木质素是自然界储量丰富的可再生资源，含碳量高且具有三维网状结构和大量共轭结构。碳材料是一类具有极大应用价值的催化材料，特别是在电催化、热催化和光催化领域。以木质素为原料制备高活性的木质素碳基催化剂是实现木质素高附加值利用有效的途径之一。木质素碳催化材料研究涉及化学、化工和物理等多个学科领域，制备性能优异和稳定性良好的木质素碳基催化剂仍充满挑战。本文主要总结了木质素碳材料的制备研究进展，以及介绍了木质素碳材料在光催化、热催化和电催化等领域的应用研究现状。此外，还分析了当前木质素碳基催化材料存在的问题，并展望了未来的发展趋势和重点研究方向。

铬及含铬的复合污染环境问题日益突出，生物修复技术处理铬污染场地具有应用潜力。本文剖析了微生物吸附、吸收、转化及外排Cr（Ⅵ）等作用机制；结合当前的污染场地状况，概述了多因子复合胁迫下生物去除Cr（Ⅵ）的研究现状，指出金属离子和氧阴离子胁迫对细胞生长代谢及Cr（Ⅵ）的去除产生复杂影响，成为当前的研究热点；论述了在复合污染条件下利用生物修复技术去除Cr（Ⅵ）的研究进展。提出当前生物修复铬污染场地技术，正经历着由突破功能型菌株选育向探索生物解毒机制的转变，以现有认知可以证实生物去除Cr（Ⅵ）核心技术的应用潜力；限制生物修复技术发展的瓶颈在于修复成本和技术载体等工艺本身问题，在今后的研究中有必要给予足够的关注，以推动生物修复技术走向应用。

采用改变pH法在25、30和35℃下测定了质量浓度为0.25~4.0 mol/kg的KCl水溶液中蛋氨酸的解离常数，计算得到了蛋氨酸的质子化焓；采用电动势法在25℃测量了0.025~0.200 mol/kg蛋氨酸溶液中浓度为0.1~1 mol/kg的KCl的活度系数，计算得到了KCl溶液中蛋氨酸的活度系数。结果表明，蛋氨酸在KCl水溶液中的解离常数随温度上升而减小、随KCl浓度增加而增大；25℃下，蛋氨酸在KCl水溶液中的活度系数随蛋氨酸浓度增大先减小后增大。运用德拜-休克尔模型和Pitzer模型对解离常数和活度系数的实验数据进行拟合，得到了相关参数，结果表明Pitzer模型的可靠性较好。

采用等温溶解平衡法对两个三元体系NaBr-CaBr₂-H₂O和KBr-CaBr₂-H₂O在273.15 K下的固液相平衡关系进行了研究，测定了相关盐在水溶液中的溶解度，绘制其等温相图。结果表明，两个三元体系均为水合物型，即平衡固相中未发现任何复盐及固溶体。两个三元体系在273.15 K下的等温相图均由一个共饱点、两条等温溶解度曲线、两个平衡固相结晶区组成。三元体系NaBr-CaBr₂-H₂O在273.15 K的两个结晶区的平衡固相分别为NaBr·2H₂O和CaBr₂·6H₂O，NaBr·2H₂O的结晶区远大于CaBr₂·6H₂O。三元体系KBr-CaBr₂-H₂O在273.15 K的两个结晶区的平衡固相分别为KBr和CaBr₂·6H₂O，KBr的结晶区远大于CaBr₂·6H₂O。基于Pitzer模型，运用已报道的Pitzer参数对所研究的两个三元体系在273.15 K下的等温溶解度进行模拟计算，其计算结果与实验结果基本吻合。

针对开口热源与闭口热源两种热源类型，选取423.15和463.15 K两种热源温度，模拟分析采用非共沸混合工质亚临界有机朗肯循环（ORC）热力学及热经济性特性。四种热经济性指标［平均化发电成本（LEC）、单位净输出功换热器面积（APR）、单位时间成本（Z）以及净输出功指标（NPI）］结果具有一致性，具有相同的抛物线形变化趋势。随着选取工质临界温度的升高，各热经济性指标发生规律性变化，其中由热力学筛选准则筛选的工质具有较高热经济性能，表明热力学筛选准则在热经济性方面同样具有较高的适用性。

利用密度泛函理论研究H₂S分子在氮掺杂Stone-Wales（SW）缺陷石墨烯上的吸附行为，通过吸附能、差分电荷密度、Bader电荷和电子态密度等分析了H₂S分子在SW缺陷石墨烯及氮掺杂SW缺陷石墨烯上的吸附差异。计算结果表明氮原子掺杂可以有效提升H₂S分子与石墨烯表面的相互作用，并加强二者之间的电荷转移。其中，氮原子主要作为电子传递的桥梁参与H₂S与石墨烯表面之间的电荷转移。H₂S分子被选择性吸附在SW缺陷及氮掺杂SW缺陷石墨烯的五元碳环中心处，这说明五元碳环的电荷分布促进H₂S分子的吸附行为。

均三甲苯是一种重要的化工原料，通常存在于重整重芳烃中，其中均三甲苯与偏三甲苯、邻甲乙苯的分离较为困难。测定了2 kPa下均三甲苯(1)-偏三甲苯(2)、均三甲苯(1)-邻甲乙苯(3)两个体系的汽液相平衡数据，并分别采用NRTL和UNIQUAC活度系数模型对相平衡数据进行关联，回归获得二元交互参数，并进行了热力学一致性检验。结果表明，在2 kPa下，均三甲苯与邻甲乙苯无法通过普通精馏实现分离。通过对均三甲苯-偏三甲苯-邻甲乙苯体系进行烷基化反应，而后分别采用单塔减压精馏和双塔减压精馏对反应产物的分离进行精馏模拟，得出较优工艺为双塔连续减压精馏，两塔塔板数分别为50，回流比分别为7和8，此时均三甲苯纯度可达98%(质量)。该研究不仅补充了汽液相平衡数据库，也为低压下C₉体系的分离工艺设计提供参考。

