏下游的非对称倒角凹槽结构具有最佳的综合换热性能。

    方形微通道内超临界CO2流动换热特性研究
    许婉婷, 许波, 王鑫, 陈振乾
    化工学报. 2022, 73(4):  1534-1545.  doi:10.11949/0438-1157.20211466
    摘要 ( 352 )   HTML ( 15 )   PDF (4094KB) ( 263 )  
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    采用SST k-ω湍流模型对加热条件下超临界CO2在方形微通道内的流动换热特性进行了数值模拟。通过对比三种壁面平均传热系数、浮升力参数和二次流强度的沿程变化研究了管型、热通量、质量流量和倾斜角度对微通道内流动换热性能的影响。结果表明:水平方形微通道的整体换热性能优于相同水力直径的半圆形微通道。流体域典型截面的温度分布、速度分布和湍动能分布等信息可以很好地解释水平方向流动时上、下壁面传热差异的现象。减小热通量、增大质量流量或减小流体流动方向与重力方向之间的夹角,可提高方形微通道的整体换热水平。该模拟结果对以超临界CO2为工质的微通道换热器的设计和优化具有一定的理论指导意义。

    摇床T25细胞培养瓶流体力学与传质特性研究
    刘宏斐, 李雪良, 钱钧弢, 刘金, 堵国成, 陈坚
    化工学报. 2022, 73(4):  1546-1556.  doi:10.11949/0438-1157.20211574
    摘要 ( 358 )   HTML ( 8 )   PDF (2653KB) ( 204 )  
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    细胞培养技术是生物医药产业的支柱,以实现微小体积内的高密度、高通量细胞培养为目的,系统地研究了常用于单层静态培养的T25方瓶置于翘板摇床上在不同操作条件下的流体力学特性和传质性能。结果表明,振荡可以显著提高方瓶的传质速率并降低混合时间,使高密度培养成为可能,但瓶盖上的空气滤膜在高转速时成为传质速率的限制因素;培养瓶对称轴与摇床旋转轴平行时,其相对位置对混合和传质无明显影响,但当二者成45°角时,相同转速下混合时间显著缩短;使用自定义函数实现了基于动态网格的CFD模拟,对不同转速下方瓶内剪切应力和能量耗散在时间与空间上分布进行了分析,为基于T25培养瓶开发一次性高通量微型反应器提供了数据支持和理论基础。

    基于气泡动力学分段调控浸润性强化核态沸腾
    陈宏霞, 李林涵, 高翔, 王逸然, 郭宇翔
    化工学报. 2022, 73(4):  1557-1565.  doi:10.11949/0438-1157.20211719
    摘要 ( 304 )   HTML ( 7 )   PDF (2138KB) ( 172 )  
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    基于多孔或微结构表面润湿性改性的核态沸腾强化传热,已得到广泛研究。利用CFD-VOF数值模拟方法,针对单晶硅微柱表面单气泡的生长及脱离过程,进行表面浸润性分段调控,实现气泡沸腾换热的全程强化。分别调控初始接触角为48°、60°、90°和110°后,同一时刻 (t = 0.152 ms) 变接触角为20°,对比研究分段调控浸润性对气泡动力学过程与表面换热性能的影响。结果表明:疏水性可提高气泡生长速率,增强微柱表面对气泡的黏附力,促进气泡在微结构缝隙内的横向铺展;t = 0.150 ms时接触角为110° 表面上气泡与底面接触面积增加1.3倍,微层蒸发功率增加1.2倍。需要指出的是,毛细效应随颗粒粒径变化趋势受到多孔介质复杂孔隙结构特征的影响。在当前粒径范围内,认为其具有正相关关系,但在更大范围内的对应关系,还需要在未来进一步深入揭示。

    超声对无沸腾区浸液式喷雾冷却的影响研究
    李俊, 黎仕华, 孙志高, 宋士博
    化工学报. 2022, 73(4):  1566-1574.  doi:10.11949/0438-1157.20211715
    摘要 ( 195 )   HTML ( 5 )   PDF (1491KB) ( 116 )  
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    超声由于空化和声流机制可起到强化换热效果,为研究其在高热流下对喷雾冷却传热特性的影响,设计并搭建了以H2O为工质的浸液式喷雾冷却实验平台,在无沸腾区范围内考察了不同喷雾高度、压力和热通量下超声场对喷雾冷却换热性能的影响。研究表明:超声浸液喷雾冷却的换热效果要优于浸液式喷雾冷却,在高热通量152 W/cm2情况下更加明显;强化换热效果会随着喷雾压力的升高而减小,在最佳喷雾高度10 mm和喷雾压力0.1 MPa条件下,浸液超声式喷雾冷却相比浸液式换热效果最高提升14.4%;超声对换热的改善作用随着喷雾高度增加而提升,喷雾高度18 mm时最高强化比29.1%。

