气凝胶是一类以空气为分散介质的干态凝胶材料，具有由纳米粒子随机聚集并相互连接而成的复杂三维网络结构，也因此集低密度、高比表面积、高孔隙率、低热导率等优异性能于一身，在众多尖端及民生领域显示出巨大的应用潜力。作为一种高性能材料，聚酰亚胺(polyimide, PI)已被广泛用于航空航天、防火织物等诸多领域，由其制成的PI气凝胶具有较高的机械强度，对传统脆弱易碎的无机气凝胶显示出明显的替代趋势，也因此得到了研究人员的广泛关注。本文主要介绍了PI基气凝胶材料的研究进展，从PI气凝胶的制备方法、改性方法及应用等角度进行综述，并对其未来的发展进行展望，以期为后续研究提供借鉴与参考。

光催化-生物杂合系统耦合了光催化对光能的高收集效率和广谱吸收性能，以及生物催化温和、高效且高特异性转化的优势，可实现多种高值化学品和燃料分子的绿色、可持续合成，符合“碳中和”发展大方向。按照生物催化载体的不同，光催化-生物杂合系统可分为：光催化-生物酶杂合系统和光催化-微生物杂合系统两大类。光催化-生物酶杂合系统根据作用机制细分为：辅因子介导的间接反应体系、直接电子传递的反应体系以及混合型光催化-生物酶杂合系统；光催化-微生物杂合系统分为：直接电子传递的胞外供能模式、化学物质介导的胞外供能模式以及胞内的能量供给模式。对这些模式的具体作用机制，以及存在的优缺点和关键问题做出了综合评述，并对该领域提出了未来展望。

在植物天然产物合成过程中，氧化反应是其中的关键反应，氧化酶是催化氧化反应不可或缺的生物催化剂，也是利用微生物合成植物天然产物过程中不可或缺的关键酶。介绍了萜类、生物碱、黄酮等植物天然产物骨架的氧化修饰，按照辅基的差异对合成植物天然产物过程中的氧化酶进行分类介绍，阐释了不同辅基参与氧化反应的机理。此外，还介绍了植物天然产物氧化过程在微生物合成过程中的难点，以及提高氧化酶催化效率的方法。最后，对未来合成生物学中氧化酶在微生物合成植物天然产物领域的前景进行了展望。

氧化还原液流电池(RFB)是有良好发展前景的电化学储能技术和大规模可再生能源存储的有效解决方案，其中水系有机氧化还原液流电池(AORFB)不仅成本低，还可以通过分子工程进行活性材料的理性设计，从而高效率地得到具有精准目标性能的新型活性材料。综述了AORFB活性材料的发展历程和研究现状，重点对不同结构活性材料的分子工程研究进行介绍。结合当前研究趋势，提出了活性材料分子工程研究未来发展的方向与思路。

安全高效、响应迅速的在线氢源能够有效地加速质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的商业化应用，而设计和制备安全高效、成本低廉的催化剂是实现水合肼(N₂H₄·H₂O)催化制氢作为在线氢源的关键技术。总结了催化剂的合金化改性、形貌结构的调控、载体的负载和强碱性助剂的添加等因素和催化性能之间的构效关系，从活性位点的增多和本征活性的提高等方面讨论催化性能提升原因。结合理论计算总结N₂H₄在不同金属催化剂表面上的吸附性能和分解路径等机理研究，分析了N₂H₄在不同的活性位点结构上催化活性、H₂选择性和稳定性出现差异的原因。以期实现高效催化剂特定表界面结构和活性位点的几何结构和电子结构多尺度精准调控，为实现机理指导下催化剂的结构精准设计奠定基础。

作为纳米载体，石墨烯量子点已广泛应用于生物医药领域，然而对于异质结构的石墨烯量子点细胞膜内化路径研究不足。从空间异质性结构设计出发，构建了一系列不同氧化程度与空间异质分布的Janus石墨烯量子点。基于分子动力学模拟研究了不同结构的Janus石墨烯量子点跨膜输运行为，通过分析跨膜输运过程中的构型变化、分子间作用能量、溶剂可及面积等参数，发现Janus石墨烯量子点跨膜输运行为由亲水-亲油平衡、空间异质分布控制，且呈现外力牵引依赖性变化。本文在分子水平上系统研究了Janus石墨烯量子点与细胞膜相互作用规律，对其结构设计及生物医药应用提供理论指导。

六甲基二硅氧烷是燃烧合成高纯二氧化硅纳米颗粒的重要前体，采用ReaxFF分子动力学模拟方法研究其高温热解过程，讨论了三种不同反应力场对模拟的影响并分析其可靠性，选择其中最合适的力场开展不同温度与压力下的热解产物分析，结合气相色谱实验，揭示六甲基二硅氧烷的热解路径和机理。结果表明，反应力场对ReaxFF分子动力学模拟有重要影响，通过比较分析获得了最佳反应力场，六甲基二硅氧烷的初始热解反应为Si—C键断裂导致的CH₃脱离，温度升高会加剧解热反应的发生且使产物趋向于碎片化，热解的主要产物为CH₃、CH₄、C₂烃、H₂、CH₂O等小分子以及SiH₄、SiH₂、CH₄Si等含硅化合物。压力的改变会造成热解体系浓度的改变，从而影响分子间相互碰撞概率和反应的发生，压力越大则越容易形成稳定的热解产物。

旋风分离器内气相旋转流具有较强的不稳定性，其表现形式是旋转流的旋转中心围绕几何中心的偏心摆动，导致流场的瞬时速度随时间发生脉动变化。这种旋流的不稳定特性难以用时均流场参数进行描述，需要用动态流场参数描述，为此采用热线风速仪测量了?300 mm旋风分离器内瞬时切向速度随时间的变化。实验结果表明瞬时切向速度是由气体湍流形成的高频脉动和旋转流偏心摆动形成的低频脉动两部分叠加构成，据此探讨了旋转流摆动形成的机制。瞬时切向速度的低频脉动来源于刚性涡的偏心摆动，脉动幅值与偏心距成正比。通过瞬时切向速度频域建立了旋转流的摆动频率与入口速度、筒体直径和排气管直径的计算模型。

