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2023年 第74卷 第7期 刊出日期:2023-07-05
    本期中英文目录、封面
    化工学报. 2023, 74(7):  1. 
    摘要 ( 173 )   PDF (10585KB) ( 179 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    钙基催化剂的设计合成及应用研究进展
    涂玉明, 邵高燕, 陈健杰, 刘凤, 田世超, 周智勇, 任钟旗
    化工学报. 2023, 74(7):  2717-2734.  doi:10.11949/0438-1157.20230193
    摘要 ( 440 )   HTML ( 45 )   PDF (4353KB) ( 320 )  
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    钙基催化剂是以钙氧化物为金属活性位点的固体碱催化剂,具有绿色高效、廉价易得等优点,有较好的催化性能,可广泛应用于生物柴油制备、废水处理和焦油裂解重整等领域,已受到国内外研究者们越来越广泛的关注。主要介绍了钙基催化剂类型、应用研究现状及作用机理,概述了其在各个领域的研究进展,分析归纳了钙基催化剂设计合成思路的历程和趋势:从CaO、Ca(OH)2等天然钙基催化剂到主动设计合成的负载型含Ca催化剂,指出了稳定高效钙基催化剂的设计合成是其实现进一步发展的关键。最后对钙基催化剂研究进展进行归纳总结,并对其未来发展及应用前景进行了展望。

    基于天然生物模板构建纳米材料及集成催化剂研究进展
    余娅洁, 李静茹, 周树锋, 李清彪, 詹国武
    化工学报. 2023, 74(7):  2735-2752.  doi:10.11949/0438-1157.20230456
    摘要 ( 381 )   HTML ( 42 )   PDF (8636KB) ( 380 )  
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    新型纳米催化材料的设计、制备与应用是近年来催化领域的研究热点之一。具有复杂精细分级结构的生物模板在自然界中普遍存在,可作为软模板、硬模板或载体制备高连通性多级孔纳米材料,且通过制备条件参数的调控,其既能保留生物模板的宏观形貌和微纳结构,又能将生物模板原先的化学组成置换或负载所需催化组分(金属、金属氧化物、分子筛等),为纳米材料和集成催化剂的设计提供了新思路。而该类集成催化材料的“多层次空间结构”是现有制备技术很难获得的或者所需制备流程相对烦琐。本文从几种不同来源的典型生物模板出发,介绍了基于生物模板构建纳米材料及集成催化剂的方法,总结了该类集成纳米材料在催化领域的研究现状与应用实例,并对未来采用生物模板制备多化学组成的集成催化剂进行了展望。

    碳基催化材料在电化学还原二氧化碳中的研究进展
    张琦钰, 高利军, 苏宇航, 马晓博, 王翊丞, 张亚婷, 胡超
    化工学报. 2023, 74(7):  2753-2772.  doi:10.11949/0438-1157.20230174
    摘要 ( 452 )   HTML ( 32 )   PDF (8041KB) ( 484 )  
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    利用电化学还原技术将二氧化碳(CO2)转化为高能燃料或高值化学品是提升CO2利用附加值、缓解CO2排放压力的有效途径,也是风电、水电和太阳能等绿色能源的转化与存储方式之一,对间歇性电能“削峰填谷”意义重大。实现高效电化学还原CO2的关键之一在于创制高性能的电催化材料。综述了碳基催化材料在电化学还原CO2方面的研究进展,系统探讨了本征缺陷碳材料、掺杂碳材料、碳基复合材料和整体式碳材料的结构特点以及与电催化还原CO2性能的构效关系,并在此基础之上,展望了碳基催化材料在电化学还原CO2领域中的挑战和未来发展。

    蛋白质纳米笼介导的酶自固定化研究进展
    陈雅鑫, 袁航, 刘冠章, 毛磊, 杨纯, 张瑞芳, 张光亚
    化工学报. 2023, 74(7):  2773-2782.  doi:10.11949/0438-1157.20230209
    摘要 ( 226 )   HTML ( 22 )   PDF (1679KB) ( 268 )  
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    近年来,以金属有机框架以及自组装蛋白为代表的新型酶载体材料不断涌现,其中以蛋白质纳米笼为代表的自组装蛋白在酶自固定化领域的独特优势正不断被研究者发掘。蛋白质纳米笼独有的笼状空腔、可基因/化学修饰结构、可控自组装特性等特点为成功获得产量、稳定性和催化活性均提高的自固定化酶奠定了基础。本文首先简要介绍了金属有机框架材料、自组装蛋白,同时结合自身研究经历,重点对蛋白质纳米笼高级结构、人工设计尤其是铁蛋白的结构设计,以及纳米笼的自组装机制进行阐述。最后,综述了蛋白质纳米笼在酶自固定化方面的研究进展,并指出今后可能的研究方向,为建立自固定化新策略提供参考,进而推动自固定化酶从实验室研究迈向工业化应用。

    煤矸石中有价关键金属活化提取研究进展
    康超, 乔金鹏, 杨胜超, 彭超, 付元鹏, 刘斌, 刘建荣, Aleksandrova Tatiana, 段晨龙
    化工学报. 2023, 74(7):  2783-2799.  doi:10.11949/0438-1157.20230260
    摘要 ( 326 )   HTML ( 25 )   PDF (5069KB) ( 300 )  
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    煤矸石是煤炭开采洗选过程中的固体废弃物,是我国产储量最大的工业固废之一,回收利用其中潜在的矿产资源对实现我国绿色矿山建设及“双碳”目标达成意义重大。通过综合分析国内外现阶段煤矸石提取有价金属相关技术,系统阐述了“单一/复合活化-碱熔/酸浸”联合强化铝、铁等有价组分高效富集研究进展,重点分析了锂、稀土等微量关键金属的赋存状态及提取方法。针对煤矸石组分复杂且波动范围大、有价金属含量低等问题,可基于矿物特性采用相应选矿技术初步富集载体矿物,提升有价金属品位,进而开展铝、铁、锂、稀土等多种元素协同提取,实现煤矸石高附加值利用。