开发高效低阻换热器是提升系统能量转化效率的重要途径，对于船舶航运工业和海上石油平台等海洋工程以及石油钻井平台等领域具有重要的意义。受鲨鱼鳃裂结构启发，设计了一种适用于受限空间内的异形仿生换热器，大幅释放空间，并提高了换热器的集成性。通过在换热器壳程添加四种不同形式的折流板，并在进口端引入“间隙流”，模拟分析了换热器壳侧流场、压力场和温度场的分布规律，并对比了不同Reynolds数下换热器的性能差异。结果表明，阶梯式隔板换热器可达到低阻特性，流速为0.5 m/s时，壳程压降相比于弓形折流板换热器和交错类折流板换热器分别下降了约82%和65%；当Reynolds数在15000~35000之间（流速约为0.63~1.46 m/s）时，进口间隙交错折流板换热器的高效低阻特性优势明显，比弓形折流板换热器提升了约12%；当Reynolds数大于35000即流速高于1.46 m/s时，阶梯式隔板换热器的综合性能比弓形折流板换热器高出约5%，可适用于对壳程压降要求更高的应用环境。给出了不同工况下的换热器综合性能评价图，为实际应用和设计分析提供指导。

基于高热导率多孔材料骨架强化传热的相变蓄冷器具有热容量大、换热效率高、控温稳定、环境适应性强等优点，在航空航天领域具有广泛的应用前景。多孔介质内固-液相变换热过程中，由于相变换热产生的相变工质密度差在加速度的驱动下造成的液相浮升力变化，将引发更为复杂的固-液相变流动与换热不稳定性特征。设计搭建了离心环境条件下的多孔介质内固-液相变换热实验研究装置，实验获得了不同加速度大小和方向下多孔介质内固-液相变换热特性。结果表明，高导热泡沫石墨-石蜡相变蓄冷能够实现界面较低升温速率温控，同时加速度方向对于相变蓄冷装置整体换热效率及换热均温性存在显著影响。当加速度方向与热流方向反向或垂直时，加速度驱动液相储能工质局部自然对流将促进整体换热效率，而加速度方向与热流方向同向时换热效率降低，并且上述差异将随着加速度的提升而进一步扩大。

对流化床反应器中的颗粒运动行为进行调控可达到强化反应器性能的目的。通过冷模实验研究了直流/交流电场对静电流化床中颗粒运动的影响规律与影响机制，建立了通过外加电场调控静电流化床中床层粘壁的方法。结果表明，在低场强条件下，库仑力主导外加直流电场对颗粒运动的影响，由床层壁面指向床层中心的外加直流电场使得颗粒运动强度和轴向颗粒运动分率降低，而由床层中心指向床层壁面的外加直流电场则作用相反；在高场强条件下，极化力主导外加直流电场对颗粒运动的影响，使得颗粒运动强度减弱。在外加交流电场中，无库仑力存在时，极化力仍在高电场强度下使得颗粒运动强度减弱，但当库仑力存在时，电场强度和方向的周期性改变使得颗粒发生周期性摆动，颗粒运动强度增强。在本文的实验条件下，外加交流电场是一种控制床层粘壁的良好方法。2.5 kV/cm、50 Hz的正弦交流电场使得床层粘壁下降76%。研究结果可为聚烯烃流化床反应器的安全运行和过程强化提供指导。

构建了X光层析成像（XCT）气固流动参数测量系统，基于锥形束滤波反投影算法（FDK）开发了CT三维重建软件，并设计了射流识别及量化算法。基于以上方法获得了不同流化风速下床料粒径d_p、布风板孔口直径d₀和布风板孔口均分面积A₀对射流形态结构和几何特征的影响规律。结果表明平均射流长度L、最大直径D和体积V与床料粒径d_p成反比，与孔口直径d₀和孔口均分面积A₀成正比，最终拟合了流化床平均射流长度关联式。

异态干涉沸腾，即不同沸腾强度或者不同沸腾模式（核态、膜态）之间相互干涉，被证实可以提升微小间隙内沸腾传热临界热通量。该现象是在填充了低热导率材料的传热块表面发生的。低热导率材料（PTFE）交错分布结构能够增加不同材料交界面的密度且增强不同沸腾强度或者不同沸腾模式的相互干涉，故被应用于提升微小间隙内的沸腾传热特性。实验结果表明：与均匀传热板和PTFE平行分布传热板相比，PTFE交错分布传热板表面的沸腾传热性能显著提升。材料宽度和间隙尺寸对非均匀板表面的沸腾CHF产生明显影响，随着间隙尺寸的增加，CHF呈上升趋势且最大CHF对应的材料宽度减小。在最优的材料宽度和间隙尺寸的组合下，最大的临界热通量可达到1140 kW/m²且最高的CHF提升比例为84%。

关于丝网传感器（WMS）可视化测量能力已有学者采用多种流体可视化技术进行了研究评估，数值仿真方法以其低成本、灵活多样优势受到了广泛关注，但瞬态流场-电场的WMS耦合仿真评估鲜有报道。针对空间分辨率3.125 mm，16×16电导型WMS，基于电场域中被测介质局部电导率与流体相含率的线性关系提出了流场-电场耦合方法。采用COMSOL实现了分层流、环状流和段塞流的气液两相流体仿真以及相应的耦合计算，结果表明WMS测量重构图、电流密度模值分布等信息与真实气液相分布严格对应，证明WMS具有出色的可视化测量能力和耦合方法的可行性。此外采集了不同液位高度静态分层流WMS实验数据，并与仿真数据进行分析对比，二者测量归一化值重构图与静态流体分布相吻合，表明了仿真模型的可靠性，以及测量值归一化处理能有效修正因WMS“边缘电场畸变”造成的边缘点测量值与流体分布之间的非线性映射关系，确保整个横截面上两者之间的一致线性映射。

采用光纤探针法和高速摄影法对垂直上升气液两相弹状流的液弹区含气率分布进行了试验研究，测试管径为15 mm。一种基于机器学习的图像处理技术用来识别气液两相界面，通过搭建气泡边界提取的神经网路系统，使用构建的气泡边界数据库对模型进行多次迭代训练，该方法可以有效地识别多种复杂类型的气泡边界。试验得到了弹状流液弹区的径向含气率分布曲线，结果表明，壁峰分布是液弹区含气率分布的主要形式，其中泰勒气泡的尾迹效应对分布形式有重要影响，尾迹的旋涡中心和含气率分布的峰值相对应。针对弹状流液弹区径向含气率分布的两个主要特征——中心局部含气率和壁峰位置，分别提出了相应的预测公式，且与本文的试验数据吻合良好。