    催化、动力学与反应器
    一步水热法制备电解水析氧反应Ni3S2@Mo2S3高效催化剂
    赵娟, 吴梦成, 雷惊雷, 李凌杰
    化工学报. 2022, 73(4):  1575-1584.  doi:10.11949/0438-1157.20211147
    摘要 ( 584 )   HTML ( 26 )   PDF (3671KB) ( 560 )  
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    采用一步水热法,由泡沫钼镍合金同时提供钼源和镍源在泡沫钼镍合金表面原位制备了Ni3S2@Mo2S3,并将其直接作为自支撑电极用于催化碱性介质中的电解水析氧反应(OER)。利用多种表征测试技术研究了样品的形貌、组成、OER电催化性能,结果显示:Ni3S2@Mo2S3呈纳米板形貌,由六方Ni3S2和单斜Mo2S3按5∶1的比例复合而成;在1 mol·L-1 KOH 溶液中,Ni3S2@Mo2S3催化剂仅需要170 mV过电位就可达到10 mA·cm-2电流密度(欧姆补偿后),且在50 h的稳定性测试期间性能基本无衰减,优于贵金属催化剂IrO2以及文献报道的Ni-Mo基复合催化剂。Ni3S2@Mo2S3具有优异电催化性能的原因可归于不同过渡金属化合物的协同作用、原位生长自支撑、电化学活性面积大以及液下疏气性等因素。

    分离工程
    基于静电分选解析聚乙烯颗粒生长与形貌演变
    葛世轶, 杨遥, 黄正梁, 孙婧元, 王靖岱, 阳永荣
    化工学报. 2022, 73(4):  1585-1596.  doi:10.11949/0438-1157.20211838
    摘要 ( 388 )   HTML ( 9 )   PDF (3192KB) ( 234 )  
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    解析聚烯烃颗粒生长过程的形貌演变规律对认识聚合反应机理和调控产品性能至关重要。然而,聚烯烃复杂的颗粒生长行为导致极宽的粒径分布和较大的形貌差异,现有研究关注形貌均一的催化剂破碎生长成初级聚烯烃的过程,缺少对形貌各异的初级聚烯烃后续生长和形貌演化的系统研究。此外,亟需一种能够批量分选不同形貌聚烯烃的手段,支撑聚烯烃颗粒生长形貌的统计解析。基于同质同粒径颗粒摩擦荷电的形貌依赖性,开发了聚烯烃颗粒静电-形貌协同分选技术,实现了尺寸相近的不同形貌聚烯烃颗粒的批量分选,并基于此考察了聚乙烯颗粒生长过程中形貌的分化与演变规律。结果显示,聚乙烯颗粒生长过程中存在普遍的形貌劣化现象,随着粒径增大,颗粒形貌逐渐偏离标准球形;颗粒粒径、形貌、结晶度等的耦合解析表明聚乙烯颗粒存在两种可能的颗粒生长模式和形貌劣化路径:结晶速率过快导致的颗粒破碎和催化剂形貌复制效应导致的形貌劣化。研究方法和结果可为聚烯烃形貌研究和开发高性能聚烯烃催化剂提供重要支撑。

    基于流量校准的吸附测量方法及误差分析
    刘碧强, 曹海山
    化工学报. 2022, 73(4):  1597-1605.  doi:10.11949/0438-1157.20211630
    摘要 ( 228 )   HTML ( 8 )   PDF (1848KB) ( 75 )  
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    多孔吸附材料广泛应用于分离提纯、气体储存和工业催化等领域,吸附等温线的测定对研究吸附性质具有重要意义。针对传统容积法易受管路温度均匀性影响的问题,介绍了一种基于流量校准的吸附测量方法。分析了两种方法的误差传递,并对比了结构参数、物性参数和仪表精度对测量结果的影响。分析结果显示,增大校准球体积和样品室容积可提升传统容积法测量精度,提升样品量、比过剩吸附量、密度和仪表精度,可提升两种方法的测量精度。相比传统容积法,基于流量校准的吸附测量方法误差因子数量更少,可实现更低的测量误差。研究成果对提升容积法吸附测量精度具有指导意义。

    离子液体萃取硝酸中Ce(Ⅳ)的动力学研究
    李春晖, 何辉, 何明键, 张萌, 高杨, 矫彩山
    化工学报. 2022, 73(4):  1606-1614.  doi:10.11949/0438-1157.20211853
    摘要 ( 276 )   HTML ( 5 )   PDF (1577KB) ( 153 )  
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    通过恒界面池法研究离子液体1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(C4mimNTf2)萃取硝酸溶液中四价铈的动力学,并结合分子动力学模拟分析C4mimNTf2在萃取相界面附近的分布及结构特征。萃取动力学实验通过考察搅拌速率、相界面面积、温度以及两相不同组分浓度对Ce(Ⅳ) 萃取速率的影响,表明萃取过程为水相扩散-界面反应控制模式,且磷酸三丁酯(TBP)和C4mimNTf2间存在动力学的反协同萃取效应。分子动力学模拟分析不同组分在两相中的分布规律,结果验证了C4mimNT2在相界面处存在明显吸附现象。研究表明界面过程对离子液体萃取体系的动力学行为有重要影响,可以为离子液体萃取体系的萃取过程和机理的研究提供一定参考。