    MOCVD生长AlN单晶薄膜的气相和表面化学反应综述
    何晓崐, 刘锐, 薛园, 左然
    化工学报. 2023, 74(7):  2800-2813.  doi:10.11949/0438-1157.20230380
    摘要 ( 336 )   HTML ( 30 )   PDF (3319KB) ( 172 )  
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    作为第三代半导体材料的代表,AlN单晶具有禁带宽度大、击穿电场强度高、电子饱和迁移率高等特点,被广泛应用于紫外和深紫外发光器件的制造。金属有机化学气相沉积(MOCVD)是生长AlN单晶薄膜最主要的技术。由于Al—N键在三种Ⅲ族氮化物(AlN、GaN和InN)中最强,导致MOCVD生长AlN过程的气相寄生反应最为严重,进而造成AlN的生长速率和效率过低、生长窗口过窄等问题。此外,较高的Al—N键能还导致含Al粒子在表面的迁移率过低,致使薄膜表面形貌变差。这些问题都与薄膜生长过程发生的化学反应密切相关。分别从气相反应路径和表面反应机理两方面,较全面地总结了前人针对MOCVD生长AlN薄膜机理开展的研究工作,并介绍了本课题组近年来在该方向取得的研究成果。最后归纳了现阶段MOCVD生长AlN研究中存在的问题与不足,并在此基础上进行了展望。

    流体力学与传递现象
    超薄热管启动特性和传热性能数值模拟
    史方哲, 甘云华
    化工学报. 2023, 74(7):  2814-2823.  doi:10.11949/0438-1157.20230429
    摘要 ( 224 )   HTML ( 25 )   PDF (2778KB) ( 233 )  
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    提出了一种简化的超薄热管三维瞬态模型,模拟热管由启动至稳定运行的过程,基于团队前期工作验证了模型的准确性,通过数值模拟研究了不同流道厚度、吸液芯类型及折弯段几何结构的热管,分析了各参数对蒸汽流动特性、温度分布特性及启动性能的影响,基于控制理论对不同结构热管的热响应特性进行了定量分析,最大均方根误差(RMSE)仅为0.385。研究表明:流道厚度过小将增大蒸汽流动阻力和能量损失,不同结构吸液芯主要通过蒸汽通道宽度差异影响蒸汽流动特性,流道厚度越小越易受折弯段折弯半径和折弯角度的影响。此外,流道厚度小于0.2 mm还将影响热管均温性,使气液循环受限,热管总热阻和启动时间主要受热负荷的影响。

    超亲水多孔金属结构驱动的毛细液膜冷凝及传热强化
    张贲, 王松柏, 魏子亚, 郝婷婷, 马学虎, 温荣福
    化工学报. 2023, 74(7):  2824-2835.  doi:10.11949/0438-1157.20230538
    摘要 ( 156 )   HTML ( 13 )   PDF (5589KB) ( 122 )  
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    蒸汽冷凝可以在小温差下释放大量的相变潜热,在石油化工、余热利用、海水淡化等领域发挥重要作用。提出了超亲水多孔金属结构驱动的毛细液膜冷凝传热新模式,通过耦合毛细结构对冷凝液的快速输运和多孔金属对液层热阻的降低,实现了适用于水和低表面能工质体系的冷凝传热强化。建立了毛细液膜冷凝的热质传递模型,分析了多孔结构的孔隙率与厚度、工质物性、操作条件等对冷凝传热系数、临界热通量和最大溢流过冷度的影响。结果表明,随着多孔结构厚度和孔隙率减小,冷凝传热系数显著增大,而最大溢流过冷度和临界热通量减小。结合冷凝传热与可视化实验,分析了泡沫铜结构表面对液膜冷凝形态和传热性能的影响,验证了毛细液膜冷凝传热模型的准确性。

    超临界水非均质特性分子动力学研究
    董明, 徐进良, 刘广林
    化工学报. 2023, 74(7):  2836-2847.  doi:10.11949/0438-1157.20230398
    摘要 ( 153 )   HTML ( 9 )   PDF (4927KB) ( 300 )  
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    为深入理解超临界流体的非均质特性,采用分子动力学模拟对宽广温压参数下超临界水的氢键结构、物理结构及动力学性质的演化规律进行分析。结果表明,同一压力下超临界水中二聚体数量的转折点代表类液相到类气相的过渡,径向分布函数第一峰峰值的转折点代表类两相到类气相的过渡,分别与Widom线和类气线相对应。根据超临界水的平均氢键数、物理结构如近邻分子数以及动力学性质如扩散和旋转运动在类液相和类气相区域的显著差异,确定了超临界水类两相区域的边界位置,与热力学方法得到结果吻合良好。研究从分子层面揭示超临界水非均质特性的演化规律,表明超临界水具有多相特征,存在类液、类两相和类气区域,为超临界流体流动及传热应用提供理论支撑。

    加装旋转叶轮T型通道流场的模态分解
    黄可欣, 李彤, 李桉琦, 林梅
    化工学报. 2023, 74(7):  2848-2857.  doi:10.11949/0438-1157.20230377
    摘要 ( 113 )   HTML ( 16 )   PDF (3695KB) ( 161 )  
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    采用动态模态分解方法对加装旋转叶轮T型通道内热混合数值模拟获得的压力场和涡量场进行了研究。通过对比不同叶片数(2~4片)的动态模态分解结果,获得了偏转射流条件(MR=0.49)下,主支管管径比为2的T型通道在转速为20 r/min时流场相干结构的特征模态。通过观察压力分布特征模态的空间结构,发现相干结构主要出现在叶轮内部区域;涡量场特征模态的空间结构主要分布在叶尖处,同时在管壁附近也出现了少量条状相干结构。主导压力场和涡量场的2阶~4阶模态频率相等,对应叶片通过频率的1倍频、2倍频和3倍频。二者的第5阶模态频率随着叶片数的增加而趋于相等。此外,当模态频率为叶片通过频率倍频时,在叶片附近出现了“辐射状干涉条纹”。研究结果可为T型通道中的流动控制提供理论指导。