基于近壁几百微米厚度空间中纳米尺度团簇的演化特点，综合定态凝结过程的唯象特点，采用分子动力学模拟的方法，通过多个不同过饱和度下的抽样体系模拟，构建出近壁空间中的团簇演化和温度渐变的图景。分析发现，近壁空间中蒸汽温度随离壁距离的渐变曲线存在一个特征转折点，并以该点为界，近壁空间可分为靠近壁面的团簇的稠密分布区和靠近蒸汽体相的扩散发展的过渡区。随着初始蒸汽压力的降低，转折点位置向过冷壁面靠近，导致相对更薄的分子稠密区。而随着不凝气含量的增加，相应的团簇扩散发展的区域变宽，这说明不凝气存在时，要达到与纯蒸汽条件下相似厚度的分子稠密区，需要更高的过冷度，也从唯象角度解释了不凝气存在对凝结换热效率的极大影响。最后，根据近壁区团簇分布演化的这些特点，指出了强化或调控传热传质的新概念，不仅可以对壁面上的微纳功能结构进行设计，还可考虑近壁空间中的材料结构设计，从蒸汽体相空间入手来调控团簇演化。

电子技术的高速发展对散热技术提出了更高的要求，热界面材料作为散热技术的关键材料之一，面临着提高热导率以及减小传热热阻的挑战。将垂直碳纳米管阵列(VACNTs)和固-液相变材料石蜡(PA)与硅橡胶(SR)复合，研制了一种新型VACNTs/PA/SR复合相变垫片。研究表明，通过磁场校准方法可以使表面改性的镀镍多壁CNTs在SR中实现垂直定向排列，所得VACNTs/SR垫片较CNTs随机排列的垫片具有更高的热导率，并确定VACNTs/SR垫片中CNTs的适宜含量为6%(质量)，对应垫片的热导率可达0.71 W/(m·K)。对于固定CNTs含量为6%(质量)但PA含量不同的一系列VACNTs/PA/SR相变垫片，PA的添加量不大于12.5%(质量)时，相变垫片克服了液态PA的泄漏问题；相变垫片在PA发生固-液相变后表现出硬度显著下降，热阻减少可达55.14%，并具备优异的热可靠性。将最佳VACNTs/SR垫片样品及最佳VACNTs/PA/SR相变垫片样品进行散热性能对比发现，与使用VACNTs/SR垫片的情况相比，使用VACNTs/PA/SR相变垫片时的模拟芯片不仅在温度上升阶段的升温速率更小，而且当芯片温度达到平衡后对应的平衡温度也更低，降低了3.5℃，显示出更好的散热性能。VACNTs/PA/SR相变垫片优良的特性和散热性能使其在电子设备散热领域具有良好的应用前景。

热化学循环太阳燃料技术过程所涉及的多孔介质中复杂反应及热质传递过程，尚未建立较为完善的数学模型。以多孔氧化铈热化学循环解水过程为研究对象，将颗粒尺度的氧输运与宏观尺度的热质输运相耦合，提出完整的光热驱动条件下多孔介质非热质平衡模型，实验数据对比验证了动力学及热质输运模型的可靠性，分析了两种尺度(颗粒及床层)下，非热平衡效应、入射辐射热流、反应物浓度对动态过程的影响。入射辐射在床层的体积效应下，轴向的温度梯度使得缺陷反应的热力学平衡控制最大氧空位浓度出现在床层前侧，在缺陷反应的动态过程中，氧化过程相较于还原反应更快，提高多孔载氧体反应器的产物H₂浓度应主要从还原阶段中反应过程及条件出发。可为该类问题的建模和过程设计提供较为完整的理论基础和参考路径。

针对多孔结构内气体表观渗透率受稀薄效应的影响而显著高于其固有渗透率的现象，从孔隙尺度流线的几何拓扑特性出发，提出了利用固有渗透率、孔隙率、弯曲度和收缩-扩张因子来表示多孔结构的有效孔隙尺寸的方法，并将该有效孔隙尺寸与经典的稀薄气体管道流动模型相结合，理论推导出一种新的多孔结构稀薄气体渗透率模型。利用该模型，可以在孔隙几何结构和物性状态已知的条件下对气体的表观渗透率进行预测。随后，通过高精度的直接模拟Monte Carlo方法(DSMC)对提出模型的准确性进行验证。通过对Knudsen数在0.01~10范围、孔隙率在0.17~0.90范围、不同气体工质以及多种有序性孔隙形式下的气体流动过程进行数值模拟表明，所提出的理论模型与模拟数据的平均偏差小于10%。

采用紫外诱导荧光(UIF)实验方法，研究Hele-Shaw狭缝受限尺度对受限空间内浮升气泡流体力学与气液传质行为的影响。实验中以二苯并[b，e]吡啶作为荧光剂实现了受限空间内CO₂溶液浓度分布及其气泡运动速度的定量测量，获得了CO₂在受限空间内运动过程中的传质量和气泡动力学参数，并分别计算气泡受限空间内液膜区和自由接触区的传质速率。分析得到受限空间中不同狭缝宽度内CO₂的传质行为，分析了受限尺度对CO₂-水体系传质过程的影响。