    过程系统工程
    基于热扩散核密度确定密度峰值法的历史工况识别
    毕荣山, 韩智慧, 陶少辉, 孙晓岩, 项曙光
    化工学报. 2022, 73(4):  1615-1622.  doi:10.11949/0438-1157.20211615
    摘要 ( 287 )   HTML ( 8 )   PDF (688KB) ( 109 )  
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    在工业生产过程中,生产决策的调整或生产状况的变化会导致生产过程多模态化,常用的数据聚类方法进行工况识别时存在参数选取困难或需要先验知识等限制。基于此,提出一种将人工智能领域的热扩散核密度确定密度峰的技术与高斯混合模型相结合的方法,可有效克服目前方法的缺点。该方法首先利用热扩散核密度确定密度峰的技术估算每个数据点的密度及其与局部密度较大点的距离,获取数据集的聚类中心并完成聚类;其次,利用高斯混合模型获取不同工况的特征参数:平均值、协方差和先验概率,从而对多工况历史过程进行准确的描述;最后,利用文献中仿真数据和Tennessee Eastman过程两个案例进行验证,并与K-均值法和F-J改进的高斯混合模型进行比较,证明了本文提出方法可更加方便、有效地对历史工况进行准确识别。

    面向对象的炼油厂全厂调度优化模型及程序框架
    韩彪, 尚超, 江永亨, 黄德先
    化工学报. 2022, 73(4):  1623-1630.  doi:10.11949/0438-1157.20211737
    摘要 ( 384 )   HTML ( 12 )   PDF (1143KB) ( 265 )  
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    基于考虑炼油装置优化操作模式切换过程的总体思想,构建了一套炼油厂全厂调度优化离散时间模型结构,并形成配套的程序框架。采用面向对象的建模方式,引入模态指示矩阵等表达,为炼油厂生产调度建模提供了较为清晰的参考思路。通过GAMS和MATLAB的数据交互,实现二者优势互补,为进一步研究炼油生产调度模型提供便利、奠定基础。案例研究验证了所提模型结构及程序框架的有效性。

    考虑原油性质波动的炼厂氢气网络集成优化
    张欣, 周利, 王诗慧, 吉旭, 毕可鑫
    化工学报. 2022, 73(4):  1631-1646.  doi:10.11949/0438-1157.20211657
    摘要 ( 285 )   HTML ( 2 )   PDF (3692KB) ( 82 )  
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    针对原油性质的不确定性,提出了一种基于质量传递机理的随机规划建模框架,以实现炼厂氢气网络在经济效益和抗扰能力上的同步优化。该框架耦合了常减压蒸馏、加氢精制以及闪蒸分离等过程单元,从微观上解析原油性质波动对网络运行的影响;采用了代理模型技术增设脱硫模块,并利用了二阶段随机规划方法改造管网,从宏观上优化氢气网络以满足生产要求。为验证所提方法的有效性和适用性,对某一现有的炼厂氢网络进行了改造设计研究。结果表明,集成过程单元的多场景优化策略能够有效提升网络的经济性能,并且能使其灵活应对因原油性质波动引起的操作场景的改变。

    化工过程多回路PID控制系统模式切换参数自整定
    王建松, 许锋, 罗雄麟
    化工学报. 2022, 73(4):  1647-1657.  doi:10.11949/0438-1157.20211473
    摘要 ( 511 )   HTML ( 16 )   PDF (1655KB) ( 234 )  
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    化工过程一般为多变量系统,但其主要控制方案为分散多回路PID常规控制。由于多变量系统内部存在不同程度的耦合作用,各控制回路之间存在相互影响,当其他回路进行手动/自动模式切换时,本回路等效被控对象将会发生突变,导致本回路的原有控制参数不能适应等效被控对象的变化,造成控制性能下降,甚至闭环系统不稳定。为避免这种情况的发生,从整个系统的角度研究控制回路模式切换时的稳定性,采用多变量频域Nyquist阵列设计法。基于对角优势下正Nyquist稳定性判据,从Gershgorin圆边界点的角度定量分析各个控制回路在模式切换前后的稳定性变化程度,从而确定各回路控制器增益的调整方向及程度,实现各回路的控制器参数在控制回路模式切换瞬间的自动整定,尽可能抵消控制回路模式切换对整个系统的扰动,保证整个系统的闭环稳定性。以Shell公司重油分馏塔的多回路PID控制系统为例,将3个PID控制回路依次投用时,根据Gershgorin圆边界点进行控制参数的自整定,闭环系统仍能保持一定的控制性能,否则闭环系统将不稳定。

    集成轻烃回收单元代理模型的氢气网络多目标优化
    张淑君, 王诗慧, 张欣, 吉旭, 戴一阳, 党亚固, 周利
    化工学报. 2022, 73(4):  1658-1672.  doi:10.11949/0438-1157.20211567
    摘要 ( 261 )   HTML ( 17 )   PDF (3192KB) ( 128 )  
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    当前炼油企业氢气需求持续增长,导致炼厂成本及生产过程温室气体排放增加,炼油企业通过增设轻烃回收单元对氢气和轻烃组分进行回收利用,能有效缓解这一现状。因此,在氢气网络优化中有必要考虑轻烃回收单元。本研究提出了一种集成轻烃回收单元的氢气网络多目标数学规划模型,对轻烃回收单元采用代理模型建模方法,解决了直接嵌入严格机理模型可能导致的高计算成本问题,以总年度费用最小为优化目标,同时将系统的环境影响也纳入优化目标。实例计算表明,所提出的方法能够有效降低氢气网络的年度费用及温室气体排放,并揭示了集成轻烃回收单元的氢气网络经济性能与环境影响之间的权衡关系,为工业应用提供了一定的理论基础。