    甲烷BOG喷射器流动过程计算与性能分析
    牛超, 沈胜强, 杨艳, 潘泊年, 李熠桥
    化工学报. 2023, 74(7):  2858-2868.  doi:10.11949/0438-1157.20230237
    摘要 ( 108 )   HTML ( 2 )   PDF (3155KB) ( 124 )  
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    在液化天然气(LNG)运输船中的蒸发气(BOG)再液化系统中引入喷射器可以节约能源,提高系统工作效率。由于LNG的存储工况较为严苛,设计高性能的喷射器至关重要。采用气体动力学函数法对给定工况下的甲烷BOG喷射器进行了结构设计。基于Mixture多相流模型和SST k-ω湍流模型建立了甲烷BOG喷射器数值计算模型,计算分析了运行参数和结构参数对甲烷BOG喷射器引射性能的影响规律。研究结果表明,对于固定结构的甲烷BOG喷射器,存在最佳工作压力使引射比达到最大值,提升引射压力可以持续提高引射比。在设计工况下,保持其他结构参数不变,当主喷嘴出口直径和主喷嘴出口位置分别为9.6 mm和41 mm时,喷射器内部由激波和涡流造成的能量损失最小,引射比达到最大值。

    高压静电场强化多孔介质表面沸腾传热特性研究
    王海, 林宏, 王晨, 许浩洁, 左磊, 王军锋
    化工学报. 2023, 74(7):  2869-2879.  doi:10.11949/0438-1157.20230419
    摘要 ( 182 )   HTML ( 21 )   PDF (6652KB) ( 151 )  
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    采用电镀法通过调节电镀电流密度和时长制备出不同孔隙的多孔微结构表面,利用网状电极和介电流体工质AE-3000对高压静电场作用下多孔微结构表面池沸腾换热性能开展研究。通过显微可视化测量手段与沸腾传热特性实验,对比分析了高压静电场下不同多孔微结构表面沸腾换热的强化效果。实验结果表明,高压静电场在低热流区对小孔隙结构表面沸腾换热强化效果最佳,电场作用下沸腾传热系数强化因子随多孔微结构换热表面孔隙尺寸增大而减小。与无电场相比,低热流区施加场强为1600 kV/m电场后多孔微结构表面气泡脱离频率最大提升5.11倍,气泡脱离直径下降53.57%。有源电场的引入能够有效解决小孔隙结构表面沸腾气泡脱离困难、逸出阻力大等问题,提高气泡脱离效率,强化沸腾传热性能。

    朝下多尺度沟槽翅片结构表面沸腾换热实验研究
    史昊鹏, 钟达文, 廉学新, 张君峰
    化工学报. 2023, 74(7):  2880-2888.  doi:10.11949/0438-1157.20230076
    摘要 ( 118 )   HTML ( 1 )   PDF (2920KB) ( 320 )  
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    压力容器外部冷却(ERVC)技术作为实现核反应堆堆内熔融物滞留(IVR)的技术手段,存在实现更高换热速率的需求。采用可旋转朝下平板换热表面模拟ERVC过程中下封头局部位置的沸腾状况,基于冷喷涂(CS)的增材制造(AM)技术在换热表面上制备出具有多尺度的沟槽翅片状强化换热结构。在常压饱和去离子水环境中,开展了临界沸腾换热实验,获得了沸腾曲线,并与裸表面结果进行了性能对比。研究结果表明多尺度结构表面不仅具备传统翅片结构的临界热通量(CHF)强化能力,CHF增幅60%以上,且具有更高的沸腾传热系数,体现了多尺度协同强化换热的正向效应。本结果可为CS-AM技术在强化沸腾换热技术领域,尤其是ERVC领域的应用提供重要依据。

    磁液液滴颈部自相似破裂行为
    何宣志, 何永清, 闻桂叶, 焦凤
    化工学报. 2023, 74(7):  2889-2897.  doi:10.11949/0438-1157.20230564
    摘要 ( 201 )   HTML ( 8 )   PDF (2200KB) ( 308 )  
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    对液滴生成过程的控制可用于提高混合、萃取以及乳化等化学过程的效率。研究了液-液系统中毛细管处磁液液滴的磁操控生成,以不同黏度的二甲基硅油作为连续相,体积分数为3.6%的铁磁流体作为分散相,针对磁液液滴颈部的形成和破裂行为进行了深入探讨。划分了液滴生成的不同阶段并分析了受力过程:θ > 90°,初始阶段,界面张力占主导;θ < 90°,缩颈阶段,磁力和黏性阻力占主导。以界面张力对磁力、黏性阻力以及惯性力进行无量纲化,系统研究了磁液液滴极限长度、最小颈部直径减薄速率及其相对颈部位置在不同磁Bond数、Weber数和Ohnesorge数下的变化。结果表明,液滴极限长度与磁力成反比,与黏性阻力成正比,不受惯性力(0.19 ≤ We ≤ 1.34)的影响。最小颈部直径减薄的速率随黏性阻力增大而降低,但不会受磁力和惯性力的影响,在不同磁Bond数和Weber数下呈现出自相似破裂行为。

    稠油管道水润滑减阻及压降预测模型修正
    郭雨莹, 敬加强, 黄婉妮, 张平, 孙杰, 朱宇, 冯君炫, 陆洪江
    化工学报. 2023, 74(7):  2898-2907.  doi:10.11949/0438-1157.20230378
    摘要 ( 100 )   HTML ( 25 )   PDF (1722KB) ( 61 )  
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    基于自主搭建的水润滑稠油减阻环道系统,采用黏度比为1176、密度比为0.9的矿物油和自来水,系统研究了水平管中油表观流速(0.12~0.93 m/s)和水表观流速(0.04~1.54 m/s)对流型分布、摩擦压降以及减阻效果的影响;评价了Rodriguez、Brauner和Colombo压降模型的适用性;考虑油核偏心的影响,围绕混合黏度修正了精度最高的Rodriguez模型。结果表明:环状流是实验工况下的主要流型;含水率在0.04~0.93时,压力梯度总存在一个最小值,超过该值后均以抛物线形式递增;混合流速低于临界值会导致环状流/塞状流向分层流转变、压降骤增;油壁间完整水膜可有效润滑和减阻,最大压力折减系数高达73.1;给出了新的混合黏度计算式,修正后Rodriguez模型的平均相对误差为3.89%。

