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2021年 第72卷 第8期 刊出日期:2021-08-05
    本期中英文目录、封面、广告页
    化工学报. 2021, 72(8):  1. 
    摘要 ( 115 )   PDF (30893KB) ( 142 )  
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    综述与专论
    高稳定碱性离子膜分子设计研究进展
    徐子昂, 万磊, 刘凯, 王保国
    化工学报. 2021, 72(8):  3891-3906.  doi:10.11949/0438-1157.20210020
    摘要 ( 527 )   HTML ( 37 )   PDF (4737KB) ( 383 )  
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    以阴离子交换膜(碱性离子膜)为基础的能量转化与储能过程十分重要,包括碱性膜燃料电池、碱性膜电解水制氢等,该类电膜过程对未来能源结构会产生深远影响。现有阴离子交换膜存在耐碱性差、性能衰减显著的问题,严重制约高效能源储存及转化技术发展。为了获得高稳定的碱性离子膜,近年来,围绕耐碱高分子材料的分子设计开展大量工作。本综述从碱性膜材料的高分子骨架和阳离子基团两个角度出发,针对膜材料耐碱性,重点阐述聚烯烃和聚芳基的主链结构,以及非金属中心、金属中心,两类阳离子的分子结构设计策略,展望高稳定碱性膜的结构设计规律及主要挑战,为设计与合成高性能碱性离子膜,满足清洁能源转化与储能膜过程提供新思路。

    熔融结晶的过程强化
    景博, 常泽伟, 贾晟哲, 吴送姑, 陈明洋, 高振国, 龚俊波
    化工学报. 2021, 72(8):  3907-3918.  doi:10.11949/0438-1157.20210432
    摘要 ( 550 )   HTML ( 21 )   PDF (2103KB) ( 262 )  
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    熔融结晶作为一种绿色高效的分离技术具有选择性高、能量消耗低、无须溶剂参与等优势,但在结晶理论研究、连续化生产、专用结晶器设计和工业放大等方面仍面临挑战。熔融结晶分离效率受物系性质、原料纯度和晶体生长速率限制。因此,熔融结晶过程的合理设计和过程优化对提高熔融结晶技术的能量和过程效率具有重要意义。基于熔融结晶技术在化工分离过程中的实际需求和应用前景,从熔融结晶过程工艺优化、晶体层生长表面设计、过程工艺耦合三方面论述熔融结晶过程中晶体成核、生长的强化方式,为达到高效率、低能耗的熔融结晶分离过程提供可行性指导。最后,概述了目前熔融结晶技术的主要研究焦点并对发展方向进行了展望。

    氮掺杂碳材料的制备及其在催化领域中的应用
    李宇明, 刘梓烨, 张启扬, 王雅君, 崔国庆, 姜桂元, 贺德华
    化工学报. 2021, 72(8):  3919-3932.  doi:10.11949/0438-1157.20201932
    摘要 ( 745 )   HTML ( 37 )   PDF (3955KB) ( 436 )  
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    氮掺杂碳材料以其独特的性质在催化研究领域具有广泛的应用。氮掺杂过程可引入缺陷位及氮物种,改善催化剂的物理化学性质、酸碱性和浸润性,并与活性物种产生相互作用,提升催化性能。本文从氮掺杂碳材料的制备及其在催化领域中的应用展开综述。常见的氮掺杂碳材料主要利用含氮前驱体,通过后合成法、原位合成法、催化生长法和模板法进行制备。通过改变前驱体种类、处理条件等制备参数,可实现孔道结构、氮物种类型、氮物种掺杂量及其与活性物种相互作用等性质的调变。开发大规模经济环保的制备方法,推动对缺陷构筑以及氮物种与活性组分相互作用机制的研究,是未来重要的研究方向。氮掺杂碳材料在催化领域表现出优越的性能,有望成为催化剂开发的前瞻领域,推动相关工业技术的进步。

    静电纺丝纤维对煤基气体污染物脱除研究进展
    冯宇, 张鑫, 张曼, 王建成, 阎智锋, 李甫, 费鹏飞, 卢建军, 米杰
    化工学报. 2021, 72(8):  3933-3945.  doi:10.11949/0438-1157.20201843
    摘要 ( 197 )   HTML ( 18 )   PDF (2573KB) ( 162 )  
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    煤在气化和燃烧过程中产生的气体污染物和颗粒物会转移到合成气和空气中,从而产生设备腐蚀和环境污染等问题。静电纺丝纤维具有可调控的、超细的直径,多孔的结构,超高的比表面积,可设计的形貌以及易于表面修饰等优点,在气体污染物脱除领域有着巨大的应用价值。介绍了静电纺丝的基本原理和发展现状,综述且简要分析了静电纺丝纳米纤维材料在PMs、CO2、NOx、H2S、SO2和VOCs等气体污染物脱除方面的应用及研究现状。最后,对电纺纤维在气体污染物脱除领域中更广泛、更深入的应用前景进行了展望。

    液滴撞击疏水/超疏水表面防结冰技术研究进展及未来展望
    高淑蓉, 金佳鑫, 魏博建, 王晓东
    化工学报. 2021, 72(8):  3946-3957.  doi:10.11949/0438-1157.20201775
    摘要 ( 682 )   HTML ( 23 )   PDF (2271KB) ( 287 )  
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    抑制撞击液滴的结冰在实际工程应用中具有重要意义。寻求经济、高效的防/除冰方法是结冰领域的研究热点。针对撞击液滴的结冰问题,首先从动力学特性、结冰特性以及撞击液滴结冰的理论研究等方面进行综述,并对目前关于撞击液滴结冰中存在的一些问题进行分析。然后,基于撞击液滴的反弹特性可从源头上抑制结冰这种思路,提出降低接触时间、增加成核再辉时间的新方法。这些方法的提出有助于从源头上解决撞击液滴的结冰问题,将使“利用撞击液滴的反弹特性抑制结冰”的应用范围极大扩展,积极推动防结冰技术的发展。最后,对利用液滴的反弹特性进行抑制结冰的研究进行展望。

    合成气与二甲醚为原料直接制乙醇催化反应研究进展
    冯晓博, 刘天龙, 赵小燕, 曹景沛
    化工学报. 2021, 72(8):  3958-3967.  doi:10.11949/0438-1157.20210079
    摘要 ( 377 )   HTML ( 19 )   PDF (727KB) ( 182 )  
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    作为一种新型的煤制乙醇工艺,合成气经二甲醚羰基化合成乙酸甲酯,再进一步加氢制备无水乙醇的工艺路径备受市场关注。该工艺反应条件温和,所用分子筛和铜基催化剂价廉且制备方法简单。综述了二甲醚羰基化分子筛催化剂、乙酸甲酯加氢铜基催化剂的研究进展以及两者不同的耦合方式对合成气-二甲醚一步法制备乙醇反应路径的影响。重点介绍了分子筛催化二甲醚羰基化反应和失活机理以及分子筛催化剂设计调控的研究进展。该新型煤制乙醇技术为我国煤炭资源清洁高附加值利用提供了一条重要途径。

    有机胺非水溶液吸收CO2的动力学研究进展
    平甜甜, 尹鑫, 董玉, 申淑锋
    化工学报. 2021, 72(8):  3968-3983.  doi:10.11949/0438-1157.20201939
    摘要 ( 628 )   HTML ( 29 )   PDF (915KB) ( 226 )  
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    有机胺水溶液吸收法是CO2捕集最常用且成熟的方法之一,但是再生能耗高和吸收剂严重降解等关键问题阻碍了其大规模推广和应用。采用有机溶剂代替强极性水溶剂构建的非水吸收剂体系,在降低能耗方面具有巨大潜力,在近年来受到格外关注。非水吸收剂的CO2吸收动力学研究有助于了解吸收过程的反应机理以及不同有机胺和溶剂类型对反应动力学的影响。本文从有机胺在非水溶剂中的反应机理出发,介绍了CO2吸收动力学研究的典型实验方法和原理,系统评述了采用不同结构的有机胺在不同溶剂体系中吸收CO2的动力学研究进展,深入分析了溶剂特性与胺的反应级数和反应动力学常数之间的关联性,并指出了普遍的规律性特征即有机伯胺和仲胺的反应级数随溶剂极性的降低而增大,反应速率常数随着溶剂的溶解度参数增大而呈现近似线性变化。在分析目前动力学研究中存在的问题基础上,对今后非水体系动力学的研究方向进行了展望。