    表面与界面工程
    浸没状态下的低压电润湿行为研究
    常楚鑫, 徐黎婷, 殷嘉伦, 雒先, 贾洪伟
    化工学报. 2022, 73(4):  1673-1682.  doi:10.11949/0438-1157.20211666
    摘要 ( 282 )   HTML ( 3 )   PDF (2115KB) ( 124 )  
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    对表面活性剂溶液中的浸没气泡/油滴在低压电场作用下的电润湿行为进行了实验研究。分析了活性剂对低压电润湿特性的影响,探讨了电场作用下浸没气泡/油滴形态的演变规律。实验结果表明,通过添加十二烷基三甲基溴化铵(DTAB)或十二烷基硫酸钠(SDS)活性剂,浸没气泡可在低压电场(0 ~ -6 V)作用下实现接触角减小与气泡滑移,并且增加活性剂浓度可以降低气泡滑移所需的电压。在0.05~0.10 临界胶束浓度(CMC)范围内,DTAB溶液中的浸没油滴呈现较好的电润湿特性,银表面在-3 V电压时即可实现水下超疏油特性(接触角θ<30°)。在电润湿过程中,气泡/油滴的接触角和接触直径随时间逐渐减小,并呈现“慢-快-慢”变化形式。此外,浸没油滴形态也受到离子活性剂在界面吸附带电引起的静电力的影响。

    考虑表面粗糙度的柔性箔柱面气膜密封紊流特性分析
    王学良, 刘美红, 熊忠汾, 李鑫
    化工学报. 2022, 73(4):  1683-1694.  doi:10.11949/0438-1157.20211721
    摘要 ( 301 )   HTML ( 12 )   PDF (3970KB) ( 147 )  
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    柔性箔柱面气膜密封是一种可适应氢气压缩机高速转子大变形的密封结构新形式,该密封结合了气膜楔形动压和箔片柔性来实现高性能密封,但是目前高速环境下紊流与表面形貌的相互关联机制对柔性箔柱面气膜密封性能的影响规律缺失,因此本文以表面粗糙度为主要考量因素进行周期性分析计算,并设计了不同表面粗糙度变化对高转速柔性箔密封性能启停循环实验的影响。研究结果表明,当表面形貌不规则度越高,中性面产生的压力波动越大;泄漏率和气浮力随着表面粗糙度的增加而增加,动态特性系数气浮刚度则呈下降趋势,因而气膜稳定性降低;循环周期实验下,气膜密封存在迟滞现象,表面形貌的不规则越高,密封迟滞能越大,另外,受弹性元件、系统摩擦与转速瞬态变化的影响,柔性箔柱面气膜密封会出现反迟滞现象。

    能源和环境工程
    基于Cu/TiO2/C-Wood复合材料的聚光太阳能驱动自漂浮高效海水汽化催化分解制氢体系
    马荣, 孙杰, 李东辉, 魏进家
    化工学报. 2022, 73(4):  1695-1703.  doi:10.11949/0438-1157.20211385
    摘要 ( 397 )   HTML ( 13 )   PDF (1626KB) ( 240 )  
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    利用储量丰富且易获得的太阳能和海水资源为人类提供可持续的清洁能源是一项具有深远影响的探索。在本工作中,设计合成了一种自漂浮复合材料(Cu/TiO2/C-Wood),该材料具有高效的毛细输液、全光谱太阳能光热转化及光-热协同催化能力,可通过快速的界面相转移过程实现太阳能驱动海水汽化与水蒸气催化分解制氢的一步协同增效反应。其中,具有大量微通道和极轻质量的碳化木(C-Wood)作为漂浮载体,通过毛细作用将液态水快速输送至局部升温的C-Wood表面,借助高效光热转化过程使海水汽化脱盐,同时负载等离子金属Cu的TiO2纳米粒子作为催化活性组分触发水蒸气光-热协同催化分解制氢反应,从而实现太阳能驱动高效海水汽化催化分解制氢。实验结果表明:该复合材料在15 kW·m-2的光照条件下,产氢速率达到179 μmol·h-1·cm-2(35.8 mmol·h-1·g-1),且在循环利用5次后产氢速率仍基本保持不变。更重要的是,通过聚光太阳能和自漂浮毛细输液条件的共同作用,可以获得海水中主要成分氯化钠对产氢性能的显著促进,从而打破了海水制氢技术一直以来面临的氯离子副作用瓶颈问题,证实了聚光太阳能驱动自漂浮高效光热协同催化体系在规模化、绿色、可持续太阳能海水制氢中的应用潜力。