    催化、动力学与反应器
    Ru/α-MnO2催化剂形貌对NH3-SCO反应性能的影响
    李盼, 马俊洋, 陈志豪, 王丽, 郭耘
    化工学报. 2023, 74(7):  2908-2918.  doi:10.11949/0438-1157.20230420
    摘要 ( 164 )   HTML ( 15 )   PDF (6544KB) ( 299 )  
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    以具有不同形貌的线状(w)、管状(t)和棒状(r)的α-MnO2为载体制备了Ru/α-MnO2催化剂,考察了载体形貌对于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)反应性能的影响,并利用多种手段表征了催化剂的物化性质、氧化还原性能和酸性。α-MnO2形貌影响所暴露的晶面;线状、纳米棒和管状α-MnO2分别暴露(110)、(310)和(200)晶面。Ru的引入提高了催化剂的耐水性能,其中管状Ru/α-MnO2在水汽条件下NH3转化率为86%,N2的选择性为98%。Ru的引入对反应性能的影响与其对α-MnO2表面酸性、氧化还原性能的影响密切相关。Ru降低了α-MnO2-w表面酸量导致其活性下降;Ru对于α-MnO2-r氧化性能的提高弥补了其导致的表面酸量的降低;而Ru对α-MnO2-t氧化性和酸量的同时促进是Ru/α-MnO2-t反应性能提升的主要原因。

    双氧水催化氧化法清洁高效合成促进剂CBS
    李彬, 徐正虎, 姜爽, 张天永
    化工学报. 2023, 74(7):  2919-2925.  doi:10.11949/0438-1157.20230406
    摘要 ( 138 )   HTML ( 8 )   PDF (1262KB) ( 185 )  
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    目前橡胶促进剂CBS(N-环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺)的工业生产主要采用次氯酸钠氧化法。为了解决该工艺废水含盐量高、排放量大、对设备腐蚀性强等问题,采用双氧水作氧化剂,首先探索了以促进剂DM(2,2'-二硫代二苯并噻唑)为原料,与环己胺一步氧化制得促进剂CBS,研究了pH、氧化反应温度、环己胺用量以及催化剂种类等因素对收率的影响。优选催化剂为醋酸铜、环己胺用量(摩尔比)为n(DM)∶n(环己胺)=1∶4.9、氧化温度35℃、pH为12时,促进剂CBS收率可达94.6%,纯度为94.3%。进而以促进剂M(2-巯基苯并噻唑)为原料,先在双氧水作用下氧化原位高效生成促进剂DM,不经分离再与环己胺氧化得到促进剂CBS,从而建立了由M为起始原料并以DM为中间产物的双氧水分步氧化“一锅法”新工艺。此外,探索了第一阶段氧化反应温度、第一阶段双氧水浓度等关键因素的影响规律。结果表明,环己胺用量(摩尔比)n(M)∶n(环己胺)=1∶2.45、第一阶段氧化温度50℃、双氧水浓度30%,第二阶段反应条件同前时,促进剂CBS总收率为91.0%,纯度为94.8%。

    基于Pickering乳液的卤醇脱卤酶催化合成手性环氧氯丙烷
    汤晓玲, 王嘉瑞, 朱玄烨, 郑仁朝
    化工学报. 2023, 74(7):  2926-2934.  doi:10.11949/0438-1157.20230450
    摘要 ( 104 )   HTML ( 11 )   PDF (2589KB) ( 101 )  
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    卤醇脱卤酶催化1,3-二氯-2-丙醇(1,3-DCP)合成手性环氧氯丙烷(ECH)具有反应条件温和、原子经济性高、环境友好等优势,应用前景广阔。由于该路线中底物与产物在水相中稳定性差、易分解,因此构建了水与有机溶剂两相反应体系。为了提高酶在有机溶剂中的稳定性,建立了以改性SiO2颗粒为固体乳化剂的Pickering乳液酶催化体系并对其催化性能进行表征。结果表明,基于Pickering乳液的卤醇脱卤酶在水-有机溶剂两相体系中的稳定性显著提高,其半衰期从9.7 h提高至20.1 h。进一步优化了反应条件,以50 mmol/L 1,3-DCP为底物,反应40 min (S)-ECH产率达93.6%,目标产物光学纯度(e.e.值)为95.3%,为高效生物催化合成手性ECH奠定了基础。

    基于分子动力学的焦炭溶损反应及其机理研究
    陈吉, 洪泽, 雷昭, 凌强, 赵志刚, 彭陈辉, 崔平
    化工学报. 2023, 74(7):  2935-2946.  doi:10.11949/0438-1157.20230207
    摘要 ( 139 )   HTML ( 9 )   PDF (2695KB) ( 82 )  
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    为从分子层面研究焦炭溶损反应及其机理,借助分子动力学和第一性原理构建了一种包含石墨化碳和非石墨化碳的焦炭分子模型,研究了电荷密度和孔径大小对焦炭溶损反应及其机理的影响,并通过实验对模拟结果加以验证。结果表明,所建模型真密度在焦炭实测密度范围内;焦炭石墨化程度越高,碳原子周边电荷密度越小,其溶损反应程度越低,实验结果与模拟结果相近;CO2在孔径大于50 Å(1 Å=1×10-10 m)气孔内以扩散为主,其扩散表观活化能最小,为131.24 kJ/mol;在孔径小于2 Å气孔内以吸附为主,其吸附能的绝对值最大,为192.54 kJ/mol;焦炭溶损反应机理包括焦炭分子生成石墨化碳和非石墨化碳原子的裂解反应、碳原子之间的异构化反应以及碳原子与CO2的氧化反应,在氧化反应过程中,碳原子与CO2反应生成的烯酮式结构会因其稳定性差裂解成CO,完成反应过程。

    分离工程
    离子液体复合萃取剂选择性萃取尼古丁的研究及DFT计算
    张缘良, 栾昕奇, 苏伟格, 李畅浩, 赵钟兴, 周利琴, 陈健民, 黄艳, 赵祯霞
    化工学报. 2023, 74(7):  2947-2956.  doi:10.11949/0438-1157.20230327
    摘要 ( 160 )   HTML ( 8 )   PDF (4410KB) ( 225 )  
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    针对离子液体在萃取分离应用中存在的黏度大且不利于目标物分离的问题,提出了离子液体-水复合萃取剂的策略,用以萃取烟草净油中的尼古丁。考察了纯离子液体和离子液体-水复合萃取剂对尼古丁的萃取率。其中[EMIm][BF4]和[EMIm][BF4]-水复合萃取剂对尼古丁的萃取率较高,分别为97.8%和96.5%。同时,分析了离子液体、水以及尼古丁的相互作用。考察[EMIm][BF4]-水复合萃取剂中离子液体含量、萃取时间和萃取温度对尼古丁萃取率的影响。在最佳萃取条件下,测试了离子液体对尼古丁的循环萃取性能。结果表明,[EMIm][BF4]-水复合萃取剂在进行5次循环萃取后对尼古丁的萃取率仍然高达93.4%,且[EMIm][BF4]的回收率在96%以上。最后分析了[EMIm][BF4]-水与尼古丁和三种主要杂质(新植二烯、十六酸乙酯和亚麻酸)的相互作用强度,解释了[EMIm][BF4]-水复合萃取剂对尼古丁具有良好选择性的原因。