计算流体力学与群体平衡模型（CFD-PBM）结合可有效地模拟鼓泡塔内流体行为，较准确地预测流场、相含率以及局部气泡尺寸分布。以直径100 mm、高1.3 m的加温加压鼓泡塔为模拟对象，在系统压力为1 MPa、表观气速为0.08~0.24 m/s、温度为30~160℃条件下系统地考察了空气-水体系的表观气速、温度以及固含率对平均气含率、大小气泡气含率、气泡直径和气泡尺寸分布等参数的影响。结果表明，平均气含率的模拟结果和实验值在10%的误差范围内吻合较好；温度的变化主要影响了塔内气泡的聚并和破碎，并用聚并破碎的机理解释了温度对其流体行为的影响。

目前大多数可再生能源如太阳能具有间歇性和不稳定性的问题，因此高效蓄热技术成为了发展太阳能的一个关键途径。金属氢化物高温蓄热技术作为热化学蓄热中最有前途的方法之一，受到了人们的广泛关注。为了实现金属氢化物高温蓄热技术的工程应用，明确其氢热耦合传递机理至关重要。本研究采用数值模拟的方法，通过建立反应器的多物理场耦合模型，讨论了不同时刻下床层内部参数的分布，得到了反应锋面的形成和移动机理以及非均匀反应的形成机理；此外，结合反应器内部氢压、接触热阻和床层热阻的变化规律，明确了不同阶段下金属氢化物高温蓄热技术的控制环节；最后，依据金属氢化物高温蓄热技术的工程应用挑战，提出了相应的研究策略。

以三换热器汽车热泵系统中的内部冷凝器为研究对象，实验研究了迎风面积与厚度相等时单层二流程与双层四流程的性能差别，发现双层冷凝器比单层的换热能力最大可增加7.9%，但压降增加了177.6%。建立了双层四流程冷凝器一维仿真模型，研究了当制冷剂为R134a与R1234yf时其在不同结构下的换热量与制冷剂侧压降。结果表明：不同流程排布的换热量差别较小，排布为11-12-12-11时，各个工况的R134a侧压降都显著减小；固定第二层厚度，第一层厚度从10 mm到20 mm，高风速工况下R134a的换热量最大增加10.4%，压降最大可减小63.6%；固定总厚度，采用不同的两层厚度组合，换热量变化较小，存在性能较优的两层厚度组合16 mm-8 mm与14 mm-10 mm；制冷剂为R1234yf时换热量和压降分别比R134a降低了8.02%和47.0%。

蒸发器换热管间制冷剂的分配不均会导致其制冷能力的下降。建立了管壳式蒸发器和分流板三维模型，模拟研究了分流板的位置、开孔大小、开孔数量和开孔结构对R410A均分性能的影响。模拟结果表明，分流板各参数对制冷剂均流效果有显著影响。在不同入口流速工况下，不均匀度随分流板向蒸发器入口端的移动而下降且降幅逐渐变缓；不均匀度随开孔直径的增大而上升，随开孔数量的增大而下降并达到稳定；经优化分流板开孔结构，上下小孔结构的均分性能相比等圆孔结构可提高21.4%。搭建了蒸发器流量分配实验台，通过实验验证了模拟得出的流量分配规律以及分流板对流体均分性能的提升，说明根据流量分布特点优化分流板开孔结构能有效提升制冷剂的均流效果。

基于航空发动机空-油换热器的冷却换热问题，开展了竖直U形圆管内超临界压力RP-3航空煤油换热的数值研究。探究了进口竖直段、弯管段、出口竖直段的换热特征和换热机理，阐述了运行压力和热质比对换热的影响机制。结果表明：进口竖直段呈现均匀换热的特征。弯管段离心力作用致使流体温度出现异常分层，周向密度不均匀，横向不平衡动能诱发强二次流问题，最大二次流速度达到0.45 m·s^-1。固体热传导过程也受到影响，出现固体温度异常分层。两者综合作用下导致管壁温度和热通量的周向差别。出口竖直段的周向换热差别依然存在，二次流被削弱。提高运行压力或降低热质比，管截面热物性变化趋缓，周向换热差别减弱。

超临界二氧化碳（S-CO₂）动力循环在能源利用领域中拥有广阔的应用前景，其中超临界CO₂的传热特性对其能量转换效率至关重要。开展了超临界CO₂在水平小圆管内对流传热实验研究，并通过建立遗传算法优化的BP神经网络模型（GA-BP），对其在不同工况下的传热特性进行预测分析。实验参数范围：系统压力7.5~9.5 MPa，质量流速1100~2100 kg/（m²?s），热通量120~560 kW/m²。实验结果表明，超临界CO₂传热系数随流体温度的升高先增大后减小，在拟临界温度附近达到最大值。GA-BP神经网络模型能有效地预测超临界CO₂的传热系数，预测数据的决定系数R²为0.99662，超过95%的数据误差位于±10%范围内，平均误差为3.55%，为超临界流体传热预测提供新的思路。

2，5-呋喃二甲酸（2，5-FDCA）是生物可降解塑料聚呋喃二甲酸乙二醇酯的聚合单体，未来需求量巨大。针对己糖二酸脱水环合制备2，5-呋喃二甲酸存在的收率低问题，开展了更高选择性催化体系的构建研究，成功筛选到了两个优良的催化体系：HBr-MgBr₂、HBr-LiBr。3%（质量）HBr-6%（质量）MgBr₂催化、120℃下反应2 h，D-葡萄糖二酸单钾盐脱水环合制备2，5-FDCA收率达到84.2%。当反应底物浓度低于5%（质量）以及水含量从3.3%富集到16.5%时，2，5-FDCA的摩尔收率未见明显下降，且都可维持在80%以上。测定了100~130℃温度范围内3%（质量）HBr-6%（质量）MgBr₂催化D-葡萄糖二酸单钾盐脱水环合制备2，5-FDCA动力学数据，采用一级反应动力学拟合得到2，5-FDCA的生成反应活化能为108.9 kJ/mol、副产物生成活化能为136.6 kJ/mol。研究工作对己糖二酸脱水环合制备2，5-FDCA路线的工业化具有积极推动作用。