    基于COSMO-RS方法筛选离子液体用于焦油脱除
    姜焱龙, 张妮, 李淡然, 朱冰冰, 蒋怡晨, 陈海军, 朱跃钊
    化工学报. 2022, 73(4):  1704-1713.  doi:10.11949/0438-1157.20211759
    摘要 ( 250 )   HTML ( 10 )   PDF (2505KB) ( 177 )  
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    焦油的脱除是生物质气化规模化应用的难题。离子液体具有饱和蒸气压低、分子结构可设计等优势,在催化和吸收领域有广泛的应用前景,但在脱除焦油方面鲜有探索。以改进的COSMO-RS方法为基础,借助COSMOtherm软件推算离子液体对苯、甲苯、苯酚和萘等焦油模拟物的无限稀释活度系数。并进一步通过偏摩尔过量焓验证以上筛选结果。结果表明,优选的两取代基咪唑类离子液体对四种焦油模拟物的无限稀释活度系数值主要分布在0.4~1之间,预计具有良好的吸收性能。当阴离子相同时,两取代基咪唑阳离子随着R1位置烷基侧链的增长吸收性能变好,其中[C8MIM][NTf2]表现出了较佳性能,吸收苯、甲苯和萘的γ分别为0.95、1.24和1.36,但此时离子液体黏度较大;对于苯酚体系,[BF4]-阴离子性能较佳。

    绿氢重构的粉煤气化煤制甲醇近零碳排放工艺研究
    孟文亮, 李贵贤, 周怀荣, 李婧玮, 王健, 王可, 范学英, 王东亮
    化工学报. 2022, 73(4):  1714-1723.  doi:10.11949/0438-1157.20211584
    摘要 ( 654 )   HTML ( 13 )   PDF (1344KB) ( 363 )  
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    在“碳达峰、碳中和”的背景下,传统煤制甲醇工艺存在CO2排放强度大、能耗高等问题成为制约煤制甲醇工艺发展的瓶颈问题。本研究基于外源性的绿氢,重构粉煤气化煤制甲醇工艺,省掉了空分单元、变换单元,开发了短流程低温甲醇洗单元,提出了粉煤气化集成绿氢的近零碳排放煤制甲醇新工艺。从碳元素利用率、CO2排放、成本分析等角度对新工艺进行了评价。结果表明,与传统煤制甲醇工艺相比,新工艺碳元素利用率从41.50%提高到95.77%,CO2直接排放量由1.939降低至0.035 t·(t MeOH)-1,通过分析H2价格与碳税对产品成本的影响发现,当氢气价格和碳税分别为10.36 CNY·(kg H2)-1和223.3 CNY·(t CO2)-1时,两种工艺的产品成本相当。新工艺不仅减少了煤制甲醇过程碳排放,而且可以提高可再生能源就地消纳能力,具有良好的应用前景。

    氧化钙对油基钻屑热脱附产物影响的研究
    许世佩, 王超, 李庆远, 张炳康, 许世伟, 张雪琴, 王诗颖, 丛梦晓
    化工学报. 2022, 73(4):  1724-1731.  doi:10.11949/0438-1157.20211702
    摘要 ( 198 )   HTML ( 4 )   PDF (1503KB) ( 113 )  
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    针对油基钻屑热脱附过程中能耗高、气味刺鼻和油气品质较低等问题,选用氧化钙(CaO)作为添加剂对油基钻屑热解过程调控,考察了不同CaO添加量和温度对反应工况、产物分布及性质的影响。研究结果表明:(1)随着CaO添加量的上升,油收率上升,水和气收率下降,固相收率先升后降。(2)随着热脱附温度的升高,热脱附固体残渣收率逐渐降低,热脱附油、水、气的收率都有不同程度的上升。(3)添加CaO后,所有温度下,均存在热脱附后油收率有明显的上升,而油气收率明显下降现象。(4)CaO的添加提升了油收率和油中脂肪烃的饱和度,降低了油中硫元素的含量,提升了回收油的附加经济值,降低了水和气收率,尤其是CO2和H2S的产率。引用CaO作为添加剂降低了热脱附工艺对操作环境的大气污染,以及后续流程的脱硫负担,降低了水分蒸发导致的高能耗,为油品与不凝气的再利用创造了有利条件。