    功能型微泡材料的研究进展
    聂新斌, 张德浩, 颜伟城
    化工学报. 2021, 72(8):  3984-3996.  doi:10.11949/0438-1157.20201704
    摘要 ( 311 )   HTML ( 18 )   PDF (3381KB) ( 213 )  
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    集中介绍了一种具备高附加值的基础型中空结构载体材料——微泡。从微泡制备方法的更新改善到形貌和尺寸的可控研究,再从微泡材料稳定性控制到功能化改性修饰,进行了全面综述。此外,还详细地介绍了近年来微泡在不同行业的应用以及不同领域研究者对于微泡材料创新应用特性的研究。最后,探讨了微泡材料的制备和功能化的研究趋势和存在问题。

    热力学
    莱鲍迪苷A溶解度与介稳区宽度的测定及其结晶过程研究
    郭盛争, 吴送姑, 苏鑫, 高伟, 牛志平, 龚俊波
    化工学报. 2021, 72(8):  3997-4008.  doi:10.11949/0438-1157.20201933
    摘要 ( 145 )   HTML ( 4 )   PDF (2315KB) ( 75 )  
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    莱鲍迪苷A是极为重要的新型甜味剂,由于缺乏合理的溶解度数据且其成核机理不明确,导致现存的结晶工艺得到的结晶产品存在细晶多、粒度分布不均等问题。为此,首先利用激光动态法测定了莱鲍迪苷A在甲醇-水、乙醇-水、正丙醇-水、丙酮-水中的溶解度及在甲醇-水中的介稳区宽度,并利用Wilson方程对溶解度进行模型验证;研究了溶剂组成、饱和温度、搅拌速率与冷却速率对介稳区宽度的影响,研究表明,莱鲍迪苷A的介稳区宽度随溶剂中甲醇含量与冷却速率的增加而变宽,随饱和温度与搅拌速率的增加而变窄;基于经典成核理论与相关模型,计算了莱鲍迪苷A的固液界面能γ与临界Gibbs自由能ΔGcrit等成核参数;根据表观成核级数m分析可知,初始温度高于318.15 K时,连续成核是莱鲍迪苷A主导的成核方式;基于上述研究优化了莱鲍迪苷A冷却结晶过程,得到了粒度分布均一的结晶产品。

    甲烷二元体系的固液相平衡预测
    王宪, 赵延兴, 董学强, 陈晓刚, 公茂琼
    化工学报. 2021, 72(8):  4009-4018.  doi:10.11949/0438-1157.20201905
    摘要 ( 196 )   HTML ( 5 )   PDF (1750KB) ( 155 )  
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    超导能源管道是以液化天然气(LNG)冷却超导电缆,实现两种能源同时输送的前瞻性能源输送技术。超导能源管道的经济运行温度一般在77~100 K,而在此温区LNG有凝固风险,因此必须研究LNG主要成分的固液相平衡特性。为此,针对甲烷+乙烯、甲烷+乙烷、甲烷+丙烷、甲烷+正丁烷、甲烷+正戊烷5种二元混合物,借助以PR-vdW为代表的状态方程法,以NRTL、WILSON、UNIQUAC等模型为代表的活度系数法,基于所研究体系的二元汽液相平衡数据,回归二元相互作用参数,预测其二元固液相平衡,预测结果与文献数据进行了比较。结果表明,PR-vdW方程对5种甲烷二元体系的固液平衡预测结果最好。进而研究了PR-vdW方程中二元相互作用参数对甲烷二元体系汽液平衡及固液平衡计算结果的影响,分析了模型对温度的依赖关系。

    流体力学与传递现象
    双层喷嘴进料提升管内气固流动混合特性的大型冷模实验研究
    许峻, 王智峰, 侯凯军, 高永福, 范怡平, 卢春喜
    化工学报. 2021, 72(8):  4019-4029.  doi:10.11949/0438-1157.20201442
    摘要 ( 289 )   HTML ( 9 )   PDF (2340KB) ( 119 )  
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    为改善催化裂化工艺的产品分布,在传统单层向上原料喷嘴进料结构基础上,增加了2个对称、向下的“副喷嘴”。通过一套大型冷模实验装置,考察这种新型双层喷嘴进料段结构内气固流动混合特性,同时利用射流“二次流”理论,分析了逆向喷嘴射流二次流在提升管内的形成发展过程。实验结果表明,与传统单层向上喷嘴(主喷嘴)结构相比,双层喷嘴结构能够改善主喷嘴附近油剂匹配程度,提高气固接触效率。同时副喷嘴的加入可以将提升管进料段长度缩短1/3,减少油剂混合时间,加快气固相达到均匀稳定,实现抑制油气过度裂解,提高目标产品收率,降低生焦量的目的。

    微通道内低黏聚合物流体的停留时间分布研究
    赵晶, 李伯耿, 卜志扬, 范宏
    化工学报. 2021, 72(8):  4030-4038.  doi:10.11949/0438-1157.20201758
    摘要 ( 390 )   HTML ( 8 )   PDF (1619KB) ( 166 )  
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    以低分子量的聚丙二醇为流动介质、酸性橙的N,N-二甲基乙酰胺溶液为示踪剂,采用脉冲响应法测定了螺旋型微通道(MC)反应器内的停留时间分布(RTD),验证了平行多釜串联(PTIS)模型与RTD实验数据的匹配性,系统考察了MC长度和Reynolds数(Re)对RTD的影响,并讨论了流体径向速度分布指数y和Peclet数(Pe)的变化规律。结果表明,RTD随MC长度的增加而变窄。当通过降低黏度来增大Re时,RTD随之变窄。当通过增大流速来增大Re时,若管径较大,则RTD随之变窄。但若管径较小且管长不长时,则RTD随Re的增加而变宽;如管长较长,则RTD随Re(或流速)的增加先变宽后变窄,即存在临界Reynolds数(Rec)。RTD的这些变化规律表明,二次流动和径向分子扩散对细小管径的MC的RTD有显著的影响。

    洗涤冷却室垂直环隙空间内液相流动结构的研究
    赵雨萌, 王亦飞, 彭昕, 位宗瑶, 于广锁, 王辅臣
    化工学报. 2021, 72(8):  4039-4046.  doi:10.11949/0438-1157.20201891
    摘要 ( 147 )   HTML ( 3 )   PDF (1625KB) ( 65 )  
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    在与工业气化炉几何相似的洗涤冷却冷态模拟装置内,借助双头电导探针和皮托管-差压变送器,测量了环隙空间的气含率及内轴向和切向的液相速度分布,对洗涤冷却室内的液相流动结构进行研究。结果表明:下降管出口及破泡板下方轴向液速呈现近下降管外壁向下流动,液池内壁向上流动的结构,液相转折点分别为 r/R=0.7和r/R=0.6;破泡器的存在使轴向液速呈抛物线分布;切向速度相比轴向速度较小,在-0.15~0.1 m/s范围内波动;不同表观气速下的液相速度分布具有相似性,随着表观气速的增加,液相速度增大;通过对h=523 mm处液相速度分布的归一化处理,得到Uz/Uc模型关联式;经检验,环隙中心速度随塔径和表观气速的变化可近似用Nottenkaemper关联式描述。

    基于颗粒间相互作用的细颗粒粉体料仓下料过程分析
    陆海峰, 曹嘉琨, 郭晓镭, 刘海峰
    化工学报. 2021, 72(8):  4047-4054.  doi:10.11949/0438-1157.20201934
    摘要 ( 329 )   HTML ( 4 )   PDF (1090KB) ( 115 )  
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    以玻璃微珠、流化床裂化催化剂颗粒、褐煤和聚氯乙烯颗粒为实验物料,开展粉体流动性表征与料仓下料实验。研究发现,不同粉体的流动性差异较大,相应的料仓重力下料结果也不同;实验所用粉体的下料流率远低于传统Brown and Richards模型的预测值。分析表明,颗粒间相互作用导致的粉体黏附团聚是阻碍细颗粒粉体下料流动的主要原因。基于上述分析,利用剪切测试结合摩尔应力圆理论获得床层拉伸应力,并借助Rumpf方程构建的颗粒间相互作用与粉体床层应力之间的模型来获得不同粉体的颗粒间作用力;继而采用Bond数对粉体床层空隙率进行修正,揭示了颗粒间相互作用对粉体床层结构的影响,并在此基础上建立了粉体下料流率预测模型。新建立的耦合颗粒间作用力的粉体流率模型,有效改善了传统模型对细颗粒粉体流率预测值偏高的弊端,显著降低了流率预测偏差。