分别在Fe催化剂制备的沉淀、氧化和干燥阶段引入Mo合成了五种Mo修饰的钼铁复合催化剂，调控了Mo和Fe的结合形式。利用XRD、SEM、TEM、BET、XRF、XPS和H₂-TPR对催化剂进行表征，在500 ml高压釜内进行神华上湾煤的直接液化实验。结果表明，钼铁协同催化作用促进了氢的活化和煤的分解，Mo修饰的复合催化剂的煤直接液化活性明显提高。Mo在催化剂表层分布有利于活性氢在工业循环溶剂和沥青类物质中的传递，促进沥青转化为油。Mo与Fe共沉淀会影响铁氧化物晶体形成和生长，使晶粒尺寸下降，比表面积和可还原度升高。Mo从氨水中引入形成均匀分散的小晶粒Mo-Fe复合化合物，液化油产率提高4.4%。浸渍引入Mo不改变铁氧化物结构，但Mo富集于催化剂表面提高了与反应物的碰撞概率，液化油产率提高5.0%。

采用H₄EDTA、H₂Na₂EDTA和NaOH溶液对原始NaY分子筛分别进行单独酸碱改性和酸碱连续改性，并采用液相离子交换法制备相应的CuY催化剂。结合N₂物理吸附、TEM、XRD、²⁹Si NMR、²⁷Al NMR、NH₃-TPD、Py-IR、ICP、XPS和CO-FTIR等对载体和催化剂的结构进行表征，研究了NaY分子筛介孔构建对CuY催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。结果表明，NaY分子筛经H₄EDTA单独处理后，部分骨架铝被脱除形成非骨架硅铝物种，得到的E-NaY并未形成明显的介孔；E-NaY经H₂Na₂EDTA酸洗处理后，非骨架铝和部分骨架铝被脱除，得到的EW-NaY具有明显的介孔结构；而E-NaY和EW-NaY经0.2 mol/L NaOH碱处理后，分子筛发生脱硅，同时伴随着非骨架铝重新插回分子筛骨架，得到的E0.2AT-NaY和EW0.2AT-NaY具有丰富的介孔结构。其中，EW0.2AT-NaY的介孔孔容（0.45 cm³/g）最大，且有丰富的Al缺陷结构，能够与反应物接触的Cu⁺交换位利用率最高。然而，由于EW0.2AT-NaY脱铝程度明显高于E0.2AT-NaY，导致能够与反应物接触的Cu⁺交换位数量（66 μmol/g）明显小于E0.2AT-NaY（176 μmol/g），最终导致EW0.2AT-CuY催化剂中Cu⁺活性位数量及催化活性略低于E0.2AT-CuY，二者的催化活性约为原始CuY催化剂的2.2倍。

尿素-选择性催化还原技术低温下运行时尿素分解不彻底，易形成缩二脲、三聚氰酸和三聚氰胺等副产物。本研究将TiO₂催化剂与介质阻挡放电等离子体相结合，在程序升温条件下考察了载气中有无O₂时引入等离子体前后TiO₂催化尿素分解副产物水解的性能。结果表明：TiO₂表面缩二脲、三聚氰酸和三聚氰胺分别在43~261℃、217~300℃和199~300℃水解生成NH₃和CO₂，载气中有无O₂对催化水解过程几乎无影响。引入等离子体后缩二脲、三聚氰酸和三聚氰胺水解所需温度显著降低，载气中无O₂时引入等离子体NH₃产率变化不大，副产物仅有少量N₂O和NO，有O₂时NH₃产率显著降低，且生成较多N₂O、NO、NO₂及少量NH₄NO₂和NH₄NO₃。未来需从优化放电条件和催化剂组成等方面解决引入等离子体导致副产物形成等问题。

甲醛与乙炔缩合制取1,4-丁炔二醇是乙炔化工的重要方向。探讨铜基催化剂在甲醛乙炔化反应中的演变及催化作用机制，并开发更高效的甲醛乙炔化催化剂是一个值得科学与产业界关注的课题。本工作在前期页硅酸铜催化剂制备及甲醛乙炔化性能研究基础上，进一步通过热处理温度的调整，在焙烧温度为650℃时，构筑了限域于SiO₂网络结构中的CuO纳米晶催化剂。CuO纳米晶适宜的化学环境，使其在甲醛乙炔化反应初始阶段快速形成活性炔化亚铜，获得了1,4-丁炔二醇收率80%左右的结果，克服了页硅酸铜物种转化为炔化亚铜速率慢、诱导期长的弊端。SiO₂网络结构的限域作用也进一步抑制了活性组分的流失，在6次套用实验中1,4-丁炔二醇收率几乎不变，呈现出良好的使用稳定性。

印染污泥中含有大量的金属基组分。选取其中的主要金属氧化物组分，分别进行单组分与多组分添加开展催化热解实验，采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、热解-气质联用、热质联用分析手段，研究金属基组分对印染污泥的催化热解效应，探索了各金属基组分在热解过程中的协同催化作用机理。结果表明，不同金属基化合物在热解过程中显示了不同的催化热解温度区间和催化性能，对热解的催化协同效应是Fe₂O₃、ZnO、CaO和Na₂CO₃四种组分共同作用的效果。协同作用可以分为两个阶段：250~500℃为主热解区，各金属基组分都发挥着催化剂的作用，促进大分子化合物的裂解；在600℃之后的高温热解区间，Fe₂O₃等组分可与原料中的碳成分发生还原反应，造成热重曲线明显失重峰，进一步提升残渣的裂解特性。

基于配体诱导界面生长策略，制备了具有优异光芬顿降解性能与稳定性的NM88（D）/COF-OMe复合材料，并对该材料的结构形貌与光电性能进行表征。表征结果说明：DMTP的锚定能够诱导复合材料内部形成紧密连接的异质界面，并提高COF-OMe在NM88（D）表面的分散度，提升该材料的比表面积、可见光吸收能力和光生载流子分离能力，从而增强复合材料的光催化能力。光芬顿降解性能测试表明：NM88（D）/COF-OMe对磺胺甲嘧啶（SMR）的降解速率常数为0.0658 min^-1，明显高于原始材料和其他已报道的催化剂。经循环使用10次后复合材料的降解率仍能保持初始态的95%以上，表明NM88（D）/COF-OMe具有良好的结构稳定性。最后，对复合材料光芬顿降解SMR的催化机理进行推导，NM88（D）/COF-OMe优异的催化能力归因于异质界面的存在提升了光生载流子分离效率并促使·OH高效生成。