    臭氧低温氧化烟气脱硝过程中的氮平衡试验研究
    张逸伟, 唐海荣, 何勇, 朱燕群, 王智化
    化工学报. 2022, 73(4):  1732-1742.  doi:10.11949/0438-1157.20211570
    摘要 ( 263 )   HTML ( 8 )   PDF (2868KB) ( 236 )  
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    臭氧氧化污染物协同脱除技术利用臭氧的强氧化性,将烟气中溶解度较低的NO x 、Hg、VOCs等多种污染物氧化为高价态或易溶解的形式,并结合尾部湿法喷淋系统实现污染物的同时脱除。由于其具有温度窗口低、脱硝效率高、反应速率快及改造难度小等优点,在工业锅炉、窑炉及非电行业得到广泛应用。但是在此过程中的污染物实际转化路径,尤其是氮氧化物的输入/输出平衡,目前还未有详细的验证试验支撑。因此本文针对典型臭氧氧化脱硝过程,对污染物脱除过程中的氮氧化物输入/输出平衡及氮元素流向进行了分析试验。试验结果表明,气相输入的NO经过臭氧氧化耦合湿法喷淋后逐渐转化为液相中硝酸根和亚硝酸根离子。在不同O3/NO摩尔比下,气相氮元素的减少量均以液相中硝酸根及亚硝酸根的增加量存在,不存在其他含氮形式。同时,吸收浆液中硝酸盐及亚硝酸盐的转化率也与烟气中NO x 脱除率相匹配。在NO/SO2同时氧化条件下,调节O3/NO摩尔比,结合湿法喷淋系统可以实现NO x /SO2的协同高效脱除,同时系统满足氮元素输入/输出平衡,为臭氧氧化污染物协同脱除技术的工程应用推广提供了依据。

    铈掺杂强化碳纳米管活化过一硫酸盐实验研究
    韩雪, 高生旺, 王国英, 夏训峰
    化工学报. 2022, 73(4):  1743-1753.  doi:10.11949/0438-1157.20211539
    摘要 ( 272 )   HTML ( 7 )   PDF (3518KB) ( 150 )  
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    采用浸渍-煅烧法制备了高效稳定的CeO2/CNT复合材料。利用X射线衍射、X射线光电子能谱和Raman光谱等手段对材料结构进行表征,并研究了复合材料活化过一硫酸盐(PMS)对磺胺异唑的降解性能。结果表明,在材料投加量为75 mg·L-1、PMS投加量为0.3 mmol·L-1、初始pH为5.36时,30 min降解率可达90%以上,50 min内可完全去除,反应过程符合伪一级反应动力学模型,活化剂使用5次后仍有77%的去除率。电子顺磁共振实验表明,SO4?-、?OH和1O2均参与了反应,碳纳米管表面缺陷可能与1O2的形成有关。CeO2的掺杂提高了碳纳米管中缺陷碳的含量,同时Ce3+/Ce4+为反应提供了更多活性位点,从而有效提升了碳纳米管活化PMS的性能,为铈基碳纳米管复合材料应用于过硫酸盐高级氧化技术提供了借鉴。

    材料化学工程与纳米技术
    电阻抗成像原位在线监测超滤膜污染行为研究
    孙敏, 贾辉, 秦卿雯, 王琦, 郭子楠, 罗艳茹, 王捷
    化工学报. 2022, 73(4):  1754-1762.  doi:10.11949/0438-1157.20211593
    摘要 ( 256 )   HTML ( 7 )   PDF (2248KB) ( 111 )  
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    基于电阻抗成像(electrical impedance tomography,EIT)的原位可视化特征,以酵母与高岭土为模型污染物,在不同错流速度下对超滤(UF)膜不同的污染过滤特性进行了研究,得到通量变化、平均电压变化、EIT图像,进行了三维图像重建,并建立了膜通量与平均电压间的相关性模型。结果表明:EIT图可直观显示膜污染界面的变化情况,酵母溶液形成的膜污染呈现空间上的不均匀分布,而高岭土溶液形成的膜污染较为均匀,混合溶液形成的污染分布居于两者之间。通过EIT信号的重建图像得到了有关污染层厚度方面的信息,结果表明,酵母形成的污染层最厚,其次为酵母及高岭土混合溶液,污染层最薄的为高岭土溶液。

    水溶性带电聚合物黏结剂修饰炭电极用于增强电容去离子性能
    王刚, 车小平, 汪仕勇, 邱介山
    化工学报. 2022, 73(4):  1763-1771.  doi:10.11949/0438-1157.20211793
    摘要 ( 295 )   HTML ( 7 )   PDF (2547KB) ( 180 )  
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    电容去离子技术(capacitive deionization,CDI)是一种基于电吸附原理的新型脱盐技术,具有成本低、无污染、能耗小等优点。采用亲水性的羧甲基纤维素钠(CMC)和聚乙烯醇(PVA)黏结剂及其化学修饰得到的具有更多带电基团的磺化羧甲基纤维素(SCMC)和季铵化聚乙烯醇(QPVA)黏结剂制备活性炭电极,能进一步增强活性炭(AC)电极的亲水性和离子选择性。亲水性带电聚合物黏结剂依靠自身的电荷可以有效抑制阳极氧化的副反应,并增强离子吸附驱动力。在500 mg/L NaCl盐溶液,1.2/0 V电压下,AC-CMC//AC-PVA和AC-SCMC//AC-QPVA可分别获得14.58和17.39 mg/g的脱盐量,且在0.8/0 V电压下循环100圈之后,脱盐量的保持率分别为65.48%和80.53%。