    基于超声技术的沉浸式换热器强化传热研究
    林伟翔, 苏港川, 陈强, 文键, 王斯民
    化工学报. 2021, 72(8):  4055-4063.  doi:10.11949/0438-1157.20201618
    摘要 ( 202 )   HTML ( 5 )   PDF (1999KB) ( 131 )  
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    针对沉浸式换热器管外强化传热的问题,采用振动壁面的方式向换热器内输入超声波,研究了超声外场对沉浸式换热器内的管外流动、空化现象以及传热强化的作用。超声作用在流体中能够产生空化现象和声流的传播。其空化作用使得邻近振动面的流体发生液气相变,在远离振子的区域发生微小气泡的膨胀,换热器管外流体区域的平均气体体积分数由未加载超声时的0.01302最大增至0.01359。声流现象使得换热器管外流体的流速具有和超声波相同的脉动变化特性,呈高低速相间分布流向换热器两侧,最低速度接近0,最高速度4.93 m·s-1,平均流速由0.0248 m·s-1增至0.102 m·s-1,超声作用效果显著。在空化和声流的双重作用下,换热管外表面湍动能均值由2.090×10-4 m2·s-2增大至0.01847 m2·s-2,表明换热管外表面流体受到扰动增强,换热管外表面对流传热系数由1634.533 W·m-2·K-1增大至2031.069 W·m-2·K-1,传热强化比率达24.26%。本研究对超声技术在沉浸式换热器内的应用具有重要意义。

    相变微胶囊悬浮液储能系统放冷特性实验研究
    卜令帅, 屈治国, 徐洪涛, 金满
    化工学报. 2021, 72(8):  4064-4072.  doi:10.11949/0438-1157.20201693
    摘要 ( 221 )   HTML ( 8 )   PDF (956KB) ( 100 )  
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    利用相变材料定温储能特性,搭建了以水为换热流体、相变微胶囊(MPCM)悬浮液为储能介质的潜热储能系统。采用放冷速率、相变完成率、单位体积放冷量和对流传热系数表征实验系统的放冷特性,通过该潜热储能系统与以纯水为工作介质的显热储能系统的对比,分析了循环水体积流量以及搅拌速率对系统放冷性能的影响。结果表明:MPCM主要在17~19℃范围内发生相变,当悬浮液温度到达20℃时,其相变完成率接近90%;增大循环水流量可以提高放冷速率,循环水体积流量为6 L·min-1时,MPCM悬浮液的放冷速率在相变区间最高可达1.52 kW,相较于显热储能系统提升了70%;在0~200 r·min-1的范围内,增大搅拌速率可增大MPCM悬浮液的单位体积放冷量和对流传热系数,搅拌速率为200 r·min-1时,MPCM悬浮液的单位体积放冷量和对流传热系数分别为73.86 MJ·m-3和2176 W·m-2·K-1,比显热储能系统分别高1.66倍和1.87倍。

    壁面脉动传热对气波制冷性能影响研究
    刘庭江, 王静娴, 于洋, 赵一鸣, 胡大鹏
    化工学报. 2021, 72(8):  4073-4080.  doi:10.11949/0438-1157.20201736
    摘要 ( 153 )   HTML ( 1 )   PDF (1285KB) ( 86 )  
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    振荡管内气体温度周期性变化,管束壁面会与管内气体进行同频脉动传热作用,对制冷产生一定影响。搭建振荡管静止式气波制冷实验平台,对壁面温度进行测量研究;同时建立非定常流动传热数值模型,对对流换热量进行研究。实验结果表明,管束壁面最终形成一定温度分布,减薄振荡管束外壁面厚度以改变轴向导热面积,会使稳定后的壁面温度分布更陡峭。数值计算表明,冷端壁面与冷气的对流换热会加热冷气,降低制冷深度。将管束壁厚从10 mm降低至5 mm,制冷性能实验结果表明最大制冷深度提升0.2 K(1.6膨胀比)、0.5 K(1.8膨胀比)与0.4 K(2.0膨胀比),验证了脉动壁面传热对制冷性能的影响。

    竖直多孔平板上液膜流动特性的研究
    朱业铭, 刘金平, 许雄文, 朱丹丹
    化工学报. 2021, 72(8):  4081-4092.  doi:10.11949/0438-1157.20201737
    摘要 ( 146 )   HTML ( 3 )   PDF (2968KB) ( 71 )  
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    孔结构被广泛应用于传质塔填料中,对填料上的液膜流动和传质行为影响较大。对竖直光板和多孔板上的液膜流动进行了三维模拟,并通过实验验证了模拟的准确性。通过模拟研究了孔结构对液膜流动特性的影响。结果表明,干燥孔会阻碍液膜的铺展,而润湿孔促进液膜的铺展。与光板相比,多孔板上的液膜具有起伏波,这将影响液膜的厚度分布和速度分布。液膜厚度波动和水平方向的速度波动随着孔径的增加而增加,而竖直流动方向的速度随着孔径的增加而降低。当孔径增加到一定值时,毛细波将出现在孔中的液膜中,这大大增加液膜水平方向上的波动速度,而降低流动方向上的速度。当孔径继续增加到临界值时,液膜将破裂。多孔板上孔内和气侧区域存在涡旋,能够促进内部液体交换和增大气侧扰动,从而增强传质能力。

    超疏水/亲水性结构表面流动沸腾传热实验研究
    姜洪鹏, 白敏丽, 高栋栋, 高林松, 吕继组
    化工学报. 2021, 72(8):  4093-4103.  doi:10.11949/0438-1157.20201903
    摘要 ( 219 )   HTML ( 5 )   PDF (3173KB) ( 134 )  
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    用激光烧蚀方法在抛光后的铜上制备出四种无需涂覆修饰即可获得超疏水/亲水性的规则微阵列结构表面。基于流动可视化与温度数据结果,分析了表面浸润性和过冷度对流动沸腾传热性能的影响,与经典汽化核心密度关联式进行了对比。结果表明:疏水表面可削弱单相对流传热,大幅强化沸腾传热,最大传热系数提高了75.5%,沸腾起始点提前3.5 K,且汽化核心数目较裸铜表面提高了5倍以上,但有较低的临界热通量。超亲水表面可增强单相对流传热、小幅度提升流动沸腾传热。对比亲水表面与疏水表面的气泡生长过程,发现疏水表面尾端气泡容易汇聚,生长周期较长;而亲水表面没有发生明显的气泡汇聚行为,气泡生长周期较短。

    新型催化裂解快速流化床内颗粒浓度分布实验研究
    王景效, 贺翔宇, 龚剑洪, 许建良, 刘海峰
    化工学报. 2021, 72(8):  4104-4110.  doi:10.11949/0438-1157.20210164
    摘要 ( 182 )   HTML ( 9 )   PDF (1061KB) ( 108 )  
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    催化裂解反应器是石油深度加工的重要反应器,采用实验方法对新型快速床催化裂解反应器内气固两相流动特性进行了研究,测量了床层内颗粒浓度分布,考察了气体流量对床层轴向和径向上颗粒浓度分布的影响。实验结果表明,床层轴向上颗粒浓度呈现下部稠密上部稀疏的分布规律;当气体流量较低时轴向颗粒浓度呈S形分布,高气量下呈现指数函数形分布,即反应器上部区域的颗粒浓度分布影响较小;床层径向颗粒浓度分布呈现中心稀、边壁浓的特征,且增大空气流量,径向分布趋于均匀。在一定操作条件下,与传统提升管相比,新型快速床颗粒浓度显著提高。