CO₂对气候影响越来越严重，将其转化为甲酸能够同步实现资源化和碳减排。当前CO₂加氢制甲酸的研究主要在于寻找高性能催化剂，而过程设计对甲酸实现工业化也不可或缺，但是CO₂电催化加氢制甲酸的过程设计尚未见报道。利用主要成分为H₂和CO₂的天然气制氢变压吸附解吸气为原料，设计了气体膜分离耦合CO₂电催化加氢年产3万吨甲酸的工艺，并在Unisim Design流程模拟软件中进行了模拟。随后利用灵敏度分析法对反应器中膜电极面积、阴极电势、H₂膜面积、CO₂膜面积、精馏塔压力和回流比等参数进行优化，在最优方案下甲酸的单位质量成本为6.37 CNY/kg，比传统的Kemiral-Leonard（KL）工艺高31.88%，但是所提出的工艺可以实现减排3.33万吨/年的CO₂，具有重要的环境保护意义。最后通过成本分析，从反应器的寿命、成本和电价三个方面提出三种有效的解决方案，可以将甲酸生产成本降低到传统KL工艺的生产成本。

利用金属-有机骨架UTSA-280具有特定刚性尺寸的一维孔道可以筛分CO₂、CH₄、N₂的特性，采用机械化学研磨法减小其颗粒尺寸，将UTSA-280掺入聚砜（PSf）中制备MOF基混合基质膜，用于天然气提纯和烟道气CO₂捕获。结果表明，在PSf中掺入UTSA-280不仅可以增加聚合物的CO₂渗透通量而且提高了气体分离选择性。当UTSA-280掺杂量为30%（质量）时，混合基质膜对CO₂/CH₄、CO₂/N₂的分离因子分别为56.39和53.17，CO₂的渗透通量为18.61 Barrer，相对于PSf纯膜，选择性分别提高了47.3%和63.5%，CO₂渗透通量提高了128.9%，打破了“trade-off”效应。该工作通过引进具有分子筛分效应的MOF填料，能够增加气体通量的同时提高混合基质膜对含CO₂气体的分离性能，对天然气的提纯以及烟道气的CO₂的捕获有重要意义。

氧化亚氮（N₂O）是仅次于CO₂和CH₄的第三大温室气体，对其捕集具有资源回收和减排温室气体的双重价值。本文通过添加氢氟酸和盐酸合成了末端具有不同阴离子的MIL-101Cr材料：MIL-101（Cr）-F和MIL-101（Cr）-Cl，通过XRD、BET、SEM等对样品进行了表征，测试并分析了两种样品对N₂O和N₂的吸附性能，进行了选择性和吸附热的计算以及混合气体的穿透模拟。研究结果表明，MIL-101（Cr）-Cl拥有目前最高的N₂O吸附容量（6.43 mmol/g，298 K）和N₂O/N₂选择性（267），混合气体（N₂O/N₂=0.1%/99.9%）穿透模拟结果显示MIL-101（Cr）-Cl具有更加优异的微量N₂O捕获能力。

烯烃是重要的化工原料，吸附分离技术可在温和工况下实现烯烃纯化，而吸附剂的烷烃选择性是实现高效化工分离过程的关键。基于分子模拟，提出调节孔道尺寸以控制多孔炭优先吸附乙烯或乙烷的选择性反转机制；控制活化条件，实验制备出不同孔径的多孔炭材料并验证了乙烯-乙烷选择性反转规律。结果表明，多孔炭的石墨化表面优先吸附乙烷；随着孔径尺寸的增大，可出现优先吸附乙烯的孔道区间；若孔径进一步增大，多孔炭可回归到优先吸附乙烷的石墨化表面吸附特征。选择性反转机制适用于不同形状的孔道结构。因此，可利用微孔孔道的限域作用放大多孔炭表面的烷烃选择性，并得到高性能的烷烃选择性吸附剂。

新型多旋臂气液分离器可实现大直径分离器内的气液旋流高效分离，其入口旋流头结构是分离器的重要组件之一。通过大型冷模实验，对入口旋流头结构的液滴群粒径分布进行非引出式在线测量，从压降和分离效率角度考察了旋流头的预分离性能。结果表明，在入口直管段，初始液滴粒径会在高速气流的作用下迅速进行重新分布，粒径分布呈类正态分布，Sauter平均粒径（SMD）为16.8 μm。在16.95 m/s的气速下，液滴群在H/D=2.47~8.48长度内的入口直管段中运动状态稳定，粒径分布未发生明显变化。在高气速的操作条件下，剪切效应和边壁效应共同作用使SMD略有增大。液滴群在流经旋流臂后，粒径分布发生显著变化，出现“双峰”特征，旋流臂对液滴的聚集效果明显。通过粒径分布分析，预测了旋流臂末端的液滴特征。发现旋流头的预分离性能优越，在压降占比仅3.2%~8.4%的情况下，分离效率占比可高达42.8%~62.5%。入口旋流头结构不仅可以为混合相创造强旋流的初始分离环境，还能借助自身结构特点实现对混合相的惯性预分离。

氢型丝光沸石（H-MOR）分子筛是二甲醚（DME）羰基化制乙酸甲酯（MA）的一种高效催化剂，经研究吡啶的修饰可以有效提高其稳定性及催化寿命。为了从原子尺度上研究吡啶对其改性的本质机理，基于Monte Carlo及分子动力学模拟，分别对H-AlMOR及Py-H-AlMOR周期性模型内羰基化主反应物CO、DME及产物MA的吸附-扩散行为进行了对比研究。结果表明，吡啶的引入会使H-MOR分子筛模型内主反应物CO、DME的吸附量产生一定下降（24%~33%），但有助于改善二者分子筛内的吸附平衡，并提升活性孔道8-MR内的反应物浓度。同时，吡啶引入后将对各分子扩散产生较大影响（21%~58%），尤其产物MA扩散性能下降约58%。此外，吡啶的引入也会使达到高反应活性所需的高进料比P_CO/P_DME有所降低。