    锆基金属有机骨架材料用于氨吸附性能的研究
    王毅, 熊启钊, 陈杨, 杨江峰, 李立博, 李晋平
    化工学报. 2022, 73(4):  1772-1780.  doi:10.11949/0438-1157.20220021
    摘要 ( 780 )   HTML ( 36 )   PDF (2640KB) ( 242 )  
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    近年来,金属有机骨架材料(MOF)在气体吸附和储存领域得到了迅速发展,但由于结构的不稳定性,其在强腐蚀性气体氨(NH3)的吸附方面并不令人满意。考虑到NH3是唯一的无碳排放的氢能源载体,开发高效的储氨技术来载氢是有效的降低二氧化碳排放的手段。利用MOF材料具有的高比表面积和结构多样的特性,在NH3的吸附和储存方面具有广阔的应用前景。而NH3具有孤对电子,会攻击金属与配体之间形成的配位键,使MOF材料的结构遭到破坏。锆基金属有机骨架材料是公认结构稳定性较好的MOF材料,但其是否能胜任干燥NH3及含水条件下的稳定性仍未深入考察,由此需探究该系列材料在NH3吸附领域的适用性。在此,通过实验和计算模拟研究锆基系列的金属有机骨架UiO-66、NU-1000、MOF-801和 MOF-808的结构特征、稳定性和NH3吸附性能。结果表明,UiO-66、NU-1000和MOF-808在纯NH3环境下的稳定性较好,并且显示出高吸附量且可循环的氨吸附性能(13.04、6.38、9.65 mmol/g)。受限于水和氨对结构的协同破坏作用,NU-1000和MOF-801的结构均不能维持,而UiO-66和MOF-808的结构非常稳定,无论在干燥NH3环境及含水NH3环境下均能胜任而应用于NH3吸附和储存。

    基于二苯并-18-冠-6基体改性的K+选择性离子交换膜的制备及性能研究
    杨珊珊, 姚宇洋, 董云迪, 徐志鹏, 高尚上, 阮慧敏, 沈江南
    化工学报. 2022, 73(4):  1781-1793.  doi:10.11949/0438-1157.20211846
    摘要 ( 308 )   HTML ( 6 )   PDF (2681KB) ( 224 )  
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    基于18-冠-6醚环腔体可与K+形成1∶1型稳定的络合物,通过掺杂的方式将4,4'-二氨基-二苯并-18-冠-6(A18C6)引入离子交换膜基材料中并成膜,然后利用1,3,5-苯三甲酰氯(TMC)对A18C6分子进行交联固定,制得一系列改性阳离子交换膜。通过改变A18C6的含量和TMC的反应时间来调控阳离子交换膜的基体结构,系统考察了改性膜在K+/Mg2+、K+/Na+ 和K+/Li+的二元体系中对K+的电渗析选择性。研究结果表明,在电流密度为5.0 mA·cm-2的条件下,最优膜M-A18C6-10%-T30在K+/Mg2+和K+/Li+体系中对K+的选择性(PMg2+K+=6.96PLi+K+=3.73)高于商业的单价选择性阳离子交换膜CIMS(PMg2+K+=5.36)。A18C6的掺杂引入不仅提高了膜基体的致密性(孔径筛分效应),也为K+在膜基体中的传输提供了新的离子传输通道(离子-偶极作用)。

    调控炭化过程优化煤基硬炭负极储钠性能
    郭行, 韩纹莉, 董晓玲, 李文翠
    化工学报. 2022, 73(4):  1794-1806.  doi:10.11949/0438-1157.20211503
    摘要 ( 420 )   HTML ( 26 )   PDF (4090KB) ( 220 )  
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    我国煤炭资源丰富多样、价格低廉、分布广泛,将煤转化为新材料,是提高其附加价值和技术含量的有效途径。煤含碳量高、芳环结构丰富,热解炭化可制备钠离子电池硬炭负极材料。以新疆烟煤为碳源,采用低温热解复合高温炭化的两步过程,并调控相应工艺条件,研究了烟煤中间相的发展过程对硬炭结构及其储钠行为的影响。经研究发现,改变低温热解的温度区间、载气流速和升温速率,可以调节胶质体生成阶段内的分解和解聚反应,调节挥发分生成和逸出以及胶质体固化等过程进行的程度,从而调控硬炭的比表面积和石墨化程度等。在温度区间为350~550℃、载气流速为60 ml·min-1、升温速率为1℃·min-1条件下,炭化得到的硬炭负极可逆比容量和首周库仑效率最佳,在0.02 A·g-1的电流密度下分别达到314.3 mA·h·g-1和82.8%,良好的性能归因于煤基硬炭材料中有序结构和缺陷结构的协调和平衡。