    梯形微槽道表面池沸腾换热性能研究
    曹海亮, 张红飞, 左潜龙, 安琪, 张子阳, 刘红贝
    化工学报. 2021, 72(8):  4111-4120.  doi:10.11949/0438-1157.20201677
    摘要 ( 236 )   HTML ( 5 )   PDF (1962KB) ( 86 )  
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    池沸腾换热表面的结构对其沸腾换热性能具有重要影响。为了进一步强化在较低表面过热度时池沸腾换热的性能,提出了新型梯形微槽道池沸腾换热表面,采用可视化实验方法研究了饱和温度下去离子水在该表面的池沸腾换热性能。结果表明:与光滑平面相比,梯形微槽道表面可以降低起始沸腾表面过热度;在相同表面过热度时,随着下底长度的增大、下底角角度的减小,梯形微槽道表面的热通量增加,换热能力增强。下底长度为1.2 mm、下底角度为45°的梯形微槽道表面具有最低的起始沸腾表面过热度(1.4 K);在表面过热度为8.3 K时,其热通量能达到1.2×106 W·m-2,为相同表面过热度时光滑表面的24.0倍。较大的下底长度和较小的下底角角度有利于增强梯形微槽道表面的池沸腾换热性能。

    LTNE条件下界面对流传热系数对部分填充多孔介质通道传热特性的影响
    李琪, 张容铭, 胡鹏飞
    化工学报. 2021, 72(8):  4121-4133.  doi:10.11949/0438-1157.20201662
    摘要 ( 159 )   HTML ( 1 )   PDF (2490KB) ( 41 )  
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    在多孔介质区考虑局部非热平衡,采用Brinkman-extended Darcy模型结合应力跳跃条件对部分填充多孔介质通道内流体传热特性进行分析。获得了各区域温度分布及Nusselt数解析解,并分析了各参数对温度及Nusselt数的影响。结果表明:界面对流传热系数Hs较小时,界面应力跳跃系数β和Darcy数Da的增加会减小流固两相间温差。而在高Hs下,Da减小也会减小两相温差。在DaHs和固流两相热导率之比K较大且空心率S(自由流体区高度与通道高度之比)和Biot数Bi较小时,流固两相间会在接近多孔介质区中部出现最大温差,而该最大温差会随着S增加和DaHs的减小向界面区移动。对于不同KBi,Nusselt数NuS的关系曲线存在不同的类型,与模型A(界面处多孔介质固相和流相根据各自温度梯度和热导率划分总热流)不同的是,采用模型C(界面处固相热流分配与自由流体区流相的热交换相关)所获得的Nu曲线类型与Hs有关。在K较小时,βNu的影响大于HsNu的影响;而在K较大时,HsNu的影响要远大于βNu的影响,且Hs增加会明显提高通道内的Nu

    富水型热储层深井套管式换热器传热特性研究
    马玖辰, 易飞羽, 张秋丽, 王宇
    化工学报. 2021, 72(8):  4134-4145.  doi:10.11949/0438-1157.20201651
    摘要 ( 179 )   HTML ( 5 )   PDF (1523KB) ( 110 )  
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    基于所建立的深井套管式换热器井孔内、外非稳态传热模型,推导得到富水型热储层地下水渗流作用下深井换热器进(出)水管、固井水泥温度以及热储层过余温度的瞬态解析解。以示范工程现场监测数据与有限体积法数值计算结果为验证依据,探究热储层中渗流过程对于深井换热器传热特性的影响。计算得到,当深井换热器循环水量稳定在30 m3/h时,热储层中达西流速由0提高到5×10-6 m/s时,平均换热量增大55 kW。然而在忽略热储层中渗流过程时,循环水量由30 m3/h提高到60 m3/h,平均换热量增大34 kW,循环水泵耗功提高20.6 kW。研究表明:随着渗流速度的增大,热储层中的传热机制发生改变,从而强化深井换热器的传热过程;同时降低了循环水流量对于深井换热器换热性能的影响程度。

    动力电池双向热管理系统性能分析与优化
    梁坤峰, 米国强, 徐红玉, 高春艳, 董彬, 李亚超, 王莫然
    化工学报. 2021, 72(8):  4146-4154.  doi:10.11949/0438-1157.20201906
    摘要 ( 209 )   HTML ( 1 )   PDF (1349KB) ( 68 )  
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    基于工质相变热虹吸效应,提出了动力电池双向热管理系统,通过改变工质充注量,60~220 g时,试验测试了该系统的双向热管理性能,并据此进行系统优化。结果表明:该热管理系统的正常运行有一个最低充注量。系统优化前,加热工况,系统换热功率受充注量的影响小;散热工况,系统的换热功率随充注量的增加而增大,随电池箱初始温度升高而增大,且强制散热效果要优于自然散热;相同充注量,换热板表面的最大温差随电池箱初始温度升高而增大,在3C放电倍率,无法控制电池表面温度低于45℃。系统优化后,圆管换热板系统的换热效果要优于矩形管换热板系统,且在3C放电倍率能将电池表面温度降低至43.4℃,换热板的温度一致性更好。

    催化、动力学与反应器
    混合离子液体催化反应精馏合成乙酸正己酯
    宋振兴, 崔现宝, 张缨, 张雪梅, 何杰, 冯天扬, 王纪孝
    化工学报. 2021, 72(8):  4155-4165.  doi:10.11949/0438-1157.20201652
    摘要 ( 335 )   HTML ( 11 )   PDF (1653KB) ( 148 )  
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    离子液体催化反应精馏是提高酯交换平衡反应转化率的一种绿色有效方法。以离子液体1-丙基磺酸-3-甲基咪唑三氟甲烷磺酸盐([PSO3HMIm][OTf])和离子液体1-辛基-2,3-二甲基咪唑双(三氟甲烷磺酰)亚胺盐([OMMIm][Tf2N])的混合物作为乙酸甲酯和正己醇进行酯交换反应合成乙酸正己酯的催化剂,测定了酯交换反应动力学。探讨了混合比、反应温度、反应物初始摩尔比、催化剂浓度对反应速率和乙酸甲酯转化率的影响,考察了催化剂的回收性能。利用实验数据回归得出混合离子液体催化酯交换反应动力学方程。在反应动力学的基础上进行了乙酸甲酯和正己醇的酯交换反应精馏流程模拟,分析了理论板数、回流比、进料位置及反应段塔板数、催化剂用量、持液量等参数对反应精馏塔的影响。在优化的操作条件下,获得纯度为0.9993的乙酸正己酯产品。

    构建Bi2O2CO3/g-C3N4异质结光催化完全氧化苯甲醇至苯甲醛
    李燕, 蹇亮, 茅沁怡, 潘成思, 蒋平平, 朱永法, 董玉明
    化工学报. 2021, 72(8):  4166-4176.  doi:10.11949/0438-1157.20210172
    摘要 ( 253 )   HTML ( 20 )   PDF (4595KB) ( 287 )  
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    在保证选择性的前提下高效光催化氧化苯甲醇为苯甲醛仍然是当下面临的一个巨大挑战。g-C3N4的价带位置适中,具有温和的氧化能力,已被开发用来光催化氧化苯甲醇以保证反应的选择性,但由于其电子空穴复合率高导致反应的转化率难以提升。由于Bi2O2CO3的超薄片层结构不仅可以增加催化剂的比表面积形成更多的活性中心,同时可以形成局部电场,更有效地分离光生电子-空穴对,因此通过构建Bi2O2CO3/g-C3N4异质结来加快光生载流子分离进而提升反应速率。其中最优的催化剂可以在反应9 h后使苯甲醇完全氧化为苯甲醛,降低了分离成本。

    庚醛与亚硫酸氢钠加成反应动力学研究
    袁慎峰, 万周娜, 陈志荣, 尹红
    化工学报. 2021, 72(8):  4177-4183.  doi:10.11949/0438-1157.20201920
    摘要 ( 248 )   HTML ( 11 )   PDF (779KB) ( 126 )  
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    醛能与亚硫酸氢钠发生快速的可逆亲核加成反应,该反应可用于去除混合物中的醛。目前醛类加成的动力学研究多集中于低碳醛或芳香醛,缺少高碳脂肪醛的相关数据,且常用的分析方法如碘量法和紫外分光光度法应用局限性大。以庚醛为研究对象,利用在线红外光谱仪,实时监测了283.15~298.15 K温度下庚醛与亚硫酸氢钠的加成反应过程,通过对实验数据的计算与拟合,求得不同温度的反应速率常数和平衡常数,确定了反应的动力学方程,为庚醛的分离应用提供理论基础。结果表明,随着反应温度升高,庚醛反应速率增大,而平衡转化率减小。庚醛与亚硫酸氢钠的加成反应为放热过程,反应热为-60.01 kJ?mol-1。正反应的活化能为34.68 kJ?mol-1,指前因子为1.369×107 L?mol-1?min-1,逆反应的活化能为94.69 kJ?mol-1,指前因子为2.500×1015 min-1