晶体形貌作为晶体产品的重要质量指标，不仅会影响产品流动性、稳定性、溶出速率和生物可利用度等产品的质量指标，还会对过滤、干燥、压片等下游操作造成影响。通过分子模拟的方法指导阿司匹林冷却-反溶剂结晶过程的添加剂筛选，以添加剂作为晶体形貌的改性剂，降低阿司匹林晶体的长径比优化晶体形貌。通过单因素实验考查了添加剂浓度、晶种加入量、降温速率、搅拌速率和加水速率对阿司匹林晶体产品形貌、流动性和粒度分布等的影响，确定了较优的工艺条件。实验结果表明加入聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为添加剂可以降低阿司匹林晶体长径比，获得形貌为短棱柱状的晶体产品，能够显著改变晶体形貌优化产品的流动性。

为了更好地研究矿井水中无机盐组分对于反渗透过程产水、结垢及脱盐效果的影响，以内蒙古某煤矿矿井水水质组分作为进水水质条件，采用计算流体力学（CFD）模拟单支商用标准8寸卷式反渗透膜元件（陶氏BW30-400）内部的传质以及局部浓差极化的分布，预测实际运行情况下微溶盐结垢的风险。进水通道采用以阿基米德螺旋曲线为卷制轨迹的几何模型。无机盐的混盐作用通过混盐渗透压模型模拟。从全尺度卷式反渗透膜元件的模拟结果可以看出，卷式反渗透膜内的水流主要以轴向流速为主，沿切向阿基米德螺旋线的流速较低，对整体盐度分布的影响较小（<1%），可以忽略不计，在后续模拟中采用简化模拟单元或几何模型或网格。在模拟操作条件下，卷式膜元件的浓水网产生的水头损失占整体水头损失约86%，为卷式膜元件中的主要水头损失来源。在没有安装浓水网的进水流道中最高Na₂SO₄浓度位于元件浓水出口处，高达3594 mg/L，约为有浓水网情况下的1.8倍。而且有浓水网的进水流道内，浓差极化现象主要发生在浓水网背水侧局部区域，影响范围较小。该模型模拟得到的产水量与实测产水量做对比，误差小于5%，同时模拟结果也接近ROSA9.1模拟数据（误差<4.4%），因此可以对卷式反渗透膜的无机盐脱盐过程进行较精确的模拟仿真。与商业设计软件如ROSA（反渗透系统分析）相比，其只提供产水和浓水中的盐浓度信息，本文开发的模型可以提供浓度极化的特征信息，加深了对卷式反渗透膜在不同位置的潜在结垢风险的理解。

厂际氢气系统集成对于化工园区合理配置氢气系统和氢气资源具有重要意义。针对化工园区中多厂氢气网络多周期优化设计的问题，提出了一种三步求解策略优化设计多厂氢气网络的多周期优化设计。该方法首先采用厂际氢气网络的单周期优化模型获取各子周期下的氢气公用工程的传输量，然后采用单厂氢气网络的多周期优化设计模型获得各厂内的氢气系统结构，最后采用厂际氢气系统的多周期优化设计模型确定化工园区中厂际氢气系统的网络结构和氢气调度方案。研究表明，所提出的多厂氢气网络多周期优化设计方法可有效解决厂际氢气网络的优化设计问题，该策略在不增加氢气系统结构复杂度的前提下，可以获得较好的经济性，并可提高优化模型求解的计算效率。

现代复杂化工过程生产运行记录了大量的过程调控时序数据，如何提取其中有价值的调控操纵经验和规则，对于提升过程运行智能化水平具有重要意义。时间序列聚类是一种挖掘历史调控操纵序列的有效方法，然而由于实际工况经常与历史数据出现偏差，使得重构准确的过程调控操纵策略出现困难。为此，本文提出了一种基于数据碎片化深度学习的过程调控操纵提取方法，采用基于Levenshtein距离的凝聚层次时序聚类获取不同过程扰动状态类别，提取对应的有效操纵序列进行碎片化处理，采用卷积神经网络对调控操纵策略进行深度学习和重构。将此方法在工业换热器过程上进行了应用，获得了满意的结果，表明所提出的方法能够克服常规操纵序列挖掘的工程应用适应性差、对数据源依赖性强等缺点。

以三塔式循环流化床（TBCFB）为基础的低阶煤清洁转化多联产系统有望提升低价煤的能源和资源利用效率。利用流程模拟软件Aspen Plus 对该多联产系统甲醇合成路线进行模拟和模型验证。应用自热再生理论完成了对TBCFB甲醇生产中低温甲醇洗单元和甲醇精馏单元模拟设计，并对基于自热再生的新工艺进行换热网络（HEN）设计。从能量利用效率的角度，对新工艺进行评价。结果表明，自热再生工艺与常规工艺相比：低温甲醇洗单元冷公用工程节约了29.4%，总能耗节约了25.8%；甲醇精馏单元冷公用工程节约了69.5%，总能耗节约了32.3%。

Galectin-10（Gal10）存在于人类嗜酸性细胞中，可经历相变成为晶体而诱发哮喘疾病。通过分子动力学模拟方法结合分子力学-泊松-玻尔兹曼方程-表面积计算自由能分解方法解析Gal10蛋白与溶晶抗体相互作用，发现Gal10蛋白与溶晶抗体结合主要依靠疏水相互作用驱动，对结合起最有利贡献的氨基酸残基包括Gal10蛋白的Y69、K117、D113、E68、I116、H114和溶晶抗体的W53-H、Y104-H、N97-L、K55-L、Y93-L、R100-H。以此为基础，构建Gal10蛋白与溶晶抗体相互作用的亲和结合模型，以设计抑制剂并构建序列为WXYXXNXY的抑制剂库，利用分子对接、分子动力学模拟、构象比对等方法，最终确定获得WGYGWNGY等潜在高效哮喘抑制剂。