跨临界CO₂在高速膨胀时，压力和温度剧烈下降，会发生非平衡相变。其中在天然气超声速分离设备和超临界CO₂离心压缩机中CO₂会发生非平衡冷凝相变；在引射膨胀制冷系统中，跨临界CO₂在引射器主动喷嘴中发生非平衡闪蒸相变。为解决跨临界CO₂在膨胀过程中物性变化剧烈，非平衡相变模拟困难的问题，构建了新型非平衡相变CFD模型，以研究跨临界CO₂在超声速缩放喷嘴中的非平衡冷凝和非平衡闪蒸的相变过程和膨胀机理，模型耦合了温度驱动的蒸发-冷凝相变机制和压力驱动的空化-冷凝相变机制，并用文献中的试验结果验证了模型的准确性。研究结果表明，在冷凝相变过程中，由压力驱动的冷凝传质具有主要影响，压力驱动的冷凝传质主要存在于喷嘴喉部与内流区域，温度驱动的冷凝传质主要存在于喷嘴渐扩段壁面。冷凝传质速率随着进口压力的增加和进口温度的降低而增加，从而使冷凝的非平衡程度和喷嘴内的干度降低，喷嘴渐扩段内达到声速的位置也相应延后。在闪蒸相变过程中，由温度驱动的蒸发传质占据主导，蒸发相变主要发生在喷嘴喉部附近，空化相变主要发生在喷嘴渐扩段，两相CO₂在喷嘴的渐扩段达到声速。随着喷嘴进口压力的增加和进口温度的降低，闪蒸的非平衡程度增加，使喷嘴内的干度减小。本研究有助于厘清跨临界CO₂快速膨胀中的非平衡闪蒸和冷凝相变机理，并为跨临界CO₂膨胀设备的分析和优化设计提供参考。

针对非牛顿流体在波节套管换热器管程的流动与换热进行了实验研究。重点研究了0.2%黄原胶溶液(XG)在不同波节套管换热器管程流动时的传热与阻力特性，并分析了强化传热机理。结果表明在相同工况下，随着管程黄原胶溶液Reynolds数Re_XG的增大，套管换热器总传热系数k和管程进出口压降Δp逐渐增大；波高H和波距S影响黄原胶溶液在套管换热器管程的流动与换热。随波高H增大，黄原胶溶液受波节处的涡旋效应的影响更明显，流体层间剪切力变大导致黄原胶溶液黏度变小，湍流程度更大，管程传热性能提高，压降也增大，但综合传热性能不断优化；随波距S增大，单位长度波节数量减少，对黄原胶溶液扰动影响降低，湍流程度降低，管程传热系数先增大后减小，流动阻力不断降低，综合传热性能先提高后减弱。当H=3.5 mm、S=30 mm时管程波节管的综合换热因子η_tube达到最大，η_tube是相同条件下圆管的5.11~6.69倍。

电容去离子技术(CDI)作为一种新兴的水处理脱盐技术，因其具有诸多优异性能而受到广泛关注。厘清CDI的传质机制是理论研究的焦点。通过对已有经验模型的分析，从沿流向方向和垂直流向方向两个方面，考虑了电场迁移以及传质扩散等因素，提出了一种新的CDI二维浓度传质模型，对CDI在除盐过程中的离子扩散及浓度分布规律进行模拟探究，根据实际实验结果对该模型进行实验验证及参数修正。结果表明，该二维模型可以较好地模拟CDI除盐过程。将该二维模型利用COMSOL软件进行模拟，观测CDI在除盐过程中的内部浓度变化。并针对存在问题提出合理化建议，为CDI技术的未来发展提供理论支撑。

借助高速摄像机捕获连续液滴撞击热圆柱壁面后的动力学行为，通过直接测试与数值计算方法相结合，获得了不同撞击速度下沿周向和轴向的局部对流传热特性。结果表明，当液滴撞击速度较小，液膜未发生飞溅时，由于圆柱面的各向异性，沿轴向的对流传热系数单调减小，而沿周向，对流传热系数先减小后略有增大；根据对流传热系数沿周向的变化，将圆周划分为撞击区域、热扩散区域和尾部脱离区域；增大液滴撞击速度主要提高撞击区域和热扩散区域的对流传热系数，而对尾部脱离区域对流传热系数的影响并不明显。当液滴撞击速度超过某一临界值(在本文的实验条件下约为1.53 m/s)时，液膜发生飞溅，此时继续增大撞击速度，壁温的降低不再明显。

竖直微槽群毛细结构广泛应用在重力热管、蒸发器等散热设备内，但受重力等因素影响易达到毛细极限。引入电场的主动强化方式来提高竖直微槽的毛细极限，并通过实验和建立数学模型研究电场对竖直微槽内液体润湿及毛细流动特性的影响。结果表明，电场可以提高竖直微槽内液体润湿高度，当电场为5.0 kV时与无电场时相比，润湿高度强化比可达到30.0%。同时，电场作用下流体在微槽道内的毛细润湿流动呈分段效应：润湿流动初期，润湿高度与时间的1/2次方呈线性关系，即h-t^1/2，润湿速率与润湿高度的倒数呈线性关系，即v-1/h；润湿流动中后期，润湿高度与时间的1/3次方呈线性关系，即h-t^1/3，润湿速率与润湿高度平方的倒数呈线性关系，即v-1/h²，且润湿速率随时间呈下降趋势。

设备最大运行功率受临界热通量(CHF)限制，而流量振荡会导致沸腾危机早发，此时的临界热通量称为PM-CHF。为了研究流量振荡条件下窄矩形通道内的临界热通量，进行单侧加热窄矩形通道内竖直向上流动条件下沸腾危机可视化实验，实验工质为去离子水，质量流速范围为350~2000 kg/(m²·s)，窄缝宽度范围为1~5 mm，系统压力范围为1~4 MPa。结果显示，在窄矩形通道中CHF随质量流速的增加而线性增加。当流速较小时会发生流量振荡，振荡周期约为0.1 s。流量振荡继而导致沸腾危机早发，其流型表现为弹状流-搅混流。此外，针对本实验观察到的流量振荡和窄矩形通道内气泡动力学特性，从流量振荡的角度进行理论分析与推导，建立窄矩形通道内由于流动失稳引起的PM-CHF机理模型，预测误差在30%以内。

根据相变微胶囊储存和释放潜热的特殊性质，分别使用相变微胶囊悬浮液（MPCMS）和纯水作为喷淋介质，搭建了一个小型喷淋塔装置，其中相变微胶囊的芯材为正二十二烷(C₂₂H₄₆)。实验设定了五个喷淋温度(35、40、44、47、51℃)、三个空气流量(0.011、0.018、0.025 m³/s)和两种直径(SMD=80、240 μm)的大、小液滴作为实验变量，探究了上述两种介质与空气之间的换热特性。实验结果表明：相变微胶囊的过冷会影响换热过程。常温常湿条件下，对于小液滴，当空气流量为0.018、0.025 m³/s时，喷淋温度为44、47℃的MPCMS比相同温度下的纯水更能促进换热；当空气流量为0.011 m³/s时，喷淋温度为44℃的MPCMS比相同温度下的纯水更能促进换热。对于大液滴，在三种空气流量下，喷淋温度为44℃的MPCMS比相同温度下的纯水作为喷淋介质时换热效果更好。