    分离工程
    大差异颗粒分级再生设备的性能研究
    卢道铭, 唐钊艇, 范怡平, 卢春喜
    化工学报. 2021, 72(8):  4184-4195.  doi:10.11949/0438-1157.20201807
    摘要 ( 180 )   HTML ( 2 )   PDF (1930KB) ( 56 )  
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    通过改变表观气速U、颗粒循环速率W、粉尘/捕集颗粒比R等操作参数,考察了大差异颗粒空气分级设备在设置内构件前后的压降和分级效率的变化。结果表明,自由床时,压降随表观气速的增大而增大,分离效率在U=0.27 m/s时达到最大值87%。捕集颗粒循环量对压降的影响较小,分级效率随W的增大而持续下降。粉尘/捕集颗粒比较低时,压降无变化,但增大至超过约翰逊网的阻塞限度后,操作压降呈指数型增长,分级效率迅速下降。设置内构件后,由于其起到了整流和分布作用,设备压降和分级效率的变化不如自由床时敏感,拓宽了可操作的粉尘/捕集颗粒比范围,但缩小了可操作的表观气速范围。将设备实际压降划分为约翰逊网压降、颗粒摩擦压降、气体出口压降三个部分,基于实验结果,给出了计算压降的模型。

    一种新的颗粒炭材料的制备及其高效分离甲烷氮气性能
    戴琼斌, 刘宏斌, 夏启斌, 周欣, 李忠
    化工学报. 2021, 72(8):  4196-4203.  doi:10.11949/0438-1157.20210012
    摘要 ( 282 )   HTML ( 17 )   PDF (2195KB) ( 123 )  
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    主要围绕从低品位煤层气中回收分离低浓度的CH4这一重要需求,探索以生物质为碳源研制具有优良CH4/N2分离性能的颗粒炭吸附剂。选择大米碎粒作为碳源,通过碳化制备颗粒状炭前体,然后应用CO2进行活化,制备出大米基颗粒炭材料(GRCM),研究其吸附分离CH4/N2的性能。所制得的颗粒炭材料具有较窄微孔分布,其中样品GRCM-900的BET比表面积为938.529 m2/g。FT-IR分析结果显示大米基颗粒炭表面含有羟基及羰基等含氧官能团。其CH4吸附容量和CH4/N2吸附选择性分别高达1.32 mmol / g和5.68(在298 K和100 kPa条件下),优于大多数已报道的粉末状炭材料和MOF材料。分子模拟揭示了甲烷和氮气在GRCM炭材料狭缝孔道中的吸附构型和差异。固定床实验证实,应用GRCM炭材料可以在常温条件下有效地分离CH4/N2混合物,所制得的颗粒GRCM在从低品位煤层气中回收CH4方面有很好的应用前景。

    新型银基低共熔溶剂制备及其在1-己烯/正己烷分离中的应用
    李虎, 张自生, 陈久洲, 石好亮, 石永杰, 李洪, 李鑫钢, 高鑫
    化工学报. 2021, 72(8):  4204-4214.  doi:10.11949/0438-1157.20201680
    摘要 ( 309 )   HTML ( 5 )   PDF (1949KB) ( 94 )  
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    相同碳数的正构烯烃与正构烷烃因其结构相似,使其相对挥发度较小、分离难度较大。低共熔溶剂(DES)作为一种可设计的绿色分离介质被广泛应用于该类混合物的分离中,此外过渡金属与烯烃双键之间的化学络合作用是促进正构烯烃/烷烃分离的一个重要方法。鉴于此,开发了新型银基低共熔溶剂(Ag-DES),并将其应用于1-己烯/正己烷的分离,系统探究了原料中烯烃浓度、银离子与烯烃摩尔比、分离温度等对1-己烯分离性能的影响,结果显示Ag-DES具有良好的1-己烯/正己烷分离选择性,选择性在3.5~18之间,并具有出色的循环稳定性。进一步通过FT-Raman表征和量化计算揭示了Ag-DES与烯烃之间的化学络合作用和较强氢键作用是实现其与烷烃分离的本质原因,表明应用Ag-DES的反应萃取分离强化方法可实现从F-T合成油中绿色高效分离C6α-烯烃。

    过程系统工程
    分批补料反应过程的非固定终端经济优化控制
    汤舒淇, 薄翠梅, 俞辉, 李俊, 张登峰, 张泉灵, 金晓明
    化工学报. 2021, 72(8):  4215-4226.  doi:10.11949/0438-1157.20210019
    摘要 ( 150 )   HTML ( 0 )   PDF (1193KB) ( 93 )  
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    针对批次生产周期不确定问题,提出一种非固定终端的经济优化控制方法。首先采用经济模型预测控制方法,用收益最大化的经济型目标函数代替终端约束,并将批次生产周期纳入被优化变量,建立动态经济优化问题,并通过对每个控制变量进行有差异的参数化,将动态优化问题转化为非线性规划(NLP)问题;然后使用内点罚函数法求解含非线性约束的优化问题,得到的最优控制序列和最佳批次生产周期,可将不确定扰动带来的损失降低到最小。其次采用非固定预测时域的滚动时域控制方法,不仅提高多变量系统的协同控制能力,而且根据实时预测终端产品产量不断优化更新关键操纵变量的控制分段函数的分割数及控制序列,从而可灵活优化操纵变量和操作时间的轨迹。最后在苯胺加氢过程上进行了批次优化控制性能测试,测试结果表明,非固定终端的经济优化控制从批次的总生产效益角度来优化每个批次生产的操作条件,实现批次反应过程生产时间与经济效益的最优化管理。

    在线压缩KECA的自适应算法在故障检测中的应用
    郭金玉, 李文涛, 李元
    化工学报. 2021, 72(8):  4227-4238.  doi:10.11949/0438-1157.20201667
    摘要 ( 156 )   HTML ( 4 )   PDF (2456KB) ( 59 )  
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    在复杂的大规模工业过程系统中,实时过程监视、优化计算时间和降低运行内存是实现最终产品质量的最关键和最具挑战性的任务,提出一种在线压缩核熵成分分析(online reduced kernel entropy component analysis, ORKECA)的自适应故障检测算法。首先计算训练样本的核矩阵,根据保留的特征值与特征向量选择有代表性的观测值,构造一个符合全局数据信息特征的压缩集,计算监测统计数据的平方预测误差(squared prediction error, SPE),并利用核密度估计确定控制限。对于在线实时采集的数据,计算该数据的统计量并与压缩集的控制限比较,根据过程状态分析核熵成分分析(kernel entropy component analysis, KECA)模型是否需要进行更新,可以有效提高实时监测过程数据的性能。最后,以一个非线性数值案例及TE过程数据对该方法进行仿真数值分析。结果表明,所提的方法具有有效的可行性。

    表面与界面工程
    传热模型对近临界工况CO2干气密封温压分布和稳态性能影响
    江鹏, 江锦波, 彭旭东, 孟祥铠, 马艺
    化工学报. 2021, 72(8):  4239-4254.  doi:10.11949/0438-1157.20210407
    摘要 ( 154 )   HTML ( 1 )   PDF (3751KB) ( 89 )  
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    干气密封流体膜与密封环间传热模型的合理选取对于准确求解密封温压分布和稳态性能至关重要。在CO2近临界工况下,对比研究了密封环等温模型、绝热模型和共轭热传递模型对超临界CO2干气密封端面温度、压力分布和开启力、泄漏率等稳态性能的影响,探讨了不同膜厚和转速条件下密封环等温模型和绝热模型的适用性,并基于共轭热传递模型研究了超临界CO2和空气介质干气密封的温压分布和稳态性能差异。结果表明:以共轭热传递模型计算结果为基准,密封环等温模型假设适用于小膜厚低速流动工况,不过开启力偏低而泄漏率偏高,绝热模型假设适用于大膜厚高速流动工况;相较于空气介质干气密封,超临界CO2干气密封在小膜厚下的温度分布和大膜厚下的压力分布基本接近,不过小膜厚下的温度更低,而在大膜厚下的压力更高。