研究了离子液体溴化1-辛基-3-甲基咪唑（［C₈mim］Br）添加剂的聚集状态对蛋白质结晶过程的影响。实验发现［C₈mim］Br可以改善溶菌酶晶体形貌，影响晶体数量和晶体尺寸。通过测定不同浓度［C₈mim］Br下溶菌酶的溶解度、结晶动力学、聚集状态和ζ-电势，揭示了离子液体［C₈mim］Br对溶菌酶结晶的影响机理。结果表明，［C₈mim］Br与溶菌酶的作用方式随［C₈mim］Br的聚集状态而改变。当［C₈mim］Br浓度较低（<0.1 mol/L）时，［C₈mim］⁺与溶菌酶分子之间存在疏水作用，可以促进蛋白质分子聚集，促进结晶过程。当［C₈mim］Br浓度较高（>0.1 mol/L）时，［C₈mim］⁺自发聚集成胶束，并与蛋白质分子相互作用形成溶菌酶-胶束复合物；动态光散射（DLS）结果显示结晶过程以溶菌酶-胶束复合物为基本单元聚集，因此结晶过程减缓，晶体质量提高。

为了提升脂肪酶的稳定性并构建新型固定化酶催化体系，利用改进的Winsor Ⅲ微乳液双连续相体系合成了超顺磁性Fe₃O₄内核和树枝状纤维形氧化硅外壳的核壳结构磁性有机硅纳米粒子（MMOSNs），用于固定化南极假丝酵母脂肪酶B（CALB）。优化条件后CALB负载量为177.49 mg/g，比水解活性为27390 U/g。磁性有机硅通过与CLAB分子之间疏水相互作用及表面孔道结构，可有效激活CALB的界面活性并保护活性构象免受破坏，比游离酶和磁性无机硅固定化酶表现出更好的活性和稳定性。除此之外，将CALB@MMOSNs用于催化乙酰丙酸与十二醇的酯化反应最高转化率为85.05%，重复使用9次后仍保留68.94%转化率，而商业化N435只保留29.83%。证明疏水性磁性核壳结构有机硅是固定化CALB的良好载体，可有效扩展脂肪酶的工业应用。

油包水乳液是近年来新兴的一种水合强化材料，具有良好的水合储气潜力，但是为了保证乳液的稳定性，通常所用的油包水乳液含水量不超过50%。然而水合物的储气量与水含量密切相关，因此高含水的油包水乳液更具有应用前景。对含水量超过50%的油包水乳液进行了水合物的储甲烷研究，考察了乳化剂用量、初始压力及搅拌速率对储气性能的影响，最后考察了乳液的循环储气能力。结果表明：含水量超过55%后，含水量的增加会造成乳液液滴的增大，储气量的降低。乳液含水量为55%，复合乳化剂Span80 / Tween80（m_Tween80∶m_Span80=0.783∶1）用量5%（质量）（以水量为基准）的乳液最适合水合储气；初始压力的增加有利于水合储气性能的提高，但压力过高会造成水合物壳的快速形成，从而降低整体储气能力；适宜的搅拌速率有利于水合物的生成，过快或过慢都会引起水合速率的下降。本实验中最佳的乳液水合储气条件为：温度274.15 K、反应釜中气水体积比10∶1、甲烷初始压力6 MPa、搅拌速率700 r/min，在此条件下，储气量可达141.42 L 气/L 水。在此条件下进行循环储气实验证明该乳液具有良好的循环利用性，四次循环中储气量均在130 L 气/L 水以上。研究结果可为天然气储运以及含烃混合气分离提供技术参考。

一般煤化工废水经过多级氧化处理后，反渗透淡水回用、浓水经蒸发产生难处理的“危废”，有机物的存在对“危废”循环利用有显著制约作用。以煤化工反渗透浓水为底物（TOC为233.4 mg/L，TDS为50.9 g/L，BOD₅/COD仅为0.05），从不同菌源中筛选得到9株高效耐盐菌，经16S rDNA测序表明，这些菌株属于假单胞菌属、芽孢杆菌属及嗜盐单胞菌属。将9株耐盐菌配制成复合耐盐菌剂连续式运行处理实际废水，有机物去除率可达30%，为进一步提高去除率，经臭氧氧化预处理，有机物去除率可提高至40%，达到国内外较先进水平。根据气质联用分析，臭氧氧化预处理会破坏废水中环状物质的结构，提高复合耐盐菌剂对难降解有机物的去除效果。本研究为煤化工反渗透浓水中有机物的生物降解提供了可行性方案。

采用浸渍法制备出具有脱硝除尘功能的VMoTi/玻纤复合催化滤布，研究了VMoTi/玻纤复合催化滤布的脱硝除尘性能。考察了负载量、黏结剂、反应温度、过滤风速、SO₂和H₂O对脱硝除尘性能的影响，通过SEM、XRD及EDS表征手段进行分析，结果表明：当负载量为130 g/m²，过滤风速为0.5 m/min，在200~250℃下，脱硝效率为60%~85%。且在定压喷吹老化500次后，脱硝效率无明显下降，表现出良好的脱硝性能稳定性。通入SO₂和H₂O后，脱硝效率维持在75%以上，具有良好的抗水硫性能。VMoTi/玻纤复合催化滤布除尘效率在99.99%以上，满足实际工业烟尘治理应用要求。

采用氧弹法、浸提-氧弹法和管式炉-氧弹法分别测定生活垃圾组分中的总氯、无机/有机氯以及挥发态/固定态氯的含量，探究了生活垃圾中氯的形态和在热处理过程中的转化规律。结果表明，生活垃圾各组分的总氯含量（干基）为1.52~19.44 mg/g，其中，厨余类组分的氯含量最高，为8.38~19.44 mg/g。厨余类组分的无机氯含量占比高达90%以上，橡塑类组分的有机氯含量占比为46%~55%。热处理过程中，无机氯在空气气氛下更易转化成挥发态氯和固定态氯，在氮气气氛下更易转化成固定态氯和其他态氯；而有机氯则主要转化成挥发态氯。揭示生活垃圾各组分的氯形态及其在热处理过程中的转化规律，可以为生活垃圾热处理过程烟气处理和氯腐蚀控制提供理论依据和解决思路。

生物质热解气化可实现碳基可再生能源的高效清洁利用。为准确预测生物质热解气化产率分布，贴合生物质热解气化真实转化过程，由生物质热解气化实测数据通过遗传算法（genetic algorithm， GA）对综合计算法模型进行改进，按照综合计算法中热解段和固定碳气化反应段建立Aspen Plus模型。 结果表明：在GA-综合计算法中，稻壳在热解段CO₂的氧为干基氧含量的32.02%，焦油产率为挥发分的8.32%， 平均热解组分误差为8.53%，平均合成气组分误差为5.37%；基于GA-综合计算法的Aspen Plus模型，热解过程组分和气化段固定碳转化率由GA-综合计算法得出，实现了GA-综合计算法和流程模拟的复合， 其合成气模拟值与实验值接近，较好地反映生物质热解气化流程，为生物质热解气化产率分布及流程参数优化提供指导。