为考察原料油汽化特性影响，在一套百万吨级工业FCC提升管中，基于多相欧拉模型耦合EMMS曳力和传质、油滴汽化和十二集总反应动力学模型，采用三维CFD模拟研究气液固三相流动、汽化、反应、结焦的复杂过程，新开发结焦预测模型定量预测结焦状况，对比研究不同原料油雾化液滴粒径和起始汽化温度下各相和反应组分浓度场、温度场分布和结焦程度。结果表明，模拟方法可较准确预测汽化、反应生焦和结焦过程，不同雾化液滴粒径和起始汽化温度通过流场分布和汽化快慢影响液相油滴汽化率和反应转化率；合适液滴粒径(60 μm)和起始汽化温度(654 K)可提升轻油、汽油、液化石油气目标产品收率并改善结焦程度。

以电镀行业废弃物电镀污泥为前体合成磁性多金属催化材料，考察其在甲醇供氢体系生物基糠醛加氢转化制备糠醇和2-甲基呋喃的催化性能。通过X射线衍射(XRD)、液氮吸脱附、NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)、扫描电镜(SEM)等手段对煅烧后电镀污泥进行表征，并研究了煅烧温度和各反应工艺条件对甲醇供氢体系糠醛转化的影响。结果表明，电镀污泥衍生磁性多金属材料均具有强酸性位点和部分介孔结构，以铜组分为主的催化活性中心在反应过程中部分被还原为零价，有助于促进甲醇重整产氢和糠醛加氢转化；以700℃煅烧的电镀污泥为催化剂，在240℃反应2 h以上，糠醛几乎完全转化，产物中糠醇和2-甲基呋喃最高收率(摩尔分数)分别为70.9%和31.9%，反应过程副产物以2-呋喃甲基甲醚和2-(二甲氧基甲基)呋喃为主。此外，基于甲醇重整产氢、铜镍组分原位还原以及糠醛加氢反应之间的耦合作用，推测出甲醇体系电镀污泥衍生磁性多金属材料催化糠醛加氢转化可能的反应机制。

中南半岛岩盐矿提钾老卤中溴离子含量约为3000 mg/L，是极具价值的制溴原料。岩盐矿伴生溴资源的有效利用，对提高岩盐矿资源综合利用价值，缓解我国溴资源短缺现状，具有经济、社会及环境多重意义。通过三电极体系线性扫描伏安法与电氧化实验，对含溴模拟卤水中溴离子的氧化速率以及氯离子浓度、电极的有效面积、搅拌速率对其的影响进行研究。结果表明1.150 V为合适的溴离子选择性氧化的电极电位，且反应符合一级反应动力学规律。针对氯离子浓度为280 g/L的岩盐矿提钾老卤，石墨电极的有效面积50.18 cm²，搅拌速率400 r/min时溴离子电氧化的速率最快，反应速率常数为0.3042 h^-1，电氧化8 h后溴转化率为91.9%。

有机电化学合成中大部分有机反应底物不溶于水，往往需要添加适量的有机溶剂形成有机-水混合溶剂。氯离子作为无机媒质在有机电化学合成中应用广泛，但氯离子往往溶解于水相中。而溶剂是电化学合成中的一个重要影响因素，因此很有必要对氯离子在有机-水混合溶剂中的电化学性能进行系统研究。采用循环伏安法(CV)、线性扫描法(LSV)、计时电量法研究了氯离子在有机-水混合溶剂中的动力学参数，考察了阳极材料、扫描速率、混合溶液中水的含量、有机溶剂的种类等对氯离子电化学氧化性能的影响。并以氯离子为媒质，在无隔膜电解槽中，通过间接电化学活化对甲氧基甲苯(p-MeOBT)甲基上的C—H键原位生成醛，并进一步转化为相应的腈类化合物。以p-MeOBT为反应底物，在乙腈-水混合溶液(体积比7∶3)中，恒电流电解(CCE) 12 h，60℃下，目标产物对甲氧基苯甲腈(p-MeOBCN)的收率达80%。通过对反应过程中各中间物种的监测，提出了可能的C—H键间接电腈化腈化反应机理。

采用溶胶-凝胶法制得MgFe₂O₄前体，经焙烧得到MgFe₂O₄催化剂，再经St?ber法制得核壳结构催化剂MgFe₂O₄@SiO₂和MgFe₂O₄@SiO₂@HZSM-5(MSH)，利用VSM、XRD、SEM、FT-IR、N₂物理吸附等手段研究了催化剂的磁性能和结构特征；在固定床反应器上，考察了N₂气氛下磁性催化剂对补连塔富油煤的催化热解特性及回收再生性能。结果表明：MgFe₂O₄为立方尖晶石结构，饱和磁化强度达到181.50 emu/g，具有良好热稳定性能。上述系列磁性催化剂均呈现出良好的催化活性，其中MSH催化活性最好。与非催化热解相比，MSH催化热解焦油产率提高了57.7%，焦油中脂肪烃和苯类含量增加约2倍，稠环芳烃含量下降8.6%~9.8%。采用磁选方法可有效实现催化剂回收，经700℃下焙烧处理，可实现回收催化剂的再生。SiO₂包覆有助于提高核壳结构催化剂的磁热稳定性和催化寿命。

以硫酸镁和氢氧化钠为原料，邻苯二甲酸氢钾为络合剂，采用络合-水热法制备了碱式硫酸镁纳米线；采用宏观动力学方法结合微观结构分析，进行碱式硫酸镁结晶机理研究。通过分析Mg浓度与时间的变化关系曲线，建立结晶动力学方程；然后根据晶体缺陷分析碱式硫酸镁纳米线表面成核机制。实验结果表明：碱式硫酸镁纳米线在140和160℃结晶机理为多核控制表面生长；在180和200℃时结晶机理发生了变化，转变为线性控制表面生长；碱式硫酸镁纳米线的晶格中存在着较多的刃型位错与螺型位错，可以促进其表面成核、快速生长。