    润湿性图案表面上的液滴侧向弹跳行为
    任辉, 王宏, 朱恂, 陈蓉, 廖强, 丁玉栋
    化工学报. 2021, 72(8):  4255-4266.  doi:10.11949/0438-1157.20210224
    摘要 ( 171 )   HTML ( 4 )   PDF (5049KB) ( 94 )  
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    表面润湿性不均匀会影响液滴撞击表面后的运动行为。通过液滴撞击润湿性图案表面,利用疏水表面上的亲水条纹可以实现液滴的侧向弹跳。实验过程中探究了不同的表面性质与撞击条件对液滴侧向弹跳运动行为的影响,为实现液滴定向弹跳提供了新的思路。实验结果表明,润湿性图案主要影响液滴撞击表面后的回缩过程,并且图案尺寸、液滴速度、液滴撞击位置均会对液滴撞击表面后的分裂以及侧向弹跳产生影响。通过实验获得了上述参数对液滴侧向弹跳的质量和距离的影响规律。

    基于F-K滑移流模型的柱面微槽气浮密封浮升能力分析
    陆俊杰, 张炜, 马浩
    化工学报. 2021, 72(8):  4267-4278.  doi:10.11949/0438-1157.20210464
    摘要 ( 160 )   HTML ( 6 )   PDF (3000KB) ( 75 )  
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    由于气浮密封薄膜引发的滑移流现象频发,本文针对一种新型柱面螺旋槽气浮密封,基于线性化Boltzmann方程(F-K 模型),引入流量因子,建立稀薄气体润滑的F-K滑移流模型。采用高精度八点差分法和Newton-Raphson迭代法求解气膜压力,解决了表面槽-台阶跃、径向偏心与极薄气膜三者耦合下对求解发散和计算精度的影响。将计算结果与现有研究对比,并考察了气体滑移流效应与运行参数的内在关联,研究结果验证了新型柱面螺旋槽气浮密封在高速、低压、小膜厚和大偏心下具有较为明显的滑移流效应;此外,虽然槽深、槽数和槽长的增加提高了气膜浮力,但是增强了槽内滑移流动的响应。研究结果为拓宽动压密封应用范围提供理论了基础。

    考虑密封环材料属性和表面形貌干气密封启停阶段的动态接触特性分析
    孙雪剑, 宋鹏云, 毛文元, 邓强国, 许恒杰, 陈维
    化工学报. 2021, 72(8):  4279-4291.  doi:10.11949/0438-1157.20201639
    摘要 ( 150 )   HTML ( 5 )   PDF (3091KB) ( 90 )  
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    干气密封启停阶段的端面接触是不可避免的,为了揭示端面发生接触时的力学特性以保证干气密封稳定运行,运用统计学接触理论和等效阻尼思想,考虑密封环材料属性,推导出适用于分析干气密封干摩擦界面法向动态接触刚度和动态接触阻尼的解析模型,并通过实验测得密封环真实表面形貌,确定了接触模型的初始参数。探究干气密封端面发生接触时动态接触刚度和接触阻尼等参数的变化规律。结果表明,动态接触刚度随接触比压、扰动振幅的增大而增大。扰动频率对动态接触刚度的作用效果远小于接触比压或振幅对接触刚度的作用效果。动态接触阻尼随接触比压的增大而增大,随扰动频率和振幅的增大而减小。通过与多种经典接触模型对比,当前的计算结果与GW模型更为接近。针对干气密封碳化硅作为动环、石墨作为静环的配对方式,在端面未发生磨损时,结合面的微扰动态特性以动态接触刚度为主,动态接触阻尼较弱。法向接触特性的变化主要考虑50%临界脱开转速之前的接触阶段。

    基于湍流模型的S-CO2干气密封流场与稳态性能分析
    严如奇, 丁雪兴, 徐洁, 洪先志, 包鑫
    化工学报. 2021, 72(8):  4292-4303.  doi:10.11949/0438-1157.20210219
    摘要 ( 298 )   HTML ( 14 )   PDF (1818KB) ( 123 )  
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    为探究湍流效应对S-CO2干气密封性能的影响规律,以螺旋槽干气密封为研究对象,引用考虑离心惯性力效应的湍流Reynolds方程,选择Ng-Pan湍流系数表达式,采用物性软件REFPROP对CO2真实物性进行计算。之后,根据普适能量方程,通过引入包含湍流效应、离心惯性力效应的平均速度,建立了可压缩流体简化能量方程。通过对湍流Reynolds方程与简化能量方程进行耦合求解,分析讨论了不同工况参数与平均膜厚下湍流效应对密封性能的影响。研究表明:湍流效应使得气膜流场内压力与温度分布发生显著变化,流场计算时不可忽略;在不同进口压力、进口温度下,湍流下的开启力和泄漏率显示出与层流一致的变化趋势;在不同平均膜厚下,考虑湍流效应后的开启力呈现出与层流不同的变化规律,而泄漏率表现出与层流相同的变化趋势;在不同进口压力、进口温度、平均膜厚下,湍流下的开启力和泄漏率均比层流下的低,且在两种流态下的这种差异随着进口压力、进口温度、平均膜厚的增大而逐渐增大;在不同转速下,开启力和泄漏率在湍流下分别表现出与层流不同的变化趋势。这些结果为进一步研究湍流效应对S-CO2干气密封的影响提供了支撑。

    粗糙度对水汽在细颗粒表面异质核化影响的数值模拟
    熊桂龙, 谢静雯, 杨林军
    化工学报. 2021, 72(8):  4304-4313.  doi:10.11949/0438-1157.20201913
    摘要 ( 186 )   HTML ( 8 )   PDF (1239KB) ( 101 )  
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    为研究水汽在细颗粒物粗糙表面上的异质核化特性,基于Fletcher经典核化理论、分子运动学理论等提出了一个考虑水汽分子表面扩散机制、线张力、粗糙度的异质核化模型,并将理论预测的临界过饱和度与已有的实验值进行对比,验证了模型的有效性。采用数值模拟的方法,研究了线粗糙度因子、表面粗糙度因子对临界成核自由能、成核速率、临界过饱和度的影响规律。研究结果表明:与表面光滑的细颗粒物相比,粗糙表面的细颗粒物与水汽间的微观接触角更小,细颗粒物的润湿性更好,更易于发生异质核化凝结;在线张力为负时,细颗粒物的表面越粗糙,其成核自由能和临界过饱和度越小,成核速率越大,有利于水汽分子在细颗粒物表面发生异质核化;表面粗糙度因子比线粗糙度因子对水汽在细颗粒物表面异质核化凝结的影响更大。

    生物化学工程与技术
    重组酿酒酵母生物合成菜油甾醇
    周武林, 高惠芳, 吴玉玲, 张显, 徐美娟, 杨套伟, 邵明龙, 饶志明
    化工学报. 2021, 72(8):  4314-4324.  doi:10.11949/0438-1157.20201686
    摘要 ( 264 )   HTML ( 9 )   PDF (1847KB) ( 181 )  
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    菜油甾醇作为甾体药物(孕酮、雄烯二酮、氢化可的松等)的重要合成前体已受到国内外研究学者的广泛关注。首先通过生物信息学分析,筛选了10种不同来源的7-脱氢胆固醇还原酶DHCR7,并采用CRISPR/Cas9基因编辑技术将酿酒酵母(Saccharomyces cerevisiae)内源的ERG5基因替换成不同来源的DHCR7基因,构建了菜油甾醇合成菌株。结果发现整合来源于Pangasianodon hypophthalmus DHCR7的菌株Zw507表现出最高的菜油甾醇的产量216.93 mg/L。进一步筛选了10种酵母内源启动强度较强的启动子来与PhDHCR7基因进行组合,结果显示以TEF1p为启动子时菜油甾醇的产量最高可达253.35 mg/L。为了进一步提高菜油甾醇产量,增加了DHCR7表达盒在酵母基因组上的拷贝数。当拷贝数为3个时,菜油甾醇的产量达到最高302.27 mg/L。最终,通过5 L发酵罐进行补料分批发酵,实现了916.88 mg/L菜油甾醇产量。该菌株可作为后续甾体药物生物合成的优良底盘细胞。