    一种封闭罩内顺流多旋臂气液分离器的分离特性研究
    高金明, 郭玉娇, 鄂承林, 卢春喜
    化工学报. 2023, 74(7):  2957-2966.  doi:10.11949/0438-1157.20230363
    摘要 ( 117 )   HTML ( 7 )   PDF (3311KB) ( 171 )  
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    为了解决多旋臂气液旋流分离器(GLVS)中旋臂上方存在的小液滴夹带逃逸现象,设计了一种封闭罩内顺流多旋臂气液分离器(D-GLVS)。通过大型冷模实验,从压降和分离效率角度考察了其分离性能,实验结果表明,D-GLVS通过增加封闭罩,分隔了分离空间和排气空间,使排气压降占比较大,约为总压降的60%,但其阻力系数仍在常规旋风分离器的范围内;且其分离效率随气速增大,表现为先升高后降低的变化趋势,并在14.69 m/s附近达到最大值,同时发现偶数个喷嘴数对应进液质量的分离效率明显比奇数个喷嘴更高,这一结果在逆流式多旋臂气液分离器(B-GLVS)中同样得以证实。进一步对比了D-GLVS和B-GLVS间分离性能差异,结果表明封闭罩的引入可以极大地改善B-GLVS中小液滴被气流夹带逃逸的现象,使气液分离效率有明显提升,同时使D-GLVS分离效率随气速的变化规律与常规旋风分离器更为相似。在低气速下,二者的总压降几乎相同,当旋臂喷出口气速较大时,D-GLVS的总压降略大于B-GLVS,增幅均值约为5.04%。

    过程系统工程
    基于集成学习传递熵的化工过程微小故障检测方法
    王光, 单发顺, 钱禹丞, 焦建芳
    化工学报. 2023, 74(7):  2967-2978.  doi:10.11949/0438-1157.20230287
    摘要 ( 159 )   HTML ( 6 )   PDF (3966KB) ( 238 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    传统的多元统计分析方法直接对过程数据的均值和方差进行故障分析,但只要监测统计量保持在控制极限所包围的正态区域内,就不能检测出数据分布的变化。针对这一问题,提出一种基于集成学习传递熵的微小故障检测方法。该方法首先利用传递熵提取变量间的信息传递,通过滑动窗口获取传递熵数据集,并根据此数据集求取监测统计量和控制限。然后,利用秩和比法对构建的评价指标进行排序分档,筛选出分档结果良好的传递熵数据集对应的监测统计量。最后,利用集成学习与贝叶斯推理策略相结合的算法对监测结果进行融合,实时检测过程故障。将该方法用于数值例子和连续搅拌反应釜过程的故障检测,并与核主元分析、核独立元分析、加权统计局部核主元分析和加权统计特征核独立元分析进行对比,验证了所提方法具有良好的微小故障检测性能。

    多源信息融合的离心式压缩机喘振诊断方法
    徐野, 黄文君, 米俊芃, 申川川, 金建祥
    化工学报. 2023, 74(7):  2979-2987.  doi:10.11949/0438-1157.20230454
    摘要 ( 117 )   HTML ( 3 )   PDF (1957KB) ( 272 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    离心式压缩机是炼油化工生产的关键动力设备,其一旦出现故障将可能造成重大生产事故,因此全生命周期的在线设备监测和故障诊断有助于化工生产的连续稳定运行。提出了一种基于流量、压力和振动等多源信息融合的离心式压缩机喘振诊断方法,首先利用经验小波变换将振动数据分解成指定数目的子频带信号并按照相关性排序进行信号重构,将重构的振动、流量、压力信号分别利用卷积神经网络进行预诊断,并将三种信号的归一化诊断结果采用加权的D-S证据理论进行最终诊断。通过离心式压缩机喘振模拟实验数据验证,利用提出的多源融合的故障诊断方法进行诊断,诊断精度可达97.25%,与使用单一传感器数据相比该方法显著提升了喘振故障诊断的容错能力,与其他多源融合方法相比诊断精度更高。

    基于自热再生的隔壁塔深冷空分工艺设计及优化
    文兆伦, 李沛睿, 张忠林, 杜晓, 侯起旺, 刘叶刚, 郝晓刚, 官国清
    化工学报. 2023, 74(7):  2988-2998.  doi:10.11949/0438-1157.20230240
    摘要 ( 271 )   HTML ( 12 )   PDF (1612KB) ( 243 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    工业气体应用广泛,当前常用深冷精馏法获取,工艺能耗巨大,其中压缩和精馏部分的耗能占比最大。基于自热再生和隔壁塔技术,提出了一种隔壁塔深冷空分方案,用单塔精馏空分过程代替双塔精馏空分过程,利用自热再生优化过程换热。利用夹点原理对优化前后的工艺进行能量分析,并从总能量消耗(TEC)、二氧化碳排放量([CO2]em)、年度总费用(TAC)三个角度分别进行评价。结果表明,基于自热再生的隔壁塔深冷空分工艺较常规空分工艺,制氧消耗降低了26.19%,二氧化碳排放减少了25.18%,年度总费用降低了31.93%。利用自热再生技术和隔壁塔技术优化后的空分工艺,在节能、经济以及环保方面表现出更强的优越性。