采用溶剂热法后高温煅烧的方式制备了铁钴双金属复合催化剂，用以活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(OGⅡ)。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、振动样品磁强计和X射线光电子能谱仪等仪器对复合材料进行了表征。考察了钴复合量、不同去除体系、催化剂投加量、PMS投加量、污染物浓度、pH和共存阴离子等因素对OGⅡ降解效果的影响，并探究了铁钴复合催化剂重复利用的效果。实验结果表明，铁钴复合催化剂可以有效活化PMS降解OGⅡ，在n(Co₃O₄)∶n(Fe₂O₃)=0.1、催化剂投加量为1.0 g/L、PMS投加量为0.4 mmol/L、OGⅡ浓度为30 mg/L、溶液pH为6.2的条件下，反应60 min后，OGⅡ的降解率达到了95.81%，其降解过程符合准一级反应动力学模型，最大反应速率常数为0.0491 min^-1。复合催化剂使用4次后对OGⅡ仍有68.85%的降解率。·SO{}_{\mathrm{4}}^{-}、·OH和¹O₂是反应体系产生的活性氧物种，¹O₂在OGⅡ的降解中起主要作用。

磷是一种不可再生资源。为解决现有磷污染以及磷资源流失等问题，通过油浴与热化学还原相结合的方法，成功制备出一种NiFe-LDH/rGO电活性杂化膜材料。使用电化学方法，在氧化还原电位的控制下，Ni、Fe(Ⅱ/Ⅲ)双金属发生核外电子的跃迁，高价态的Ni、Fe(Ⅲ)与\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}发生内球络合作用，实现\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}的选择性置入-置出。实验获得270 mg·g^-1的高\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}吸附容量及85%以上的再生效率。此外，该杂化膜材料在共存离子存在的复杂水体中，对\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}具有优异的选择性，为磷石膏渗滤液以及各种含磷废水污染等问题的解决提供有效的理论技术支撑，具有广阔的应用前景。

采用阳离子交换与Cu₃(BTC)₂原位合成相结合制备Cu₃(BTC)₂-MMT，同时，借助3-氨基丙基三乙氧基硅烷(KH550)氨基功能化制备Cu₃(BTC)₂-MMT-NH₂杂化材料。然后，将杂化材料添加到聚乙烯胺(PVAm)基质中作为选择性涂层涂覆到聚砜(PSf)支撑体上，制备了PVAm/Cu₃(BTC)₂-MMT-NH₂混合基质膜。通过XRD和FTIR对杂化材料的晶态结构和化学结构进行了表征，同时采用ATR-FTIR证实了Cu₃(BTC)₂-MMT-NH₂杂化材料与PVAm基质之间存在氢键相互作用。系统性研究了PVAm/Cu₃(BTC)₂-MMT-NH₂混合基质膜中MMT阳离子交换量、Cu₃(BTC)₂-MMT与KH550的质量比、Cu₃(BTC)₂-MMT-NH₂的负载量、操作压力、湿膜厚度、操作温度以及混合气作为原料气对膜CO₂渗透性、CO₂/N₂选择性的影响。结果表明：在纯气气氛，操作温度为25℃、操作压力为1 bar(1 bar=0.1 MPa)的条件下，当Cu₃(BTC)₂-MMT-NH₂负载量为3%(质量)时，膜的气体分离性能最优，CO₂渗透率为203 GPU(1GPU=10^-6 cm³·cm^-2·s^-1·cmHg^-1，1 cmHg=1333.22 Pa)，CO₂/N₂选择性为100.7，远高于添加MMT、Cu₃(BTC)₂和MMT/Cu₃(BTC)₂混合物的混合基质膜。这是由于Cu₃(BTC)₂-MMT-NH₂具有层间快速传递通道且与聚合物基质有良好的相容性。此外，混合气测试条件下，混合基质膜运行360 h，仍能保持优异的CO₂分离性能稳定性。

煤化工、含能材料等工业领域产生的富含硝酸盐、硫酸盐的高浓废水排放量巨大、环境危害严重。高浓度复合盐水低能耗处理的同时实现高品质结晶过程调控，已经成为一个重要的研究方向。针对典型的高浓度Na⁺//NO{}_{\mathrm{3}}^{-}， SO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}-H₂O溶液体系，提出利用膜蒸馏结晶耦合技术处理，通过微孔膜界面调控目标盐分的成核能垒，有效控制了典型蒸发结晶过程中多元盐离子扩散差异、爆发成核，避免了形成空心、高杂质离子包藏的晶体，提升了结晶纯度和分离效率；同时，提出在膜蒸馏的优势分离区间内蒸发溶剂，然后再通过减压蒸发结晶的优化设计思路，降低了膜表面结垢和膜孔润湿风险，进一步提升了整个过程能量效率，提高了膜可重复利用率。研究为开发高浓度复合无机盐水处理技术提供了新思路。

隔板精馏塔（DWC）在节能和节省设备投资方面具有十分突出的优势，隔板精馏塔中隔板位置是重要的设计变量，影响分离效果及能耗，当进料中含有气相时这种影响更加显著。选用苯、甲苯和对二甲苯三元物系，研究了进料的气相分率对隔板位置的影响并确定最优隔板位置。采用严格模拟方法，以年度总费用（TAC）为评价指标，比较不同进料气相分率下隔板塔的经济性，其中气相进料较液相进料TAC最高可节省23.33%。并通过灵敏度分析展示了在进料中含有气相时确定最优隔板位置的重要性。