    能源和环境工程
    大港油浆流化焦化行为及其富芳烃油制备基础研究
    张玉明, 万利锋, 管俊涛, 宋海朋, 杨行, 高士秋
    化工学报. 2021, 72(8):  4325-4335.  doi:10.11949/0438-1157.20201786
    摘要 ( 252 )   HTML ( 2 )   PDF (1822KB) ( 84 )  
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    以大港油浆为原料,流化焦化焦粉为载体,考察其转化反应特性,为油浆高价值利用技术的开发提供指导。首先采用热重分析仪对大港油浆和焦粉的热分解特性进行研究,之后分别以石英砂和焦粉作为热载体,探究大港油浆流化热转化反应规律。温度为500℃时,石英砂裂解液体和气体收率分别为85.54%和1.24%,相应的焦粉裂解液体和气体收率分别为84.02%和1.77%,说明与石英砂相比,焦粉具有促进热转化的作用。综合红外及GC-MS对油浆及其液体产物的分析结果,流化热转化实现了油浆中芳烃组分的富集,且焦粉裂解液体中芳烃富集效果更好。最后焦粉循环利用实验结果表明,焦粉裂化效果的稳定性较好,验证了焦粉作为油浆改性接触剂的可行性。

    石英砂中甲烷水合物的溶解开采实验研究
    陈立涛, 孙宝江, 张宁涛, 周万田, 王昊天, 陈野, 卢海龙
    化工学报. 2021, 72(8):  4336-4345.  doi:10.11949/0438-1157.20201676
    摘要 ( 224 )   HTML ( 2 )   PDF (1678KB) ( 111 )  
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    天然气水合物是天然气与水在低温高压的条件下形成的一种冰状物质,广泛分布于海底和冻土区的沉积物中,资源量巨大,有望成为未来接替能源。在已发现的资源中,有一种类型的天然气水合物位于海底浅表层或裸露于海底,其形成过程和稳定性规律尚不明确。为揭示其稳定性规律,实验研究了石英砂中甲烷水合物的溶解过程。结果表明,水和白油均能有效溶解石英砂中的甲烷水合物,注水溶解的气水体积比约为2,注油溶解的气液体积比约为10,溶解速率主要受液流-水合物的接触情况影响,随水合物饱和度升高而升高。水/油易在石英砂中窜进,形成优势渗流通道,随后气液比逐渐降低。实验结果为深入研究海底浅表层或裸露的天然气水合物的稳定机理提供了基础。

    生物滴滤塔去除高浓度H2S废气的模拟研究
    谢乐, 蒋崇文
    化工学报. 2021, 72(8):  4346-4353.  doi:10.11949/0438-1157.20201672
    摘要 ( 198 )   HTML ( 1 )   PDF (1417KB) ( 104 )  
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    以生物滴滤塔(BTF)去除高浓度H2S废气为研究对象,建立了一维轴向扩散反应器模型和双基质生物降解反应动力学模型,通过比较单基质模型和双基质模型在不同H2S入口浓度条件下的模拟结果和实验结果,验证了双基质模型的有效性和可行性,研究了生物膜中H2S的动态去除过程,考察了BTF在不同液相H2S浓度和空床停留时间条件下的除臭性能。研究表明,当生物膜表面H2S浓度为7589.3 mg/m3 时,生物膜中传质-生物降解过程需要0.75 s才能达到稳态;较厚的生物膜使得内扩散阻力增大,生物降解反应速率分布的不均匀性增大,O2浓度对生物降解速率的影响将越来越显著;进气速度和喷淋浓度可显著影响BTF中H2S的去除率。

    再生反应器液面高度对热再生电池性能的影响
    石雨, 蒋强, 张亮, 李俊, 付乾, 朱恂, 廖强
    化工学报. 2021, 72(8):  4354-4360.  doi:10.11949/0438-1157.20201665
    摘要 ( 220 )   HTML ( 4 )   PDF (593KB) ( 51 )  
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    热再生过程是热再生电池(thermally regenerative battery,TRB)系统的重要部分,本文研究了TRB的热再生过程对产电过程的影响,并通过降低热再生液面高度来强化换热过程和提升热再生性能。结果表明,采用再生电解液的TRB最大功率密度仅有12 W/m2,相比于初始电解液的TRB(最大功率密度为29.6 W/m2)降低了59%;降低加热液面高度可减小再生液平均热阻和受热温差,有效地强化了热再生性能;当热再生液面高度降低至1 cm后,热再生后TRB性能显著提升(27.0 W/m2),与原性能相比仅下降8.7%。后续有望通过构建薄液膜热再生反应器来进一步强化热再生过程及提升电池热再生性能。

    基于直流内阻和交流阻抗特性的铝空气电池输出特性分析
    梁旭鸣, 沈永超, 卫东, 郭倩, 高志
    化工学报. 2021, 72(8):  4361-4370.  doi:10.11949/0438-1157.20201528
    摘要 ( 103 )   HTML ( 0 )   PDF (1216KB) ( 84 )  
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    基于二阶RC等效电路模型与工作机理,建立铝空气电池直流内阻特性模型、交流阻抗特性模型和U-I输出特性模型,研究操作条件变化对电池工作性能的影响。通过研究电池在不同操作条件、不同电流密度工作下的直流内阻特性曲线、电化学阻抗谱图以及U-I输出特性曲线的变化规律,分析操作条件变化对电池总内阻与输出性能的影响规律。仿真和实验结果表明,模型具有较高的准确性;操作条件对电池交流阻抗特性与U-I输出特性有明显的影响作用;不同操作条件下电池的交流阻抗谱图和U-I输出特性曲线具有对应的变化规律和量化关系,通过研究操作条件对这两者的影响作用,可为后续操作条件优化、电池输出性能提升奠定基础。

    Ce1-xNixOy氧载体在化学链甲烷重整耦合CO2还原中的应用
    赵林洲, 郑燕娥, 李孔斋, 王亚明, 蒋丽红, 范浩熙, 王雅静, 祝星, 魏永刚
    化工学报. 2021, 72(8):  4371-4380.  doi:10.11949/0438-1157.20201787
    摘要 ( 143 )   HTML ( 4 )   PDF (2555KB) ( 137 )  
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    化学链甲烷重整耦合CO2还原技术既能生产合成气还可以还原CO2生成CO。采用共沉淀法制备不同Ce/Ni摩尔比的系列Ce1-xNixOyx = 0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)氧载体。通过XRD、BET、XPS及CH4-TPR等表征对氧载体的理化性质进行了研究。系统考察了Ce1-xNixOy氧载体在化学链甲烷重整耦合CO2还原反应中的反应性能。与单一金属氧化物NiO和CeO2相比,Ce1-xNixOy复合氧载体在该反应中具有更高的活性和热稳定性。在甲烷部分氧化阶段,Ce0.2Ni0.8Oy和Ce0.4Ni0.6Oy氧载体具有较高的CH4转化率。经历了20次redox循环实验,Ce0.2Ni0.8Oy氧载体的CO2转化率几乎保持不变,表明Ce0.2Ni0.8Oy氧载体具有较高的热稳定性。