将金属氧化物活性组分通过浸渍负载的方式分散到多孔载体上，是制备高活性金属氧化物脱硫剂的常用方法。然而，由于活性组分的负载易使载体孔隙率下降，导致活性组分的脱硫能力不能充分发挥。本文直接以廉价的低阶煤为原料，经过预处理后在煤中加入硝酸锌，通过物理-化学活化法一步制备ZnO基活性炭常温脱硫剂，即将活性炭的制备与活性组分的负载一步完成。研究了硝酸锌加入量、活化温度和活化时间对脱硫剂脱硫性能的影响。结果表明：当硝酸锌加入量为20%（质量），活化温度为850℃，活化时间为1 h时，脱硫剂的穿透时间为210 min，其对应的穿透硫容为71.4 mg/g，其脱硫性能是同等实验条件下商业活性炭负载ZnO脱硫剂的5.3倍，较高的脱硫性能主要归因于其发达的介孔孔隙，不仅有利于传质，而且有利于硫化产物的存储。

餐饮废水是一种污染严重、成分复杂的高浓度有机废水。为了降低生化处理的负荷，采用混凝沉淀工艺对餐饮废水进行预处理，利用响应面法优化混凝工艺条件。通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线能谱（EDS）及X射线衍射（XRD）分析絮体组成结构的变化，采用三维荧光光谱对比餐饮废水处理前后有机物成分的变化，探究餐饮废水的降解机理。结果表明：在初始pH 7.75，FeCl₃投加量为101.84 mg/L，搅拌及沉降时间分别为42.05 s和25.99 min的条件下，响应面法预测COD去除率为45.34%，与实测值仅相差0.02%（<2%）。由SEM、EDS及XRD分析可知，混凝前原水的悬浮物表面相对平整，混凝后的沉淀物颗粒表面粗糙，且表面呈空间网状结构；混凝前后废水的絮体主要含有C、Cl、Na、O、N、P等元素；混凝后的絮体表面附着铁的氢氧化物。通过三维荧光分析可知，混凝沉淀工艺能有效地去除可溶性微生物副产物和腐殖酸类物质。

二维膜因其可控的结构和通道特有的物理化学性质，在气体分离、海水淡化、污水处理等诸多分离领域展现出巨大的应用潜力。通过层状Mg/Al氢氧化物（LDH）单片与聚乙烯醇（PVA）高分子链之间的氢键相互作用，层层堆叠构建了PVA/LDH复合膜。利用SEM、XRD考察了PVA与LDH的配比对于复合膜层状结构与层间距高度的影响规律。考察了PVA/LDH复合膜的纯水通量及染料模型分子的截留率。结果表明，不同PVA混合量的复合膜断面都具有层状结构。由于氢键作用导致复合膜较之于纯LDH膜的层间距有所缩小，随着PVA含量增加复合膜层间距先减小后增加；在PVA含量为15%时达到最小值，PVA含量超过15%后复合膜层间距有所增加。不同比例复合膜，以PVA质量分数为25%的复合膜的纯水通量最大；同时，该复合膜对分子量在300~800的染料分子具有优异的截留性能，截留率均超过97%。该工作为PVA/LDH复合膜在印染废水处理提供了新思路。

我国煤炭资源丰富，以煤为原料制备碳纳米管，可以实现煤炭资源的高效利用，减少环境污染，为煤炭行业的发展提供新途径。以煤基聚苯胺为碳氮源，分别以乙酸镍或柠檬酸铁为碳源热解催化剂，以二茂镍、乙酸镍或二茂铁为碳管生长催化剂，采用催化热解-化学气相沉积耦合法成功制备出了三种高石墨化程度的掺N碳微纳米管。并对其进行了SEM、TEM、XRD、Raman、XPS等结构测试和甲醇氧化电催化剂载体应用测试，结果发现：三种掺N碳微纳米管的微观形态多样，有直立管、弯曲管、竹节状管等。二茂镍和二茂铁适合生长长而直的碳管，乙酸镍适合生长短而弯的碳管。二茂镍和乙酸镍所长碳管收率相当，约为5.8%（质量）；二茂铁所长碳管收率较高，为21.2%（质量）。N元素主要以石墨型N掺入三种碳微纳米管中，乙酸镍所长碳管的掺N量最高，为1.17%（质量），且表现出良好的电催化剂载体性能。

利用体积为2 L的亚克力材质容器搭建了小尺度可燃气体泄爆实验系统，基于小尺度实验开展了不同泄爆面积条件下的石油燃料蒸气-空气预混气体泄爆过程研究，获得了典型开口率条件下的内外场超压随时间的动态变化特征，分析了开口率对超压及火焰参数的影响，并对泄爆模式进行了分类。研究结果显示：（1）在不同泄爆系数条件下，石油燃料蒸气-空气预混气体的泄爆模式包括泄爆失败诱导的封闭燃烧、泄爆成功诱导的射流燃烧、泄爆成功诱导的外部爆炸，三种泄爆模式的内外场超压-时间动态曲线、超压峰值、火焰传播速度、火焰传播距离均具有显著差异，且小尺度实验与中尺度实验中均出现破膜超压峰值、火焰射流超压峰值、外部爆炸超压峰值Δp₁、Δp₂、Δp₃；（2）当泄爆系数K_v≤39.68时，内场最大超压峰值、外场轴向最大超压峰值、最大火焰传播速度、轴向火焰传播距离均随着K_v的增大而增大，径向火焰传播距离随着K_v的增大而减小；（3）当K_v≤4.41时，外场轴向和径向最大超压峰值分别由外部爆炸引起（Δp_3（ver）和Δp_3（hor）），当7.94≤K_v≤39.68时，外场轴向和径向最大超压分别由火焰射流冲击和泄爆膜破裂引起（Δp_2（ver）和Δp_1（hor））；（4）泄爆成功和泄爆失败的临界泄爆系数在K_v=39.68和K_v=158.74之间，发生外部爆炸和射流燃烧的临界泄爆系数在K_v=4.41和K_v=7.94之间。