在保证产品纯度的情况下，提出一种带额外色谱柱的双部分丢弃策略以提高模拟移动床的产率。通过将工艺点选取在纯提取产品和非纯提余产品区域以增大进料流量，并将由此导致的含较多杂质的提余产品暂时丢弃。丢弃的提余产品作为循环进料通入到一个额外色谱柱中以进一步分离，部分不能达到指定纯度的额外产品被永久丢弃。在模拟移动床和额外色谱柱处分别收集到的产品组成总产品。分析了工艺点的选取、提余产品的积分纯度阈值和额外产品的积分纯度阈值对总产品性能参数的影响。研究结果表明，所提策略能够以较高的回收率利用原料，且能够显著提高分离过程的产率，其分离效果优于传统的模拟移动床工艺和部分丢弃策略。

传统的邻域保持嵌入(neighborhood preserving embedding，NPE)算法通过k近邻(k-nearest neighbors，k-NN)方法选择邻域进行重构来实现降维。但在实际工业过程中采集的样本具有时序相关性，仅仅通过欧氏距离选择近邻样本不能充分反映数据中包含的信息，从而影响检测效果。因此，提出一种局部时差约束邻域保持嵌入(local time difference constrained neighborhood preserving embedding，LTDCNPE)算法，充分考虑样本间的时间和空间关系，从而建立准确的故障检测模型。首先，该算法在固定尺度的时间窗内，根据样本的时序关系和空间特征挑选出邻域。其次，利用样本间的时间差异为邻域样本进行加权，使数据特征保留了高维空间的局部结构。然后，对降维后得到的主元空间和残差空间构建T^{\mathrm{2}}和SPE统计量并确定控制限。最后，通过数值例子和Tennessee-Eastman(TE)过程仿真验证LTDCNPE算法的有效性。

间歇过程具有多模态特性，现有的间歇过程模态划分方法中过程数据高维特征和模态中心的选取直接影响模态划分结果的合理性，进而影响间歇过程质量变量在线预测的精度。为提高间歇过程质量变量在线预测的精度，提出了一种基于改进密度峰值聚类相关向量机(improved density peaks clustering-relevance vector machine，IDPC-RVM)的间歇过程质量变量在线预测方法。首先，在密度峰值聚类算法基础上，考虑过程数据的高维特征进行样本相似性度量，并通过样本密度不平衡下的模态中心选取策略准确获取间歇过程模态中心；其次，利用模态划分指标在无须先验知识的情况下获取间歇过程最优模态数目，并识别过渡模态完成间歇过程的模态划分；最后，建立各模态数据的RVM预测模型，实现间歇过程质量变量的在线预测。青霉素发酵过程的实验结果表明，与RVM、SCFCM-RVM和DPC-RVM方法相比，对青霉素浓度预测的均方根误差(RMSE)降低至0.0093，判定系数(R²)提升至0.9995，有效地提高了预测精度。

制冷空调系统广泛用于建筑环境调节，是建筑能耗的重要组成部分，而系统故障运行会造成15%~20%的能耗增加。以深度学习为代表的数据驱动方法是故障诊断的热点技术。然而，数据驱动需要依赖大量标记数据从而限制了其应用。针对上述问题，提出一种基于知识数据化表达的故障诊断方法，通过将故障诊断先验知识以数据化的形式表达弥补真实标记数据不足的难题。首先，提出以随机缩放策略为信息扩增手段的知识数据化方法，并利用添加噪声达到生成样本与真实样本一致性更优的目的。然后，提出基于基准模型的目标系统偏离特性表征方法，将目标系统数据与生成数据的格式统一。最后，利用生成数据训练模型并在ASHRAE RP-1043数据集上验证，综合诊断正确率达82.67%，与经典的监督学习方法效果接近且完全无须标记数据，具有广泛应用前景。

质量交换网络是化工过程系统的重要组成部分，其优化设计对降低污染排放具有重要意义。采用启发式算法优化质量交换网络时，存在难以兼顾全局搜索和局部搜索的问题。通过分析不同精度优化参数下的优化结果，揭示了该问题的成因，并提出一种精细搜索策略用于基础算法所得结构的深度优化。该策略包含两种方法，方法1采用具有个体回代与分化的高精度强制进化随机游走算法，可保留个体结构变异能力；方法2采用确定性方法依次对多维目标函数中的每个变量进行一维搜索，具有精度高收敛快的优点。将该策略应用于焦炉气脱硫和空气除氨算例，得到的结果分别为407308 USD·a^-1和127807 USD·a^-1，经济性优于现有文献中的结果，验证了本策略的有效性。

复杂化工过程的观测数据往往同时包含非线性和强动态特性，而传统的化工过程软测量方法无法准确提取观测数据的非线性动态特征，以至影响数据建模和质量预报的准确性。提出了一种基于变分自编码器的深度融合特征提取网络(deep fusion features extraction network， DFFEN)。在变分自编码器框架下，通过构建潜隐特征信息传递通道，提取非线性动态潜隐变量。并利用自注意力机制(self-attention)融合关键的隐层信息，优化因信息传递通道过长而导致的潜在特征被遗忘的问题。此外，在后端网络构建潜隐变量和关键质量变量之间的回归模型，以实现关键质量变量的预报。最后，通过数值案例和实际的合成氨过程验证了所提出的DFFEN模型的可行性和有效性。

环己烷无催化氧化过程具有非线性、多变量耦合、大时滞等特点，使用常规比例积分微分(PID)控制方案无法达到理想的控制性能。提出了一种区间二型模糊免疫PID控制器，其本质上是一种基于免疫PID的非线性控制器，利用区间二型模糊逻辑系统来逼近免疫反馈律中的非线性函数，以提升控制器处理和逼近复杂不确定非线性系统的能力。将所提出的控制器应用于环己烷无催化氧化温度控制系统，仿真结果表明该方法是有效的。