    耦合固体氧化物电解槽的CO2制甲醇过程设计与评价研究
    李贵贤, 曹阿波, 孟文亮, 王东亮, 杨勇, 周怀荣
    化工学报. 2023, 74(7):  2999-3009.  doi:10.11949/0438-1157.20230519
    摘要 ( 184 )   HTML ( 16 )   PDF (2338KB) ( 267 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用CO2耦合可再生能源电解水制氢合成高能量密度甲醇产品,不仅可以降低CO2的排放,而且可以提高间歇性和波动性的可再生能源的就地消纳能力。提出了一种耦合固体氧化物电解槽(SOEC)的CO2制甲醇新工艺(SOEC-CO2tM),该工艺包括SOEC制氢、烟气CO2捕集和甲醇合成及精制单元。基于工艺全流程模拟数据,进行热集成设计与优化,采用能效、投资、生产成本等对新工艺进行技术经济评价,并与传统煤制甲醇工艺和绿氢耦合煤制甲醇工艺对比分析。结果表明:能量集成前,工艺能耗为420.05 MW,能量集成后,工艺能耗为254.88 MW,能耗降低了39.32%。SOEC-CO2tM新工艺的能量利用效率为62.94%,与绿氢耦合煤制甲醇工艺能效相当,是传统煤制甲醇工艺的1.46倍。新工艺的单位甲醇总资本投资为2964.68 CNY/t,生产成本为3742 CNY/t,电价占生产成本的64.7%。未来随着可再生能源的大力发展,新工艺的经济性能将凸显优势。每年可以消纳200万吨CO2,可再生电力1245 MW。传统煤制甲醇工艺单位产品二氧化碳排放量为2.66 t/t。相比传统煤制甲醇工艺,新工艺在碳减排和可再生能源就地消纳方面具有明显的优势。

    表面与界面工程
    厚朴酚基环氧树脂防腐涂层的制备及性能评价
    赵婧, 顾程文, 蹇锡高, 翁志焕
    化工学报. 2023, 74(7):  3010-3017.  doi:10.11949/0438-1157.20230492
    摘要 ( 171 )   HTML ( 10 )   PDF (2026KB) ( 114 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以环氧氯丙烷和生物基化合物厚朴酚为原料,通过一步反应制得厚朴酚环氧树脂(DGEM),以聚醚胺D230为固化剂制备含云母粉的防腐涂层。采用红外光谱仪、耐磨试验仪、热失重分析仪、差示扫描量热仪、电化学工作站、铅笔硬度、冲击试验器等对涂层进行分析表征和性能测试,研究了云母粉填料用量对涂层的耐腐蚀等相关性能的影响。结果表明:相比于纯DGEM-D230涂层,添加3%(质量)云母粉填料的涂层DGEM-D230-3%表现出更好的力学性能和耐腐蚀性能,其铅笔硬度为4H,冲击强度为30 cm,低频阻抗模值达到8.47×108 Ω∙cm2,氮气氛围下800℃时的残炭率为37.1%,柔韧性达到0.5 mm,附着力达到0级。

    能源和环境工程
    CaO调质含油污泥干燥特性及数学模型
    刘春雨, 周桓宇, 马跃, 岳长涛
    化工学报. 2023, 74(7):  3018-3027.  doi:10.11949/0438-1157.20230367
    摘要 ( 133 )   HTML ( 4 )   PDF (3645KB) ( 124 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    热干化技术是一种污泥预处理技术,为提高干燥效率,降低能耗,向含油污泥中添加CaO,观察微观结构变化,分析温度和添加剂CaO对含油污泥干燥特性的影响,建立CaO调质含油污泥的干燥模型。结果表明:添加的CaO集中于含油污泥孔隙结构内,使含油污泥孔道结构增加,水分更容易从孔道中析出;水分蒸发主要集中在快干阶段,干燥温度100℃能最大限度保留CaO调质含油污泥中有机物质;添加CaO后总干燥时间显著降低,CaO最佳添加比例为10%~12%;Page模型可用于描述CaO调质含油污泥干燥过程,通过Fick第二定律得到有效水分扩散系数Deff为0.9581×10-8~3.3395×10-8 m2/s,在CaO含量10%时达到最大;综合考虑含油污泥干燥速率和经济效益,干燥温度100~120℃,CaO添加量10%~12%是CaO调质含油污泥干燥的最佳条件。

    基于共面电容原理的煤炭灰渣介电特性实验研究
    张孟斌, 李锐, 张嘉杰, 马素霞, 张建胜
    化工学报. 2023, 74(7):  3028-3037.  doi:10.11949/0438-1157.20230339
    摘要 ( 101 )   HTML ( 7 )   PDF (3431KB) ( 71 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对工业锅炉灰渣沉积监测的需求,基于共面电容原理对煤炭灰渣在高温下的电容特性进行测试,通过XRD与SEM分析淬冷灰渣的物相结构与微观形貌,并结合宽频介电谱仪研究温度、频率、组分对灰渣介电性能的影响规律。结果表明,随着温度的升高(>700℃),灰渣物相中形成镁铁尖晶石且晶粒尺寸逐渐增大,灰渣复阻抗谱符合IBLC电介质模型,导致灰渣介电常数和测试电容值逐渐增大,基准渣在1200℃时的电容值约为700℃的282.0倍;Si/Al的变化对灰渣的介电性能影响不大,随着Fe2O3含量的增加或CaO含量的减小,灰渣中的晶粒尺寸逐渐增大,导致介电常数增加,因此测试电容值增大。

    活性炭/石墨辅助污泥电渗脱水研究
    屈园浩, 邓文义, 谢晓丹, 苏亚欣
    化工学报. 2023, 74(7):  3038-3050.  doi:10.11949/0438-1157.20230354
    摘要 ( 128 )   HTML ( 10 )   PDF (4615KB) ( 96 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以活性炭、石墨以及两者不同比例的混合物为添加剂,研究了不同配比添加剂对污泥电渗脱水性能以及滤液品质[总有机碳(TOC)含量、重金属浓度、有机物组成等]的影响机理。结果表明,活性炭与石墨都能够提升污泥的脱水性与导电性,其中相较于石墨,单独投加活性炭对泥饼的含水率降低最为明显,当投加量为5%污泥干重(DS)时,脱水效果最优,泥饼真实含水率由无投加时的46.0%(质量)降为42.2%(质量),污泥表观含水率降为41.0%(质量)。活性炭或石墨投加可显著降低阴极电渗滤液的TOC和重金属浓度,其中活性炭效果最优,石墨效果最弱。当活性炭投加量从0%DS增加至20%DS时,阴极滤液TOC含量从3740.4 mg/L降至2160.0 mg/L,而Cu、Mn、Cr、Ni、Cd、Zn、Hg和Pb等重金属元素浓度的降幅为57%~100%。研究成果将为含碳材料强化污泥电渗脱水提供基础数据支撑,并为污泥电渗脱水技术推广应用奠定理论基础。