    活性炭的微结构与超级电容器性能的构效关系
    刘宇喆, 李成才, 李琳, 王少辉, 刘培慧, 王同华
    化工学报. 2022, 73(4):  1807-1816.  doi:10.11949/0438-1157.20211639
    摘要 ( 564 )   HTML ( 40 )   PDF (2941KB) ( 264 )  
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    以生物质柞木为原料,采用不同活化法制备具有不同结构特征的柞木基活性炭,利用N2吸附、FT-IR、XPS、XRD、Raman光谱等表征手段对活性炭的微结构特性进行解析,探究活化方式对活性炭微结构性能的影响;微结构与超级电容器性能的构效关系。研究表明: KOH和H3PO4-KOH法制备的活性炭微孔发达,炭结构表面缺陷位与杂原子丰富,在低电流密度下表现出更高的比电容;H3PO4-KOH法制备的活性炭具备更宽的微介孔分布与孔道连通性,使其具有更好的电容保持率;CO2、H3PO4和H3PO4-CO2法制备的活性炭介孔发达,微孔体积小,孔道连通性差,炭结构相对完整,裸露于炭结构表面的缺陷与杂原子相对较少,尽管电容保持率较高,但比电容较低。因此,高性能的超级电容器活性炭电极应具有发达的微孔结构、较宽的微介孔分布、通畅的微介孔连通结构,同时含有更多的裸露于炭结构表面的结构缺陷与杂原子基团,从而提高超级电容器的能量密度。

    定向生物质多孔碳复合相变材料的制备及其热性能研究
    陈子禾, 赵呈志, 冒文莉, 盛楠, 朱春宇
    化工学报. 2022, 73(4):  1817-1825.  doi:10.11949/0438-1157.20211852
    摘要 ( 277 )   HTML ( 9 )   PDF (2415KB) ( 233 )  
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    针对石蜡热导率低以及易泄漏等问题,以生物质木头多孔碳作为导热填料骨架,利用壳聚糖改性木头多孔碳在其竖向孔道中生长碳薄片形成分级多孔网络结构,并与石蜡复合制成定形复合相变材料(PCC)。结果表明,由于分级多孔网络骨架的引入,PCC的定形效果好,无明显泄漏,其相变焓值为126.9 J/g,经100次熔化凝固循环测试,其相变温度和焓值均无明显变化,具有良好的循环稳定性。PCC的导热性能具有较大提高,且呈现明显的各向导热异性,平面外和平面内热导率分别为0.67和0.41 W/(m·K)。此外,通过模拟太阳光进行光热实验,发现PCC具有良好的光热转换性能。本复合相变材料在储热以及热管理领域具有应用前景。

    过程安全
    不同可燃液体层高度下浸润多孔介质砂床组合燃烧特性实验研究
    张宇伦, 陈长坤, 雷鹏
    化工学报. 2022, 73(4):  1826-1833.  doi:10.11949/0438-1157.20211489
    摘要 ( 263 )   HTML ( 4 )   PDF (2229KB) ( 177 )  
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    为探究不同可燃液体层高度下浸润多孔介质砂床组合燃烧特性,开展了一系列不同粒径和液体层高度的燃烧测试,测量了燃料(乙醇)质量损失速率、火焰高度、多孔介质砂床(石英砂)温度和羽流温度等特征参数,分析研究了液体层高度的影响机制。结果表明:可燃液体层的存在对浸润石英砂层燃烧特性具有一定的影响。当砂层上方存在液体层时(h=20~60 mm),浸润石英砂层燃料质量损失速率明显增大,这可归因于液体层燃烧的预热作用。火焰高度随液体层高度增加而先增加随后几乎不变,表现为与质量损失速率相似趋势。浸润石英砂层内部在78.7~79.0℃(接近燃料沸点)出现温度增长迟滞,据此可对砂层内部蒸气区移动速率进行评估。随着液体层高度增加及石英砂粒径减小,砂层内蒸气区移动速率逐渐增大。此外,基于前人推荐的羽流关系和当前实验数据,获得了描述可燃液体浸润多孔介质砂床燃烧火焰羽流轴向温度经验公式。

    全氟己酮抑制航空煤油燃烧实验及化学动力学研究
    余彬彬, 蒋新生, 禹进, 蔡运雄, 李玉玺, 何东海, 于佳佳
    化工学报. 2022, 73(4):  1834-1844.  doi:10.11949/0438-1157.20211660
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    为了研究全氟己酮对航空煤油燃烧的抑制作用,将杯式燃烧器的燃烧方式由液面燃烧改为灯芯燃烧,解决了气体灭火剂灭火性能测试中较高闪点燃料难以点燃的问题。通过实验可知,随着空气中全氟己酮浓度的增加,航空煤油的燃烧经历了火焰先缓慢增高再迅速降低的过程,可见全氟己酮在不同浓度下对燃烧的作用存在由促进到抑制的转变。为深入探索这一转变的原因,基于化学动力学构建了1403个组分、7496个反应组成的全氟己酮抑制RP-3航空煤油燃烧机理并进行了验证。通过化学动力学分析可知全氟己酮在低温下对燃烧的抑制比在高温下的效果更好,全氟己酮在低浓度时温度升高导致抑制作用减弱主要是源于温度升高后,促进燃烧的反应提速幅度远大于其他反应;全氟己酮降低RP-3航煤燃烧温度的途径之一是通过热分解等吸热反应来实现的;随着全氟己酮浓度的增大,反应路径发生变化,使得H、O和OH自由基的生成量减少、消耗量大量增多,宏观上体现出全氟己酮作为燃料的促进燃烧的作用减弱、作为灭火剂抑制燃烧的作用增强。研究结果可为利用全氟己酮防控航空煤油火灾提供理论指导,为研制新型灭火剂提供参考。