由高分子、填料、键合剂及各种功能助剂组成的高分子复合材料广泛应用于轮胎、含能材料、医疗、环保、建筑、交通等行业。键合剂在填料表面的吸附特性对高分子复合材料的性能有重要影响。分别以未改性的高氯酸铵、炭黑和二氧化硅填料为对象，利用第一性原理计算评估了五种键合剂分子，即三乙醇胺(TEA)、三氟化硼三乙醇胺络合物(T313)、N，N'-二邻甲苯胍(DOTG)、N，N'-二苯基硫脲(DPTU)和二苯胍(DPG)，在填料表面的吸附能。计算结果表明，随着填料基底层数的增加，吸附能逐渐增加，最后趋于一个稳定值。其中TEA和T313键合剂在高氯酸铵表面的吸附能为-0.84~-1.37 eV；DOTG、DPTU和DPG在炭黑表面的吸附能为-1.01~-1.29 eV；在二氧化硅表面的吸附能为-0.87~-0.94 eV；在接枝羟基的二氧化硅上的吸附能为-1.16~-1.36 eV。依次考察了单层炭黑点缺陷(单空位缺陷、双空位缺陷、Stone-Wales缺陷)和二氧化硅表面接枝羟基对吸附能的影响，发现单空位和双空位缺陷对吸附能影响不大，而Stone-Wales缺陷和二氧化硅接枝羟基显著增加吸附能。

氯化物熔盐的腐蚀性是制约其应用的重要因素，对富铬金属材料的腐蚀会导致金属中铬元素优先流失到熔盐中。探讨进入熔盐中不同价态的铬对后续腐蚀的影响，是了解熔盐长期运行中金属持续受腐蚀的关键。通过浸没腐蚀实验研究在三元NaCl-MgCl₂-CaCl₂熔盐中引入Cr⁰、Cr²⁺与Cr³⁺后，对一种贫铬Hastelloy B-2(HB-2)和两种富铬Hastelloy C-276(HC-276)、Hastelloy X(HX)镍基合金腐蚀性的影响。通过比较腐蚀前后质量变化、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)以及能谱分析(EDS)的结果，探讨含不同价态铬的熔盐对贫铬与富铬金属的腐蚀性差异。实验结果表明，Cr⁰和Cr²⁺能消耗熔盐中H₂O、O₂等氧化性物种，从而有效抑制腐蚀；Cr³⁺会抑制贫铬HB-2的腐蚀，但能促进富铬HC-276和HX的腐蚀；SEM和XRD分析结果表明，Cr³⁺在增强富铬金属铬优先流失的同时也会增强铁流失。热力学理论计算结果表明，CrCl₃氧化Cr、Fe的反应进行得很彻底；而CrCl₃氧化Ni、Mo的反应进行程度有限。因此，熔盐中含CrCl₃会氧化合金中Cr和Fe从而促进富铬合金腐蚀，而含Cr⁰和CrCl₂能降低熔盐中的氧化性物质含量而抑制腐蚀。

近年来，近地面臭氧已成为我国仅次于PM_2.5的大气污染物。催化臭氧分解技术具有条件温和、绿色环保的优点，被认为是极具潜力的臭氧治理技术。然而，水对催化剂的毒害作用是制约催化臭氧分解技术实际应用的重要问题之一。基于原位生长策略，制备了新型偏硼酸锰/氧掺杂氮化硼[Mn(BO₂)₂/BNO]臭氧分解催化剂。Mn(BO₂)₂与BNO界面之间强烈的相互作用诱导电子定向转移至Mn(BO₂)₂，不仅促进了臭氧的分解，而且抑制了水的吸附，避免了水对活性位点的毒害作用。催化活性测试表明，10%Mn(BO₂)₂负载BNO样品在60%湿度下20 min内表现出最高的臭氧分解性能(92%)。这为获得优异性能的臭氧分解催化材料提供了新的设计思路。

利用同源序列比对和分子进化树分析从胀果甘草转录组数据库中挖掘并成功克隆到2个黄酮合酶基因：Gur.gene26505和Gur.gene26116。经表征Gur.gene26505为黄酮合酶Ⅱ，具有催化甘草素特异性合成7,4′-二羟基黄酮的特性，而Gur.gene26116为黄烷酮2位羟化酶，可催化甘草素生成包括7,4′-二羟基黄酮在内的三种产物。进一步通过蛋白质结构预测、分子对接和分子动力学模拟探究了黄酮合酶Ⅱ(Gur.gene26505)催化合成7,4′-二羟基黄酮特异性的原因。由于Gur.gene26505活性口袋附近特有的刚性结构β片层使大位阻苯丙氨酸残基翻转至羟化中心下方，消除了羟化产物2-羟基甘草素进入脱水中心的阻力进而发生C₂-C₃位的脱水反应特异性生成7,4′-二羟基黄酮。最后通过基因过表达、反应条件优化和强化菌体生长建立了7,4′-二羟基黄酮特异性合成的最佳细胞催化工艺，使甘草素转化率达到了76.67%。

铜铝双金属复合离子液体是新型碳四烷基化技术所用的绿色催化剂，电化学处理是回收工业应用过程外排复合离子液体中金属铜的有效途径之一，为此需要深入研究其电化学行为和电沉积铜机理。循环伏安研究发现，铜铝双金属复合离子液体在Pt盘电极、W盘电极和玻碳电极上的还原过程均包括铜的欠电势沉积、Cu(Ⅰ)的还原和铜的超电势沉积，氧化过程均包括Cu→Cu(Ⅰ)、Cu(Ⅰ)→Cu(Ⅱ)。计时安培研究表明，铜的成核方式为三维瞬时成核。长周期实验结果显示Cu(Ⅰ)的浓度随着时间下降的趋势变缓，表明电沉积铜速率逐步下降。电沉积电势对沉积产物的形貌影响较大，-2.60 V下的产物形貌更平整致密。XRD结果表明在-1.20~-2.60 V电势下阴极电沉积只生成金属铜。

空冷型氢燃料电池采用开放型阴极，具有自增湿、系统简单轻便等特点。为了揭示空气流量对输出性能的影响机制，对自组装的800 W空冷型燃料电池电堆进行了实验测试和数值分析，对比了不同空气风扇转速下电堆输出电压、净功率以及传质传热特性。结果表明：小电流条件下小空气流量可以保持电堆内较高的温度，减少活化损失，实现高净输出功率。然而，大电流条件下，小空气流量将导致电堆温度过高且分布不均匀。利用数值方法对组分和温度分布进行了可视化分析，结果表明低含水量引起的欧姆损失增加是限制输出功率的关键因素，通过提高风扇转速增加空气流量可以保证较好的冷却效果，从而提高含水量，减少欧姆损失。