    材料化学工程与纳米技术
    含乙烯基胺酯键聚醚类可逆交联聚合物的制备及性能研究
    刘杰, 吴立盛, 李锦锦, 罗正鸿, 周寅宁
    化工学报. 2023, 74(7):  3051-3057.  doi:10.11949/0438-1157.20230510
    摘要 ( 172 )   HTML ( 9 )   PDF (2638KB) ( 161 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用三种分子量相同但重复单元不同的双乙酰乙酸酯封端聚醚与三(2-氨基乙基)胺交联形成含乙烯基胺酯动态化学键的可逆交联聚合物,也称共价自适应网络。重点考察了构筑单元对动态交联网络的结构、热性能、力学性能及动态性能的影响。结果表明,当构筑单元链柔性更强时,网络中的分子链更容易运动,表现出较大的延展性及较低的模量。此外,在高温下动态网络的网络拓扑重排速度更快,应力松弛时间更短。不同于其他动态交换反应,乙烯基胺酯动态交换活化能由于交换机制的不同表现出明显的双温度响应。

    垂直多孔碳包覆的FeF3正极的构筑及储锂性能研究
    葛加丽, 管图祥, 邱新民, 吴健, 沈丽明, 暴宁钟
    化工学报. 2023, 74(7):  3058-3067.  doi:10.11949/0438-1157.20230437
    摘要 ( 194 )   HTML ( 20 )   PDF (3911KB) ( 362 )  
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    开发低成本、高性能的正极是下一代可充电锂电池和锂离子电池的主要研究目标之一。针对此,设计并制备了一种具有垂直多孔碳包覆结构的自组装氟化铁/碳/多孔还原氧化石墨烯(FeF3/C/HRGO)正极材料。通过结合水热合成与静电自组装,该复合正极材料拥有包含初级、次级碳包覆层的双层碳包覆框架。其中球形结构的初级碳包覆层有效抑制了氟化过程中FeF3的体积膨胀,而次级碳包覆层中的多孔导电网络,显著促进了电极内部的电子传输与离子迁移。在0.1 A·g-1的电流密度下,所得FeF3/C/HRGO复合正极经过200次充放电循环后,仍保持有406 mAh·g-1的优异可逆容量。

    聚电解质静电沉积改性PHBV抗氧化膜的制备与性能研究
    王杰, 丘晓琳, 赵烨, 刘鑫洋, 韩忠强, 许雍, 蒋文瀚
    化工学报. 2023, 74(7):  3068-3078.  doi:10.11949/0438-1157.20230383
    摘要 ( 76 )   HTML ( 3 )   PDF (2493KB) ( 59 )  
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    食品中的过渡金属离子能够催化氧化脂质导致食品质量下降,因此开展抗氧化包装研究具有重要意义。本研究以覆盖聚丙烯酸(PAA)接枝层的聚(3-羟基丁酸酯-co-3-羟基戊酸酯)(PHBV)薄膜为基材,壳聚糖(CS)和海藻酸钠(SA)为聚电解质,通过层层自组装法制得具备金属螯合能力的PHBV-g-PAA/(CS/SA) n 非释放型抗氧化包装膜,研究聚电解质溶液浓度和pH对活性膜化学性质、微观形貌、活性基团含量以及Cu(Ⅱ)离子螯合能力的影响。结果表明:通过傅里叶变换红外光谱仪与酸性橙7染色法对活性膜进行表征,证明CS和SA聚电解质已成功交替组装到PHBV-g-PAA薄膜表面;通过SEM观察活性膜形貌结构发现,随着聚电解质溶液浓度和pH增大,组装层厚度不断增加,当CS和SA聚电解质溶液浓度为1.0 mg/ml、pH分别为5.0和7.0时,聚电解质组装层较为均匀平整;此时,活性膜表面氨基密度为136.38 nmol/cm2,Cu(Ⅱ) 离子螯合量为124.93 nmol/cm2。该活性膜具备一定的抗氧化能力且高于PHBV及PHBV-g-PAA薄膜,在食品包装领域具有广阔的应用前景。

    低模量、高弹性、高剥离强度丙烯酸酯压敏胶
    张澳, 罗英武
    化工学报. 2023, 74(7):  3079-3092.  doi:10.11949/0438-1157.20230381
    摘要 ( 279 )   HTML ( 7 )   PDF (3632KB) ( 216 )  
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    丙烯酸酯压敏胶广泛应用在电子器件的装配中。随着可折叠屏手机等柔性电子器件发展,传统压敏胶因无法平衡低模量、高弹性以及高剥离强度而难以满足柔性电子器件对反复动态变形的需求。以苯乙烯、丙烯酸异辛酯为单体,采用RAFT乳液聚合设计制备了聚苯乙烯-b-聚丙烯酸异辛酯-b-聚苯乙烯(SEHAS)和聚苯乙烯-b-聚丙烯酸异辛酯(SEHA)嵌段聚合物,研究两种嵌段共聚物共混体系的力学性能、黏弹性和黏结性能。发现当共混物中SEHA的含量从0(质量)提高到75%(质量)时,玻璃化温度仍为-68℃,保持不变,剪切储能模量从27 kPa下降至15 kPa,剥离强度从8.1 N/25 mm提升到10.3 N/25 mm,应变回复率仍然保持在95%以上。研究表明SEHAS/SEHA共组装是一种简便降低模量同时维持较好的交联网络完整性并提高黏弹性的新方法,能够更好地平衡压敏胶高柔性、大变形后的回弹性和良好界面黏合性之间的关系。