    厌氧-限氧SBR处理低C/N生活污水SNDPR启动及N2O释放
    巩有奎, 罗佩云, 孙洪伟
    化工学报. 2021, 72(8):  4381-4390.  doi:10.11949/0438-1157.20201916
    摘要 ( 115 )   HTML ( 6 )   PDF (1687KB) ( 65 )  
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    以厌氧-限氧方式运行序批式生物反应器(SBR),采用逐步降低进水碳氮比(C/N)方式驯化聚磷菌(PAOs)和聚糖菌(GAOs),启动了低C/N生活污水同步脱氮除磷过程(SNDPR),并考察了SNDPR内PAOs、GAOs间竞争关系及系统脱氮除磷性能过程N2O释放特性。结果表明,C/N=7.0,SBR限氧段脱氮和除磷效率分别为83.5%和90%以上,N2O产量为0.54 mg/L;C/N=3.0~3.5,脱氮和除磷效率分别降至60.1%和80.5%,N2O产量达1.09 mg/L。SBR内不同反应阶段内源物质变化均表现出PAOs-GAOs共存特性。高C/N有利于微生物合成聚-β-羟基烷酸酯(PHA)并促进N2O还原。C/N降低,SBR内污泥内源物质转化倾向于富集GAOs的降解特性。氨氧化菌(AOB)好氧反硝化过程及GAOs以PHA作为电子供体的内源反硝化过程促进了N2O的释放。随C/N降低,SBR内污泥平均胞外聚合物(EPS)由43.4 mg/g VSS增至50.5 mg/g VSS,污泥容积指数(SVI)由99 ml/g增至127 ml/g。疏松型EPS(LB-EPS)内,蛋白质(PN)与多糖(PS)之比(PN/PS)随C/N增加而降低,污泥亲水性增加,不利于污泥脱水。

    苯酚型低共熔溶剂中硫酸钛作为催化剂高效氧化脱硫
    赵岩, 李秀萍, 赵荣祥
    化工学报. 2021, 72(8):  4391-4400.  doi:10.11949/0438-1157.20201683
    摘要 ( 212 )   HTML ( 14 )   PDF (1144KB) ( 86 )  
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    低共熔溶剂广泛应用于氧化脱硫过程,开发新型的低共熔溶剂并进一步提升脱硫效果具有重要的意义。 以氯化胆碱为氢键受体,苯酚为氢键供体合成了ChCl/2Ph型低共熔溶剂。通过FT-IR和1H NMR证实了苯酚和氯化胆碱之间存在氢键作用。以苯酚型低共熔溶剂为萃取剂,双氧水为氧化剂,硫酸钛为催化剂氧化脱除模拟油中的二苯并噻吩。考察了反应温度、V(ChCl/2Ph)/V(Oil)、n(H2O2)/n(S)、催化剂用量以及硫化物类型对脱硫率影响。实验表明最佳反应条件如下:模拟油量为5 ml,V(ChCl/2Ph)/V(Oil)=2∶10, n(H2O2)/n(S)=6,催化剂用量为0.01 g,反应温度为40℃,反应时间180 min。在此条件下脱硫率可以达到98.2%。求得体系的表观活化能为41.9 kJ/mol。含有催化剂的低共熔溶剂相可以重复使用5次且活性没有明显降低。机理研究表明形成钛的过氧化物和Br?nsted酸性是具有较高脱硫活性的关键。

    材料化学工程与纳米技术
    可低温驱动的凝胶复合吸附剂的制备及吸/脱附性能研究
    邓超和, 王佳韵, 李金凤, 刘业凤, 王如竹
    化工学报. 2021, 72(8):  4401-4409.  doi:10.11949/0438-1157.20201759
    摘要 ( 224 )   HTML ( 11 )   PDF (2085KB) ( 168 )  
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    以丙烯酰胺单体、碳纳米管和无水氯化锂为原材料,通过原位聚合法制备了一种新型复合吸附剂,该吸附剂呈水凝胶形式。采用扫描电子显微镜和同步热分析仪对吸附剂进行表征,并用恒温恒湿箱测试了复合吸附剂的动态吸附/解附性能以及平衡吸附性能。研究表明,凝胶复合吸附剂在25℃和75%RH下,平衡吸附量高达1.75 g/g,是硅胶基复合吸附剂的2.5倍以上;并在45℃环境中解吸出70%的吸附水量;采用线性驱动力模型拟合计算了相同工况的动态吸附速率,与国内外其他复合吸附剂相比,本文吸附剂的吸附速率系数和吸附量均有很大提升。

    合成次数及硅铝比调控SAPO-34分子筛膜的乙醇脱水性能
    丁婉月, 马晓华
    化工学报. 2021, 72(8):  4410-4417.  doi:10.11949/0438-1157.20201790
    摘要 ( 188 )   HTML ( 9 )   PDF (2083KB) ( 96 )  
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    SAPO-34分子筛膜因其独特的孔道结构和优异的稳定性被广大学者所青睐,目前的研究大多集中在催化、吸附和气体分离等方面,而关于其在液体分离中的研究鲜少报道。本文在Al2O3中空纤维支撑体表面分别一次和二次合成制备了SAPO-34分子筛膜,考察了四种不同硅铝比对SAPO-34分子筛膜结构形貌和性能的影响,并用于乙醇溶液的渗透汽化脱水,考察了操作温度、原料液中乙醇浓度以及分子筛合成次数对分离效果的影响。研究结果表明,硅铝比为0.5的二次合成的SAPO-34分子筛膜具有连续而致密的分离层和良好的渗透汽化分离性能,60℃下对乙醇(90%)-水(10%)的分离因子可以达到1170,渗透通量为0.9 kg/(m2·h)。

    基于TiO2溶胶杂化的分子筛炭膜制备及其结构与性能
    姚彦虎, 杨晨, 张兵, 吴永红, 王同华
    化工学报. 2021, 72(8):  4418-4424.  doi:10.11949/0438-1157.20201679
    摘要 ( 198 )   HTML ( 9 )   PDF (2026KB) ( 88 )  
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    以聚酰亚胺为前体,TiO2溶胶为掺杂剂,经成膜和炭化制得杂化炭膜。采用热失重、电子显微镜、X-射线衍射、红外光谱和渗透法对前体的热性能、炭膜的微观形貌、微结构、表面官能团和气体分离性进行了表征。考察了TiO2溶胶用量、渗透温度和渗透压力对炭膜的结构与性能影响。结果显示,掺杂TiO2溶胶显著提高了最终炭膜渗透性和选择性;采用TiO2溶胶量为10%前体所制备的杂化炭膜对H2、CO2、O2渗透性分别为1993.8、1555.6、266.9 Barrer,同时H2/N2、CO2/N2、O2/N2选择性分别为93.6、73.0、12.5。

    石蜡-膨胀石墨复合相变材料热导率研究
    林肯, 许肖永, 李强, 胡定华
    化工学报. 2021, 72(8):  4425-4432.  doi:10.11949/0438-1157.20201769
    摘要 ( 358 )   HTML ( 7 )   PDF (1773KB) ( 104 )  
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    在石蜡(PA)中复合添加膨胀石墨(EG)是提高石蜡基相变材料导热性能的一种常见方法,准确预测PA-EG复合相变材料的热导率对于其应用十分重要。通过对EG质量分数小于20%的PA-EG复合相变材料微观结构特征的分析,建立了基于EG纤维在PA中均匀分散的微观结构几何模型,数值模拟了完全均匀分散PA-EG单元体的相变过程,分析了EG质量分数及其粒径对PA-EG复合相变材料等效热导率的影响规律,并提出了可适用于不同制备方法的PA-EG复合相变材料热导率预测模型。模型预测结果与已报道EG质量分数小于20%的PA-EG复合相变材料实验结果能较好吻合,误差小于15.1%。

    过程安全
    穿孔与热辐射耦合作用下固定拱顶钢储罐的失效机理
    李云浩, 蒋军成, 喻源, 王志荣, 张庆武
    化工学报. 2021, 72(8):  4433-4443.  doi:10.11949/0438-1157.20201604
    摘要 ( 206 )   HTML ( 6 )   PDF (3760KB) ( 92 )  
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    为获得大型钢制储罐在碎片冲击和池火热辐射耦合作用下的失效机理,采用Abaqus建立了高速碎片穿孔和热辐射耦合作用下固定拱顶钢储罐失效分析的有限元模型,分析了储罐在高速碎片冲击作用下的动力响应和穿孔储罐在热辐射作用下的热屈曲响应,研究了储罐壁面的应力变化过程。结果表明,在热辐射单一作用下,储罐由罐壁-罐顶连接处开始发生热屈曲,并出现褶皱变形;在高速碎片冲击与热辐射耦合作用下,高速碎片冲击导致储罐产生穿孔,储罐从穿孔两侧开始发生热屈曲,而且,穿孔导致塑性变形区及其附近区域产生应力集中,与未受冲击的储罐相比,穿孔储罐的罐壁处于更高的应力水平,更容易发生失稳。因此,穿孔储罐的抗火性能降低,热屈曲模式也发生改变。