通过两步法对木质素进行了羟丙基磺甲基化改性，研究了羟丙基磺甲基木质素对纤维素酶水解的影响及其与酶的相互作用机制。采用红外光谱、核磁氢谱、表面电荷测定、接触角测定等方法对改性木质素的结构和表面特性进行了表征；采用耗散型石英晶体微天平(quartz crystal microbalance with dissipation， QCM-D)研究了改性木质素对纤维素酶非生产性吸附的影响。结果表明：与未改性木质素相比，羟丙基磺甲基化改性封闭了酚羟基，引入了亲水性的磺酸基团。羟丙基磺甲基化木质素具有较高的表面负电性和较低的疏水性，减少了其对纤维素酶的非生产性吸附，从而提高了纤维素的酶水解效率。

以六氟磷酸锂（LiPF₆）为四氢呋喃的聚合引发剂制备凝胶电解质，同时作为氟源在金属锂负极表面原位构建富含LiF的固态电解质界面层（solid electrolyte interface，SEI）来抑制锂枝晶的生长以及金属锂/电解液之间的副反应。所制备的凝胶电解质具有较高的室温离子电导率（1.33 mS·cm^-1）和较宽的电化学稳定窗口（4.5 V）。原位聚合方式组装金属锂对称电池循环后，锂负极表面没有明显的锂枝晶和被损毁的形貌出现；XPS结果表明锂负极表面生成了富含LiF的SEI。组装的LiFePO₄全电池在1 C的电流密度下，稳定循环400周后仍保持118.7 mAh·g^-1的放电比容量。得益于四氢呋喃在开环聚合反应过程中，促进了LiPF₆分解反应平衡的正向移动，在锂负极表面形成稳定的富含LiF的SEI，能够抑制锂枝晶的生长并防止其被持续性的腐蚀破坏。

鉴于生物质直接燃烧和生物质与煤混合燃烧发电过程排放细颗粒物表面通常含有一定量的可溶无机盐，基于经典异质核化理论，综合考虑晶核生长的表面扩散和直接沉积机制建立了改进的蒸汽在包含球形不可溶核和可溶无机盐的细颗粒物表面的异质核化模型，利用数值模拟方法，对4种组分颗粒(不可溶颗粒以及3种含可溶无机盐的颗粒)的异质核化特性进行对比分析。结果表明，在中等接触角条件下，不可溶颗粒的临界晶核形成自由能和临界晶核半径最大，含KCl颗粒次之，含NaCl颗粒再次之，含CaCl₂颗粒最小；临界晶核条件下，表面扩散机制与直接沉积机制引起的水分子添加速率之比随颗粒半径的增大先略有增加而后保持不变，随接触角的增大而单调下降。研究还发现，当接触角较小时，含可溶无机盐颗粒的成核临界饱和度低于不可溶颗粒；当接触角较大时，含KCl和NaCl颗粒的成核临界饱和度先后超过不可溶颗粒。

锂离子电池注液之前的真空干燥，对于电芯的循环性能、安全性、稳定性有极其重要的影响。电芯结构设计、材料体系、烘箱尺寸等的不同会导致真空干燥过程存在差异。反应工程方法(REA)在常压、高初始水含量的对流干燥模拟预测上已有广泛应用，本研究将REA干燥理论应用于真空、低初始水含量的干燥过程仿真，发现与实验结果匹配良好。同时考虑了电芯气袋与烘箱环境湿度变化对干燥过程的影响，水含量预测偏差小于10%，利用单因子仿真实验所总结的规律能用于指导锂电池真空干燥工艺的改善。介绍了该模型在生产中的应用情况，也表明REA将在锂电池真空干燥预测上有很好的工业应用前景。

作为一种高效的分离方法，膜法分离非常规天然气具有较理想的应用前景。相较CH₄优先渗透膜，N₂优先渗透膜优势在于分离N₂/CH₄混合气后CH₄处于高压侧，利于后续处理。以均苯三甲酰氯为油相单体，间苯二胺为水相单体，采用界面聚合法在聚砜基膜上制备致密超薄聚酰胺分离层，并通过向其中引入孔径可允许N₂分子通过而不允许CH₄分子通过的纳米颗粒ZIF-90，在膜内形成固定的N₂传递通道，成功制备了用于脱氮提纯CH₄的N₂优先渗透混合基质膜。膜渗透选择性能测试结果显示当混合基质膜中纳米颗粒掺杂量为0.30 g·L^-1时，2 bar（1 bar=0.1 MPa）进料压力下，N₂渗透速率达1.16×10^-9 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1，N₂/CH₄分离因子达16.6，分离因子比未掺杂ZIF-90的聚酰胺膜提高46.5%，具有一定的处理非常规天然气脱氮提纯甲烷的应用潜力。

金属-有机骨架(MOFs)衍生碳材料具有丰富的孔道结构和超高的比表面积，在超级电容器等储能领域展现出巨大潜力。以环保型ZnO纳米球为模板，通过水热法制备核壳结构ZnO@Ni/Co-ZIF-8前体。将其在四种温度(700、800、900、950℃)下热解，获得不同形貌的Ni、Co及N掺杂的MOFs衍生碳材料Ni/Co-CN，并探究了煅烧温度对其储能性能的影响。结果表明，随着煅烧温度升高，Ni/Co-CN逐渐由多孔碳变为碳纳米管桥连多孔碳结构。当热解温度为900℃时，Ni/Co-CN-900的比电容最大。在1 mol/L的KOH电解液中对其进行循环伏安测试，曲线对称性良好，表明其具有优异的电化学可逆性。通过计算该过程电荷存储的电容贡献和扩散贡献占比可知，Ni/Co-CN的储能主要来自多孔碳的双电层吸附，少量来自N掺杂导致的法拉第反应。在0.5 A/g的电流密度下，Ni/Co-CN-900的比电容高达273.5 F/g。在10.0 A/g的电流密度下进行5000次恒流充放电后，其比电容保持率高达93.8%，展现出良好的电化学性能。