    磁调控水基碳纳米管协同多孔材料强化相变储/释能特性
    邢美波, 张中天, 景栋梁, 张洪发
    化工学报. 2023, 74(7):  3093-3102.  doi:10.11949/0438-1157.20230359
    摘要 ( 92 )   HTML ( 5 )   PDF (5414KB) ( 139 )  
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    采用多孔材料复合水基磁性多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotube, MWCNT)强化凝固/融化相变过程。将Fe3O4包覆于MWCNT侧壁对MWCNT进行磁化改性,并实验研究了多孔材料特性与磁场作用下水基磁性MWCNT相变工质凝固/融化特性的协同效应。结果表明,与纯水相比,添加膨胀石墨、泡沫镍、泡沫铜等多孔材料使相变材料的热循环时间分别缩短了30.9%、15.6%、36.9%。相变材料储/释冷量随泡沫铜孔隙率的增大、孔密度的减小而上升。在75 mT磁场作用下,与其他规格的泡沫铜相比,复合孔隙率95%,孔密度5 PPI的泡沫铜使浓度为0.08%(质量)的水基磁性MWCNT相变工质具有最高的储/释冷量和平均速率。与纯水相比,过冷度降低了74.4%,热循环时间缩短了38.9%,平均速率升高了50.3%,储/释冷量却仅降低4.7%和4.9%。

    腰果酚生物基自愈合微胶囊的高效制备工艺研究
    吴文涛, 褚良永, 张玲洁, 谭伟民, 沈丽明, 暴宁钟
    化工学报. 2023, 74(7):  3103-3115.  doi:10.11949/0438-1157.20230320
    摘要 ( 127 )   HTML ( 8 )   PDF (5678KB) ( 156 )  
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    生物基微胶囊的高效制备,对于生物基自愈合涂层的发展意义重大。针对传统石油基表面活性剂无法有效封装腰果酚基树脂及固化剂等愈合剂的难题,报道了以腰果酚基表面活性剂为乳化剂,通过溶剂蒸发法,高效制备聚甲基丙烯酸甲酯为外壳的生物基微胶囊的方法。结合溶剂蒸发法机理,提出了假说解释腰果酚基乳化剂的高效封装机制。通过SEM、TGA、粒径分析等表征方法研究了乳化剂浓度、芯壁比、转速、温度等工艺参数对微胶囊形貌、尺寸、稳定性的影响,确立粒径可控、单分散和规则球形的微胶囊制备工艺。研究表明蒸发温度40℃、芯壁比1∶1时制备的微胶囊具有较好的表面形貌,乳化剂浓度、转速与平均粒径之间存在规律性影响,并且埋植20%(质量)生物基微胶囊的自愈合涂层的愈合效率达到61.25%。报道的基于腰果酚基表面活性剂的生物基微胶囊的高效制备,对于生物基自愈合涂层的开发,推动生物基涂层对石油基的取代,具有指导意义。

    电解液类型对双离子电池阴阳离子储存行为的影响
    张蒙蒙, 颜冬, 沈永峰, 李文翠
    化工学报. 2023, 74(7):  3116-3126.  doi:10.11949/0438-1157.20230015
    摘要 ( 107 )   HTML ( 7 )   PDF (3395KB) ( 125 )  
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    双离子电池是一种阴阳离子同时参与能量储存过程的新型电池,具有工作电压高、成本低、环境友好等优点。但正极高电压特性会引起电解液氧化分解。通过调节电解液浓度和溶剂组成系统地考察了电解液类型对PF6-嵌入行为的影响规律以及溶剂组成与负极稳定性之间的相容性关系。链状碳酸甲乙酯(EMC)溶剂促进PF6-在正极的嵌入过程,环状碳酸乙烯酯(EC)溶剂有利于负极稳定性。具有链状EMC和环状EC混合溶剂的1 mol·L-1 LiPF6-EC/EMC(3∶7,体积比)电解液更适用于双离子电池,以此作为电解液组装的石墨//软炭-双离子电池在580 W·kg-1的功率密度下可提供98 W·h·kg-1的能量密度,且在1 A·g-1电流密度下经1000圈循环后容量保持率为86.9%。

    搅拌时间和混合顺序对锂离子电池正极浆料分散特性的影响
    王志龙, 杨烨, 赵真真, 田涛, 赵桐, 崔亚辉
    化工学报. 2023, 74(7):  3127-3138.  doi:10.11949/0438-1157.20230528
    摘要 ( 280 )   HTML ( 17 )   PDF (7637KB) ( 145 )  
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    综合采用电阻抗谱(electrical impedance spectroscopy,EIS)方法、扫描电子显微镜(scanning electron microscopy,SEM)方法和流变法,分析了锂离子电池正极浆料(cathode slurry)的电化学特性、形貌特性和流变特性,并总结出了正极浆料的分散特性。基于COMSOL Multiphysics软件建立了正极浆料的静态仿真模型,从电化学特性角度出发,验证了EIS实验结果的正确性。综合考虑实验分析与仿真验证,结果表明:搅拌时间对正极浆料的分散特性影响较大,较长(9 min以上)或者较短(3 min以下)的搅拌时间会增加阻抗值从而恶化正极浆料内粒子的分散;而6 min的搅拌时间则会减小阻抗值从而使正极浆料内粒子分散。先将炭黑(CB)与PVDF-NMP溶液混合制成CB浆料,后将钴酸锂(LiCoO2)粒子与CB浆料混合的顺序,能使锂电池正极浆料具有较好的分散特性。最后,提出了一套提高正极浆料分散特性的制浆方案,为高性能锂电池的制备提供了理论依据与实验参考。

    过程安全
    螺旋微通道对掺氢甲烷爆轰传播的影响
    刘晓洋, 喻健良, 侯玉洁, 闫兴清, 张振华, 吕先舒
    化工学报. 2023, 74(7):  3139-3148.  doi:10.11949/0438-1157.20230365
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    为探究复杂结构管路中CH4/H2二元燃料混合体系爆轰传播特性,研究了在连续弯管(螺旋结构)扰动作用下,CH4/H2-O2混合物的爆轰失效与重新起爆特征行为,利用光电探测技术和烟迹技术获取了不同氢气比例与初始压力下的火焰传播速度与胞格结构变化规律。实验结果表明,螺旋结构对爆轰波的传播存在抑制作用,爆轰火焰通过螺旋管前后的传播过程可以分为加速、减速、重起爆三个阶段。H2的添加可以有效提高预混气的爆轰敏感性,降低火焰通过螺旋管的速度亏损,当掺氢比超过50%时,减速阶段的速度亏损大幅减小。初始压力的增大同样可以降低火焰的速度亏损,当初压从50 kPa增加到200 kPa,速度亏损减少了40.5%。螺旋管的存在使得重起爆的起爆能量减小,爆轰胞格尺寸增大。